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齊魯工大劉利彬教授和香港城大王鉆開教授《Adv. Mater.》：受人體皮膚啟發(fā)，提出了一種一體式三層多功能超疏水涂層
2022-06-14  來源：高分子科技

  提高能源利用率，減少能源浪費和損耗，對于建設(shè)經(jīng)濟(jì)節(jié)能型社會是至關(guān)重要的。表面材料作為與外部環(huán)境相互作用的保護(hù)屏障和介質(zhì)，具有自清潔、化學(xué)惰性和長期耐久性的表面對于實現(xiàn)最佳能源效率具有很高的需求。雖然目前已取得了長足的進(jìn)展，但實用具有優(yōu)選功能和節(jié)能耐久性的超疏水涂層的實施決定了廣譜穩(wěn)健性，包括機(jī)械化學(xué)強(qiáng)度、與基材的高附著力和阻燃性，這是迄今為止尚未解決的難題。


  對此，齊魯工業(yè)大學(xué)（山東省科學(xué)院）劉利彬教授和香港城市大學(xué)王鉆開教授受到人體皮膚的啟發(fā)共同提出了一種一體式三層多功能超疏水涂層（STC），它解決了個體特征對材料的結(jié)構(gòu)、化學(xué)、機(jī)械和熱性能施加的相互沖突的需求。粗糙度、潤濕性、機(jī)械化學(xué)魯棒性和阻燃性等多個梯度的合理設(shè)計以及沿其三層連續(xù)界面的形成使其在惡劣環(huán)境下也依然具有持續(xù)的拒液性、防腐性、阻燃性以及強(qiáng)抗表面磨損和與基材的附著力。這種一體化設(shè)計提高了涂層的耐用性和使用壽命，減少了維護(hù)和維修，從而有助于節(jié)省成本和能源。STC結(jié)合簡便的噴涂制造工藝，為構(gòu)建節(jié)能和資源節(jié)約型材料提供了可行且可持續(xù)的策略。相關(guān)工作以“Skin-inspired design integrates mechano-chemical-thermal robustness into superhydrophobic coatings”為題發(fā)表在國際頂級期刊《Advanced Materials》上。

  作者通過利用沿其三層的粗糙度/潤濕性、機(jī)械化學(xué)魯棒性和阻燃性三個級別的梯度來展示三層涂層（STC）的集體性能（圖1）。STC中的主體成分是極性環(huán)氧樹脂基質(zhì)。在中間層，氟化的環(huán)氧樹脂與氟化纖維素和SiO2相結(jié)合，起到了頂層和底層之間的橋梁作用，達(dá)到了類似真皮層的鞏固支撐承上啟下的作用。堅硬的微米級纖維素在頂層和中間層形成框架結(jié)構(gòu)，類似于皮膚中的纖維，可增強(qiáng)結(jié)構(gòu)強(qiáng)度并支撐整個涂層，為了論證這一點，采用熒光標(biāo)記的方法對STC表面和主體中的微米級纖維素進(jìn)行共聚焦熒光顯微鏡表征，證實形成了綠色標(biāo)記的3D交織框架結(jié)構(gòu)。為了增強(qiáng)與各種基材的粘附力，選擇在底層使用非氟化環(huán)氧樹脂。與此同時，為了避免阻燃劑對涂層疏水性能的影響，磷系阻燃劑DOPO也只在底層進(jìn)行添加，通過分子混合以產(chǎn)生增強(qiáng)的阻燃性。設(shè)計中的一項關(guān)鍵創(chuàng)新在于將疏水性、化學(xué)和機(jī)械魯棒性以及阻燃性的獨特要求通過多層的結(jié)構(gòu)和化學(xué)組成設(shè)計分別實現(xiàn)，同時保持三層之間的連續(xù)界面。STC表面具有超疏水性，水接觸角為171.0±1.5o。該涂層具有能夠經(jīng)受的住近乎100 oC的熱蒸汽流體沖擊和抗腐蝕性能（圖2）。傳統(tǒng)超疏水涂層的一個限制在于，由于機(jī)械脆性和微/納米級粗糙度的容易損壞，難以解決抗?jié)櫇窈涂鼓p之間的權(quán)衡。STC在750 g負(fù)載下循環(huán)1000次也表現(xiàn)良好，表明同時保持了抗?jié)櫇窈涂鼓p性能（圖3）。更重要的是，STC還可以耐受各種尖銳物體，如鋼絲絨、螺絲刀、鋼刀片、美工刀和錘擊。該涂層還具有非常出色的阻燃性能（圖4）。



圖1 STC的設(shè)計和表征 a）人體皮膚示意圖。b）STC示意圖。底層由環(huán)氧樹脂和DOPO組成，提供附著力強(qiáng)度和阻燃性。中間層和頂層由氟化環(huán)氧樹脂組成，纖維素和 SiO2。中間層由較少量的纖維素和 SiO2 和較大的氟化環(huán)氧樹脂的量比頂層中的量多，這提供了潤濕/強(qiáng)度頂層和底層之間的梯度橋，使涂層保持粘合性如果頂層被不可逆轉(zhuǎn)地?fù)p壞，則作為一個整體的疏水性。c）將 STC 噴涂在 45 cm × 30 cm 的鋁板上的實物照片，水接觸角約為 172.3°（插圖）。d) STC 表面的掃描電鏡圖像（SEM）和XPS 光譜（插圖）。e) 熒光共聚焦顯微鏡下的熒光標(biāo)記的纖維素構(gòu)成3D骨架結(jié)構(gòu)。f) STC橫截面的電子探針 (EM) 圖像。分層邊界在 EM 圖像中由藍(lán)色虛線標(biāo)記。g-i) STC橫截面元素映射圖像的。元素分布含量的差異表明STC的三層的結(jié)構(gòu)，分層邊界在映射圖像中用紅色虛線標(biāo)記。


圖2 抗?jié)櫇裥院突瘜W(xué)穩(wěn)定性。a) STC涂覆的鋁板表面上的熱流冷凝照片。b) 原始鋁板和STC涂覆的鋁板的抗結(jié)冰實驗。c)在STC涂覆的鋁板上進(jìn)行除冰實驗的實拍照片。d) 對于腐蝕電位和腐蝕電流的比較。e) 不同測試樣品的電化學(xué)阻抗譜圖。f) 不同測試樣品的單位面積失重率的變化。g) STC涂覆的鋁片的腐蝕實物照片, h)原始鋁板，i) 對照樣品1涂覆的鋁片和 j) 對照樣品2涂覆的鋁片，在銅粒子加速醋酸鹽霧試驗時間均為300 h。 


圖3 機(jī)械魯棒性。 a) STC、對照樣品1以及對照樣品2表面水的接觸角 (θC) 和 b) 水的滾動角 (θR) 的隨著磨損測試循環(huán)次數(shù)增加的變化。磨損測試在兩種不同負(fù)載 (250 g和 750 克）下進(jìn)行。對于 STC，在 250 g 負(fù)載下磨損 3,000 次后，在 750 g 負(fù)載下磨損 1,000 次后負(fù)載時，θC 約為 150°，θR小于 10°。c) STC的耐磨性能與現(xiàn)有超疏水表面的比較。所有參考文獻(xiàn)均采用泰伯（Taber）磨損試驗方法。d)頂層和中層填料的不同質(zhì)量占比對超疏水性能和機(jī)械強(qiáng)度的影響。e) 附著力測試示意圖。f-h) STC、對照 樣品1 和對照 樣品2分別進(jìn)行附著力測試后的 SEM 圖像。


圖4 阻燃及隔熱性能。a) 木屋模型的燃燒狀態(tài)隨時間變化的實物照片以及紅外熱成像。原始木屋模型在連續(xù)點火 45 秒后被點燃。STC 涂覆的木屋模型在連續(xù)點火 110 秒后部分點燃，135 秒后自熄。b)原始 PU、對照樣品1修飾的PU、對照樣品2修飾的PU 和 STC修飾的PU的點燃所需時間和極限氧指數(shù)。c)不同測試樣品的熱量釋放率。d) 不同測試樣品的總熱釋放量。e-g）STC涂覆的鋼片和對照樣品涂覆的鋼片在酒精噴燈加熱后的熱紅外圖像。


  該工作由齊魯工業(yè)大學(xué)（山東省科學(xué)院）碩士研究生張海龍和卜鑫瑜為共同第一作者，齊魯工業(yè)大學(xué)（山東省科學(xué)院）劉利彬教授和香港城市大學(xué)大學(xué)王鉆開教授為共同通訊作者。研究工作得到了山東省自然科學(xué)基金重點項目、香港研究資助局、騰訊基金會、創(chuàng)新科技局、國家自然科學(xué)基金和山東省青創(chuàng)人才計劃支持。


  論文信息

  Skin-inspired design integrates mechano-chemical-thermal robustness into superhydrophobic coatings

  https://doi.org/10.1002/adma.202203792

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