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  實(shí)現(xiàn)OLED器件中的載流子傳輸平衡對(duì)于提高電致發(fā)光效率、延長(zhǎng)器件壽命等具有重要意義。然而，由于有機(jī)分子本身的富電子特性，其空穴傳輸能力往往要優(yōu)于電子傳輸能力，因此，相比于空穴傳輸材料，性能優(yōu)異的電子傳輸材料更為稀缺。對(duì)OLED應(yīng)用來(lái)說(shuō)，一種理想的電子傳輸材料一般需要同時(shí)具備三種特性：1、電子遷移率高，使電子與空穴傳輸速率相匹配，促進(jìn)載流子傳輸平衡；2、熱穩(wěn)定性好，能夠在器件工作過(guò)程中保持分子結(jié)構(gòu)以及傳輸層形貌穩(wěn)定；3、三線態(tài)能級(jí)高，能夠更好地將激子限域在發(fā)光層中，提高器件效率。剛性平面型分子具有較強(qiáng)的分子間π?π相互作用，故常被作為載流子傳輸材料使用。但是，剛性平面載流子傳輸材料通常只在π?π堆積的方向上有較高的遷移率，而在其他方向上遷移率則較低，因此，其高載流子遷移率往往依賴于分子的堆積取向調(diào)控，給OLED器件的性能提高增加了工藝上的難度。此外，良好的共軛結(jié)構(gòu)使得剛性平面分子難以獲得較高的三線態(tài)能級(jí)。削弱價(jià)鍵共軛能夠有效提高三線態(tài)能級(jí)，但同時(shí)也伴隨著熱穩(wěn)定性的降低等問(wèn)題。因此，同時(shí)具備這三種特性的電子傳輸材料仍然較少。

  一方面，在這些空間共軛型分子中具有面對(duì)面堆疊的芳環(huán)基團(tuán)，因而其具有很大的空間位阻。這有利于提高分子剛性，抑制芳環(huán)的扭轉(zhuǎn)運(yùn)動(dòng)，進(jìn)而降低分子在得失電子過(guò)程中由于結(jié)構(gòu)變化而產(chǎn)生的重整能λ。此外，更大的分子剛性有利于提高傳輸材料的玻璃化轉(zhuǎn)變溫度，增強(qiáng)傳輸層形貌的穩(wěn)定性，進(jìn)而提高器件的穩(wěn)定性并延長(zhǎng)其使用壽命。另一方面，相較于直線型平面分子，折疊型空間共軛分子內(nèi)的π?π堆疊的芳環(huán)基團(tuán)與連接它們的芳環(huán)呈現(xiàn)接近正交的構(gòu)型，因此可以在多個(gè)方向上與相鄰分子之間發(fā)生較強(qiáng)的軌道耦合，進(jìn)而獲得不依賴于分子取向的高載流子遷移率。

  實(shí)驗(yàn)結(jié)果顯示，折疊型空間共軛分子不僅具有較高的三線態(tài)能級(jí)（>2.7 eV）而且在分解溫度之下不存在玻璃態(tài)轉(zhuǎn)變，表現(xiàn)出優(yōu)良的熱穩(wěn)定性。同時(shí)，在無(wú)各向異性的蒸鍍膜中，折疊型空間共軛分子的電子遷移率比相應(yīng)的直線型非空間共軛分子高2~3個(gè)數(shù)量級(jí)，表現(xiàn)出無(wú)取向依賴性的高效電子傳輸性能。與傳統(tǒng)商業(yè)化電子傳輸材料相比，利用這種空間共軛電子傳輸材料制備的OLED器件能夠在保證器件效率的同時(shí)，大大提高器件的穩(wěn)定性和壽命。進(jìn)一步的實(shí)驗(yàn)證明，以折疊型空間共軛電子傳輸材料有非常好的普適性，將其作為電子傳輸層搭配不同光色、不同發(fā)光機(jī)制的發(fā)光材料制備的OLED器件都具表現(xiàn)出高性能和長(zhǎng)壽命的特點(diǎn)。

  該研究成果以“Through-Space Conjugated Electron Transport Materials for Improving Efficiency and Lifetime of Organic Light-Emitting Diodes”為題發(fā)表在Advanced Science 。文章的共同第一作者為華南理工大學(xué)沈平川博士和博士研究生劉昊。該工作受到國(guó)家自然科學(xué)基金委基礎(chǔ)科學(xué)中心項(xiàng)目（21788102）支持。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/advs.202200374