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  21世紀(jì)以來，隨著可穿戴設(shè)備的迅速發(fā)展，充分利用體溫和環(huán)境溫度的有限溫差來為物聯(lián)網(wǎng)提供電能的迫切需求，已經(jīng)刺激了人們對(duì)于新型熱電儲(chǔ)能設(shè)備的深入研究。由于離子熱電材料在較小溫差內(nèi)具有遠(yuǎn)大于傳統(tǒng)半導(dǎo)體熱電材料的電壓響應(yīng)和更低的熱導(dǎo)率，離子熱電設(shè)備已經(jīng)成為為可穿戴設(shè)備供能的極有競(jìng)爭(zhēng)力的候選者之一。電解質(zhì)正負(fù)離子之間的熱泳遷移率差異是最大化熱生成電信號(hào)的關(guān)鍵。最近的研究進(jìn)一步表明，有效調(diào)節(jié)離子與聚合物基體之間的相互作用，進(jìn)而限制或加快某一單一離子的運(yùn)動(dòng)，是實(shí)現(xiàn)離子差異化熱輸運(yùn)的核心辦法。在通過聚合物網(wǎng)絡(luò)來限制離子運(yùn)動(dòng)的大量研究中，最為典型的例子無疑是結(jié)晶度對(duì)于離子運(yùn)動(dòng)的束縛。顯然，高度結(jié)晶引起的較低離子電導(dǎo)率在聚合物電解質(zhì)中往往是需要被避免的。然而，高結(jié)晶度帶來的離子束縛效應(yīng)在離子熱電領(lǐng)域的應(yīng)用卻很可能是極有價(jià)值的。因此，南方科技大學(xué)電子與電氣工程系王太宏教授課題組將聚合物的結(jié)晶度與H⁺的傳輸特性相結(jié)合，獲得了具有巨大正熱電勢(shì)的離子熱電水凝膠。通過在受限長(zhǎng)度方向上拉伸聚乙烯醇（PVA）水凝膠來調(diào)節(jié)聚合物的結(jié)晶度并形成取向性的纖維通道，通過在酸溶液中充分溶脹來引入H⁺，獲得的H⁺傳輸型PVA熱電水凝膠最終實(shí)現(xiàn)了38.20 mV K^-1的巨大熱電勢(shì)，是目前報(bào)道的H⁺傳輸型熱電材料最高值的兩倍多。這種離子型熱電水凝膠為以H⁺作為能量載體的熱電轉(zhuǎn)換器件開辟了一條新途徑。

  在典型的固相萃取中，如果自由體積足夠大以允許陽離子遷移，陽離子會(huì)從一個(gè)位置跳到另一個(gè)位置。在通過調(diào)控氫鍵強(qiáng)弱來實(shí)現(xiàn)不同結(jié)晶度的PVA水凝膠中，以常見的醇類晶體的氫鍵長(zhǎng)度為依據(jù)，鏈狀PVA晶體的氫鍵長(zhǎng)度約在266-275 pm之間。在所有的離子中，H⁺具有最小的離子Pauling直徑（遠(yuǎn)小于266 pm），這足以使其在PVA晶體中獲得足夠大的自由體積來進(jìn)行運(yùn)動(dòng)。而對(duì)于與之對(duì)應(yīng)的陰離子，例如Cl^-（離子直徑為362 pm），其必將被嚴(yán)重的限制在PVA結(jié)晶區(qū)之外。所以，他們初步猜測(cè)，聚合物的結(jié)晶度很可能引起離子的差異化運(yùn)動(dòng)，從而提高離子熱生電的能力。并且，在無機(jī)電解質(zhì)中，相比于其他陽離子，H⁺具有水環(huán)境下的最大質(zhì)量擴(kuò)散系數(shù) (9.311×10^-5 cm² s^-1)。因此，H⁺型離子熱電材料可能是研究P型熱電器件的理想載體。此外，最近有理論推測(cè)使用帶有明顯雙電層的、具有高度取向性的帶電納米通道可以增強(qiáng)熱生成電壓的產(chǎn)生。作者通過簡(jiǎn)單的室溫拉伸結(jié)晶形成的定向纖維結(jié)構(gòu)也被證明可以提高離子水凝膠的熱電性能。

圖1. PVA/HCl離子熱電水凝膠的設(shè)計(jì)原理

圖2. PVA/HCl水凝膠結(jié)晶度和纖維結(jié)構(gòu)表征

圖3. PVA/HCl水凝膠熱電性能表征

圖4. 陰離子類型對(duì)PVA水凝膠性能的影響

圖5. H⁺傳輸型PVA熱電水凝膠的作用機(jī)理及應(yīng)用

  該工作以 Giant Thermopower of Hydrogen Ion Enhanced by a Strong Hydrogen Bond System為題發(fā)表在4月25日出版的ACS Applied Materials & Interfaces上 (DOI: 10.1021/acsami.1c24698)。南方科技大學(xué)電子與電氣工程系碩士生陳倩玲、博士生陳彬和博后肖松華為該論文共同第一作者，王太宏教授作為通訊作者。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1021/acsami.1c24698