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  隨著柔性器件和可穿戴電子產(chǎn)品的快速發(fā)展，柔性電池越來(lái)越受到人們的關(guān)注。然而當(dāng)電池受拉力影響時(shí)，其主要部件（電極和隔膜）需要伸長(zhǎng)以適應(yīng)電池的拉伸變形。同時(shí)，電極和隔膜需要承受重復(fù)的拉伸，并保持其機(jī)械和結(jié)構(gòu)的完整性，以使電池獲得令人滿意的電化學(xué)性能。這些要求對(duì)可拉伸電池的設(shè)計(jì)提出了重大挑戰(zhàn)，這主要是因?yàn)殇囯x子電池常用的活性材料（如過(guò)渡金屬氧化物和石墨粉末）本質(zhì)上是脆性的，在很小的拉伸應(yīng)變下（1~2%）即發(fā)生斷裂。結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)已被證明是一種實(shí)現(xiàn)脆性材料具備大延展性的可行策略。例如，圖案化結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)（如島狀結(jié)構(gòu)，蛇形結(jié)構(gòu)或是它們的結(jié)合）可以使脆性材料在受到反復(fù)大拉伸時(shí)不發(fā)生斷裂。然而圖形化工藝通常涉及復(fù)雜的制造過(guò)程（如多步驟的光刻制備），因而成本較高，不適合量產(chǎn)。因此，有必要開發(fā)一種簡(jiǎn)單、可擴(kuò)展的制造工藝來(lái)實(shí)現(xiàn)脆性電池材料的圖案化結(jié)構(gòu)的制備，以低成本地實(shí)現(xiàn)可拉伸電池。3D打印技術(shù)已成為一種高效的增材制造技術(shù)，最近，該課題組報(bào)道了基于擠出成型3D打印技術(shù)制作出的蛇形結(jié)構(gòu)的可變形電極，但該電極仍存在一些局限性。例如，使用聚偏氟乙烯粘合劑和多壁碳納米管（CNTs）構(gòu)建得到的3D打印電極框架，其活性材料的含量被限制在33 wt.%，由此不可避免地降低了整個(gè)電池的能量密度。因此，有必要構(gòu)建一個(gè)更為堅(jiān)固的框架，以減少3D打印電極中的非活性材料含量，同時(shí)使其保持良好的可拉伸性能和電化學(xué)性能。此外，在之前的設(shè)計(jì)中作為3D打印墨水的溶劑所使用的N-甲基-2-吡咯烷酮，既昂貴又對(duì)人體有害，相比之下水性油墨將是一個(gè)更好的選擇。

圖1. （a）制備可拉伸電池組件的3D打印墨水的成分和形態(tài)特征，以及（b）由此實(shí)現(xiàn)的可拉伸電池的優(yōu)點(diǎn)

【要點(diǎn)解析】

要點(diǎn)1：納米纖維素對(duì)3D打印油墨的制備具有重要的穩(wěn)定作用

  圖2a為固體含量為~1 wt.%的CNTs和NFC漿料的照片。CNTs和NFC均呈現(xiàn)出高縱橫比的長(zhǎng)纖維形態(tài)，有利于形成三維編織網(wǎng)絡(luò)以包裹活性材料顆粒（磷酸鐵鋰和石墨粉末）。如圖2b所示，NFC分散液的Zeta電位為-47.3 mV，證明了NFC在水中分散的良好穩(wěn)定性。盡管經(jīng)過(guò)酸處理，CNTs表面被羧基功能化，但CNTs仍不能輕易分散在水中；而加入NFC后，CNTs可以穩(wěn)定分散在水中，這歸因于CNTs上的帶電基團(tuán)與NFC之間的結(jié)合作用。NFC/CNT分散液的Zeta值保持在-37.4 mV，證明了NFC/CNT分散良好的穩(wěn)定性。圖2c描述了通過(guò)濕磨法從NFC和CNT漿料，以及電極活性材料制備3D打印油墨的過(guò)程：濕法研磨漿料，并經(jīng)過(guò)適量水分蒸發(fā)后，即可得到適合擠出打印的高粘度油墨。根據(jù)熱重分析結(jié)果可以確定油墨中的固體含量為~6 wt.%。圖2d和圖2f顯示了NFC/CNT/LFP和NFC/CNT/Gr油墨的表觀粘度隨剪切速率變化的曲線。使用石墨（圖2d）或LFP（圖2f）的油墨均表現(xiàn)為非牛頓流體具備的剪切稀釋特性。同時(shí)，NFC/CNT/LFP油墨的粘度曲線與NFC/CNT/Gr油墨的粘度曲線非常相似，說(shuō)明活性物質(zhì)的添加對(duì)NFC/CNT基油墨的粘度沒有顯著影響。圖2d和圖2f的插圖顯示了靜止?fàn)顟B(tài)下油墨的高粘度特性。這主要?dú)w因于NFC和CNTs的高縱橫比以及NFC和CNTs之間的強(qiáng)氫鍵結(jié)合。此外它們的的儲(chǔ)能模量（G ''）和損耗模量（G "）分別如圖2e和2g所示，對(duì)于兩種油墨，G ''的高原都在10³ - 10⁴ Pa之間，大約比G ''高出一個(gè)數(shù)量級(jí)，這進(jìn)一步證實(shí)了油墨具有彈性固體的性質(zhì)。上述結(jié)果表明，NFC/CNT基油墨具有良好的可打印性。隨后將制備好的油墨裝入注射器（圖2h），并按照預(yù)先設(shè)計(jì)好的路線將油墨精確地?cái)D壓到銅基板上（圖2i），形成由蛇形片段組成的圖案。

要點(diǎn)2：納米纖維素和碳納米管組能夠形成穩(wěn)定交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)，實(shí)現(xiàn)對(duì)活性物質(zhì)顆粒的包裹

要點(diǎn)3：3D打印電極具備良好的可拉伸和電學(xué)性能

要點(diǎn)4：3D打印隔膜具備良好的可拉伸和電學(xué)性能

 圖5. （a） NFC/Al₂O₃油墨的表觀粘度與剪切速率的關(guān)系，（b）儲(chǔ)能模量（G’）和損耗模量（G”）與應(yīng)變的關(guān)系。（c）裝填后的NFC/Al₂O₃油墨的照片。（d）制備的3D打印NFC/Al₂O₃隔膜在（e） 180°彎曲狀態(tài)和（f）不同拉伸狀態(tài)下的照片。（g）三明治結(jié)構(gòu)的可拉伸電池示意圖，和（h）設(shè)計(jì)的由3D打印電極和隔膜組成的三明治結(jié)構(gòu)的橫截面SEM圖像及EDS元素分布譜圖。

  論文信息：

  J. Qian, et al., Toward stretchable batteries: 3D-printed deformable electrodes and separator enabled by nanocellulose, Materials Today (2022)

  https://doi.org/10.1016/j.mattod.2022.02.015

作者簡(jiǎn)介：

  馬里蘭大學(xué)李騰教授團(tuán)隊(duì)（http://lit.umd.edu/）專注于高性能可持續(xù)材料、軟材料、低維納米材料、原子尺度催化劑、能源存儲(chǔ)材料等的設(shè)計(jì)與開發(fā)，相關(guān)研究成果發(fā)表在Nature, Science, Nature Review Materials, Nature Nanotechnology, Nature Sustainability, PNAS, PRL, JACS, Advanced Materials, Materials Today, Advanced Energy Materials 等國(guó)際頂級(jí)期刊，并于2022年榮獲馬里蘭大學(xué)系統(tǒng)校董杰出科研創(chuàng)新獎(jiǎng)， 2019年馬里蘭大學(xué)年度發(fā)明獎(jiǎng)（物理科學(xué)領(lǐng)域），2018年榮獲被譽(yù)為“國(guó)際發(fā)明創(chuàng)造奧斯卡”的R&D100大獎(jiǎng)，2016年榮獲國(guó)際工程科學(xué)學(xué)會(huì)青年科學(xué)家獎(jiǎng)?wù)�。李騰教授現(xiàn)任馬里蘭大學(xué)先進(jìn)可持續(xù)材料與技術(shù)實(shí)驗(yàn)室主任，Extreme Mechanics Letters副主編，李騰教授在2006年和哈佛大學(xué)鎖志剛教授共同發(fā)起創(chuàng)建iMechanica.org,目前已經(jīng)成為國(guó)際力學(xué)領(lǐng)域用戶最多的網(wǎng)絡(luò)資源平臺(tái)。