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  含有四元雜環(huán)結(jié)構(gòu)的聚合物因其特殊的環(huán)張力結(jié)構(gòu)和富雜原子的骨架特征，可以展現(xiàn)出簇發(fā)光、刺激響應(yīng)性質(zhì)等獨特的性質(zhì)，然而這類聚合物所面臨的合成困難和結(jié)構(gòu)穩(wěn)定性差等問題卻成為了制約其發(fā)展的瓶頸�，F(xiàn)代科技的快速發(fā)展給高分子結(jié)構(gòu)和性能的多樣性提出了迫切需求，而新結(jié)構(gòu)的開發(fā)在很大程度上依賴于新反應(yīng)和新方法的發(fā)展。在眾多聚合反應(yīng)中，通過三種或以上原料在一鍋反應(yīng)中生成單一產(chǎn)物的多組分反應(yīng)，具有原料簡單、操作便捷、條件溫和、環(huán)境友好、反應(yīng)高效、產(chǎn)物結(jié)構(gòu)多樣等優(yōu)勢，由多組分有機(jī)反應(yīng)衍生而來的多組分聚合（Multicomponent polymerization, MCP）可以通過簡單的操作步驟合成結(jié)構(gòu)復(fù)雜且多樣的聚合產(chǎn)物，是高效構(gòu)筑多功能高分子庫的有力手段。

  2018年，香港科技大學(xué)唐本忠院士團(tuán)隊曾開發(fā)出一種簡易的室溫一鍋法多組分聚合路線，通過銅催化的二炔、二磺酰疊氮和碳二亞胺單體的室溫聚合，高效制備出一系列含有富雜原子氮雜環(huán)丁烷結(jié)構(gòu)的聚合物材料，其主鏈中的氮雜四元環(huán)結(jié)構(gòu)可以快速高效地發(fā)生酸介導(dǎo)的開環(huán)反應(yīng)，以高達(dá)100%的轉(zhuǎn)化率產(chǎn)生具有酰胺和脒基元全新結(jié)構(gòu)的聚合物。（Ting Han, Haiqin Deng, Jacky W Y Lam, Ben Zhong Tang, et al. J. Am. Chem. Soc., 2018, 140, 5588）。遺憾的是，由于碳二酰亞胺結(jié)構(gòu)的特殊性不易將其開發(fā)成更多易于修飾的雙官能度單體，因此不能充分發(fā)揮多組分聚合單體組合形式多樣的優(yōu)勢，限制了聚合產(chǎn)物結(jié)構(gòu)的多樣性以及更多新性能的探索和開發(fā)。

  近期，該團(tuán)隊進(jìn)一步利用多組分聚合中單體組合多樣性的優(yōu)勢，將碳二亞胺單體替換成希夫堿，通過聚合反應(yīng)條件優(yōu)化等方式合成了一系列結(jié)構(gòu)多樣的多取代四元氮雜環(huán)聚合物（圖1），通過改變希夫堿結(jié)構(gòu)中兩個取代基的種類可以便捷地調(diào)控該反應(yīng)的立構(gòu)選擇性。

圖1. 多組分聚合反應(yīng)路線示意圖及文章亮點總結(jié) 

該工作要點包括：

  （2）所得產(chǎn)物的氮雜環(huán)丁烷衍生結(jié)構(gòu)在48小時過量的鹽酸或氫氧化鉀溶液處理下均未出現(xiàn)開環(huán)現(xiàn)象，表現(xiàn)出較高的化學(xué)穩(wěn)定性。作者通過DFT計算探究了其相應(yīng)的構(gòu)效關(guān)系。

  （3）含有四苯基乙烯單元的聚合產(chǎn)物表現(xiàn)出強烈的聚集誘導(dǎo)發(fā)光特性。利用這一特性，該團(tuán)隊探索了其在熒光探針領(lǐng)域的潛在應(yīng)用，并在檢測Pd²⁺和Cr(VI)中表現(xiàn)出高選擇性和靈敏度。

  該工作充分體現(xiàn)了多組分聚合反應(yīng)在高分子主鏈結(jié)構(gòu)調(diào)控方面的優(yōu)勢，呈現(xiàn)出簡單便捷的合成特點，實現(xiàn)了多樣性導(dǎo)向合成。該策略將促進(jìn)多組分聚合反應(yīng)的持續(xù)發(fā)展，極大地拓展了四元雜環(huán)聚合物的結(jié)構(gòu)多樣性，為設(shè)計、修飾和應(yīng)用多樣化的功能聚合物材料提供了借鑒。

  以上工作以“Diversity-Oriented Synthesis of Functional Polymers with Multisubstituted Small Heterocycles by Facile Stereoselective Multicomponent Polymerizations”為題，近期發(fā)表在《Macromolecules》上。文章第一作者為香港科技大學(xué)博士生王欣楠，通訊作者為深圳大學(xué)AIE研究中心助理教授韓婷、香港科技大學(xué)林榮業(yè)教授和香港中文大學(xué)（深圳）唐本忠院士。

  文章信息：Xinnan Wang, Ting Han,* Junyi Gong, Parvej Alam, Haoke Zhang, Jacky W. Y. Lam,* Ben Zhong Tang*, Diversity-Oriented Synthesis of Functional Polymers with Multisubstituted Small Heterocycles by Facile Stereoselective Multicomponent Polymerizations, Macromolecules 2022。

  https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.2c00319