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  全球空氣污染和呼吸系統(tǒng)疾病的急劇增長，對于低成本和規(guī)�；苽淙嵝詺怏w傳感器提出更高的要求。傳統(tǒng)可穿戴設(shè)備通常在高彈性的聚合基底上集成傳感材料制備可穿戴傳感器件，但是由于基底材料透氣性差，會減少空氣和皮膚的接觸，降低了長期穿戴的舒適性。高性能、高透氣性、良好的穿戴舒適性和低成本規(guī)模化制備是柔性氣體傳感器應(yīng)用發(fā)展研究的難點(diǎn)。以透氣織物為基底制備氣體傳感器，為解決這一問題提供了可行思路。同時激光直寫技術(shù)提供了一種規(guī)�；苽涠嗫资饷舨牧系挠行緩�。但是如何結(jié)合兩者的優(yōu)點(diǎn)，在多種織物基底上一步制備高透氣性、高靈敏度的柔性氣體傳感器，實(shí)現(xiàn)低濃度有害氣體的長期連續(xù)監(jiān)測仍是一大挑戰(zhàn)。

圖1 Ag/LIG基透氣性氣體傳感器制備示意圖

  河北工業(yè)大學(xué)楊麗副研究員課題組與美國賓州州立大學(xué)程寰宇教授課題組在《ACS Applied Materials Interfaces》上發(fā)表題名為“Intrinsically Breathable and Flexible NO₂ Gas Sensors Produced by Laser Direct Writing of Self-Assembled Block Copolymers”的文章，該工作以酚醛樹脂為碳源前驅(qū)體，嵌段共聚物Pluronic F127（F127）為模板劑，采用激光直寫耦合嵌段共聚物定向自組裝的方法，在多種襯底（PET薄膜、針織布、無紡布等）上可控制備了多孔激光誘導(dǎo)石墨烯，并實(shí)現(xiàn)了孔徑的有效調(diào)節(jié)。采用銀納米粒子（Ag NPs）修飾多孔石墨烯（LIG），設(shè)計(jì)構(gòu)建了Ag/LIG基柔性氣體傳感器，該傳感器具備高透氣性、良好的柔性與優(yōu)異的氣敏響應(yīng)特性，并可實(shí)現(xiàn)在多種基底材料（織物、柔性薄膜）上的批量化制備（圖1）。

  多孔Ag/LIG復(fù)合材料表征：通過形貌表征與光譜分析得知，改變酚醛樹脂與F127的質(zhì)量比可以得到不同孔徑大小的石墨烯，隨著F127質(zhì)量比的增加孔徑逐漸變大，并且改變了生成石墨烯的缺陷與層數(shù)，如圖2所示。

圖2. 多孔Ag/LIG復(fù)合材料表征。（a-c）使用不同質(zhì)量比的F127/酚醛樹脂：（a）1:2，（b）2:2 和（c）3:2制備的多孔LIG的SEM圖像；（d）a-c中LIG的拉曼光譜；（e）c中LIG的XPS表征；（f）Ag/LIG復(fù)合結(jié)構(gòu)的SEM圖像；（g）f中C、O、N和Ag的元素能譜分析；（h）基于柔性PET基底的Ag/LIG氣體傳感器實(shí)物圖和（i）橫截面SEM圖及局部放大圖。

  傳感器的氣敏響應(yīng)性能： Ag/LIG基柔性氣體傳感器對于NO₂氣體可以實(shí)現(xiàn)高選擇性、快速響應(yīng)與恢復(fù)（40/291 s），高靈敏度（-12‰，1 ppm），低檢測限（6.5 ppb）以及良好的穩(wěn)定性，如圖3所示。

圖3. 氣體傳感器的性能測試。（a）不同F127/酚醛樹脂質(zhì)量比制備的氣體傳感器響應(yīng)性能分析；（b）基于單純LIG與Ag/LIG復(fù)合結(jié)構(gòu)制備的傳感器氣體響應(yīng)性能對比；（c）Ag/LIG基氣體傳感器對于0.5-2.5ppm NO₂氣體的動態(tài)響應(yīng)；（d）Ag/LIG基氣體傳感器重復(fù)性測試；（e）Ag/LIG基氣體傳感器的穩(wěn)定性測試；（f-g）Ag/LIG基氣體傳感器對ppb級別濃度的NO₂的氣體響應(yīng)曲線及其線性擬合；（h）Ag/LIG基氣體傳感器對30 ppb濃度的 NO₂氣體響應(yīng)曲線；（i）Ag/LIG基氣體傳感器的選擇性測試。

  Ag/LIG基織物氣體傳感器：在多種織物基底上（無紡布、針織布、凱夫拉纖維等）制備了可穿戴織物氣體傳感器，均可以實(shí)現(xiàn)對于NO₂氣體的高性能檢測。對Ag/LIG純棉針織布進(jìn)行了透氣性測試，發(fā)現(xiàn)在復(fù)合了Ag/LIG材料后，織物仍然具有良好的透氣性，能夠滿足長期穿戴舒適性的需求，如圖4所示。

圖4. Ag/LIG基織物氣體傳感器。（a）Ag/LIG復(fù)合材料在針織布、Kevlar纖維和無紡布上的實(shí)物圖像；（b）不同織物基底的傳感器氣體響應(yīng)特性曲線；Ag/LIG復(fù)合材料涂覆于針織物前（c）和涂覆后（d）的SEM圖像；（e）Ag/LIG基織物氣體傳感器的橫截面SEM圖像；（f）根據(jù)ASTM E96-95法測量蒸汽傳輸?shù)膶?shí)驗(yàn)裝置和（g）重量隨時間變化的結(jié)果。

  氣體檢測智能服裝應(yīng)用：通過以上傳感器的制備方法，基于實(shí)驗(yàn)室常見的工作服，采用Ag/LIG氣體傳感器，結(jié)合�；战Y(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，創(chuàng)新的研發(fā)了氣體檢測智能服裝，如圖5所示。智能服裝對于1 ppm NO₂的響應(yīng)為-6.0‰，在不同的彎曲曲率半徑和1500次彎曲循環(huán)后，傳感器仍具有穩(wěn)定的氣敏響應(yīng)性能。高透氣性、高性能的Ag/LIG織物氣體傳感器為長期、舒適的氣體監(jiān)測與實(shí)際應(yīng)用提供了新方法。

圖5. 氣體檢測智能服裝。（a）智能服裝實(shí)物圖：大學(xué)校徽和“工”字形Ag/LIG氣體傳感器結(jié)構(gòu)；（b）對于濃度為0.5-2.5 ppm的NO₂的動態(tài)響應(yīng)；（c）重復(fù)性測試；（d）不同彎曲曲率半徑下的氣體響應(yīng)特性；（e）1500次彎曲循環(huán)前后的氣體響應(yīng)比較。

  河北工業(yè)大學(xué)楊麗副研究員為第一作者，碩士研究生姬華東為第二作者，河北工業(yè)大學(xué)郭士杰教授、楊麗副研究員與PSU程寰宇教授為通訊作者，該研究得到國家自然科學(xué)基金與河北省重點(diǎn)研發(fā)項(xiàng)目的支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.2c02061