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  超疏水材料是指接觸角大于150度、滾動(dòng)角小于10度的特殊浸潤性材料。近年來，自修復(fù)功能被成功引入到了超疏水涂層中，可以有效延長使用壽命，降低維護(hù)成本。自修復(fù)超疏水涂層在損傷后可以自發(fā)或在外界條件刺激下進(jìn)行修復(fù)，從而恢復(fù)其超疏水性。但是，目前自修復(fù)超疏水涂層仍然存在以下問題，限制了其實(shí)際應(yīng)用：1. 許多自修復(fù)超疏水涂層的機(jī)械耐磨性不理想。即使很小的機(jī)械力也能在其微/納復(fù)合結(jié)構(gòu)上產(chǎn)生局部高壓，并在反復(fù)磨損后最終失去超疏水性。2. 一些自修復(fù)超疏水涂層使用了含氟表面活性劑，如全氟辛酸及其鹽類，以及1H、1H、2H、2H-全氟癸基三乙氧基硅烷及其衍生物。然而，大量研究表明含氟表面活性劑容易在生物體內(nèi)富集并且具有致癌和神經(jīng)毒性的危害。3. 許多自修復(fù)超疏水涂層需要加熱促進(jìn)修復(fù)，這不但操作不方便而且耗費(fèi)財(cái)力。此外，在零度以下可以自修復(fù)的超疏水涂層非常罕見，這極大地限制了它們在戶外的應(yīng)用。因此，制備具有優(yōu)異的機(jī)械耐磨性和零度以下自修復(fù)能力的無氟超疏水涂層具有重要意義。

  吉林大學(xué)化學(xué)學(xué)院超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室李洋副教授課題組長期從事自修復(fù)超分子聚合物材料的功能化研究。致力于通過超分子作用力來制備兼具自修復(fù)性能與機(jī)械性能的超分子聚合物材料并應(yīng)用于變色器件，柔性電子器件和分離材料。近年來，該課題組在自修復(fù)超分子聚合物材料以及功能化方面取得了一些進(jìn)展：（1）自修復(fù)熱致變色離子凝膠智能窗(Adv. Funct. Mater. 2024, 2313781) ，(Adv. Mater. 2023, 35, 2211456)；（2）高機(jī)械性和環(huán)境穩(wěn)定的自修復(fù)摩擦納米發(fā)電機(jī)(Nano Energy 2023, 108, 108243)，(Nano Energy 2021, 90, 106645)；（3）可寬溫度范圍使用的自修復(fù)離子凝膠鋅空氣電池(Adv. Sci. 2024, 2402193)。基于在制備自修復(fù)功能材料與電子器件方面的寶貴經(jīng)驗(yàn)，近期該課題組設(shè)計(jì)并制備了一種基于超分子聚合物的、超耐磨、無氟的、零度以下自修復(fù)超疏水涂層用于能量收集。

圖1 (a) I-PDMS/SiO₂涂層的制備過程及I-PDMS的形成/水解示意圖。(b) I-PDMS/ SiO₂涂層噴涂在玻璃上的照片。插圖:I-PDMS/SiO₂涂層上水滴(4 μL)的形狀。(c) NH₂-PDMS-NH₂、BTC和I-PDMS/SiO₂涂層的FTIR光譜。(d) I-PDMS/SiO₂涂層的SEM圖像。(e) I-PDMS/SiO₂涂層片段的TEM圖像。(f) 照片顯示I-PDMS/SiO₂涂層經(jīng)歷手指摩擦、手拍和腳踩后仍保持超疏水性。

圖2 (a)不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)SiO₂ NPs的I-PDMS/SiO₂涂層在不同磨損距離后的接觸角和滑動(dòng)角變化。(b)不同質(zhì)量分?jǐn)?shù)SiO₂ NPs的I-PDMS/SiO₂涂層的楊氏模量、硬度和(c)摩擦系數(shù)。(d)使用1000目砂紙的I-PDMS/SiO₂涂層和文獻(xiàn)中報(bào)道的其他超疏水涂層的磨損距離與施加壓力的Ashby圖。(e) I-PDMS/SiO₂涂層受到不同質(zhì)量的砂子沖擊后的接觸角和滑動(dòng)角變化。涂層受到6 kg沙子的沖擊后，在25 °C下自修復(fù)。(f)文獻(xiàn)報(bào)道的I-PDMS/SiO₂涂層和其他超疏水涂層的下落高度與砂質(zhì)量的Ashby圖。(g) 手拍打不同次數(shù)后I-PDMS/SiO₂涂層的接觸角和滑動(dòng)角變化。手拍打10,000次后，涂層在25 °C下自修復(fù)。插圖:照片顯示用4.5 N的力拍打樣品。(h)不同腳踩次數(shù)后I-PDMS/SiO₂涂層的接觸角和滑動(dòng)角變化。經(jīng)過10,000次的腳踩后，涂層在25 °C下自修復(fù)。插圖:照片顯示樣品被17.9 N的力踩踏。(i)在CH₃COOH溶液(pH 2.8)、Na₂CO₃溶液(pH 10.6)、C₂H₅OH和C₂H₄Cl₂中浸泡以及在-30 °C和80 °C下保存10天后，I-PDMS /SiO₂涂層的接觸角和滑動(dòng)角。

圖3 (a)等離子刻蝕I-PDMS/SiO₂涂層自修復(fù)前(1)和自修復(fù)后(2)水滴的俯視圖(左)和顯微鏡側(cè)視圖(右)。(b) I-PDMS/SiO₂和C-PDMS/SiO₂涂層等離子體刻蝕和在25 ℃下不同時(shí)間修復(fù)后接觸角和滑動(dòng)角的變化。(c) 等離子刻蝕的I-PDMS/SiO₂涂層在-30 ℃空氣和25 ℃水或真空中修復(fù)后的接觸角和滑動(dòng)角。(d)不同次數(shù)等離子體刻蝕和自修復(fù)后I-PDMS/SiO₂涂層接觸角和滑動(dòng)角的變化。(e)原始、等離子刻蝕和修復(fù)的I-PDMS/ SiO₂涂層的XPS光譜。(f) I-PDMS和C-PDMS薄膜在等離子體刻蝕和不同時(shí)間修復(fù)后的表面能變化。(j)I-PDMS/SiO₂涂層自修復(fù)機(jī)理示意圖。(1) 極性基團(tuán)在等離子體刻蝕的I-PDMS/SiO₂涂層上。(2) NH₂-PDMS-NH₂和BTC向受損表面擴(kuò)散。(3)極性基團(tuán)被新形成的I-PDMS包埋。

圖4 (a)原始的、灰塵覆蓋的、水沖洗后的NUSS-TENG的V_OC。(b)展示了NUSS-TENG自潔能力的照片。(c, d) NUSS-TENG (c)和3M-TENG (d)水沖洗前后的V_OC。(e) NUSS-TENG被拍打5000次和10,000次前后的V_OC。插圖:NUSS-TENG被拍打10,000次之前(左)和之后(右)的照片。(f) C-TENG被拍打200次和400次前后的V_OC。插圖:C-TENG被拍打400次之前(左)和之后(右)的照片。(g) NUSS-TENG被踩踏5000次和10,000次前后的V_OC。插圖:NUSS-TENG被踩踏10,000次之前(左)和之后(右)的照片。(h) C-TENG被踩踏200次和400次前后的V_OC。插圖:C-TENG被踩踏400次之前(左)和之后(右)的照片。

圖5 (a) NUSS-TENGs作為智能地磚的應(yīng)用場景示意圖。(b) NUSS-TENG的實(shí)物照片。腳踩NUSS-TENG所產(chǎn)生的(c)V_OC 和 (d) I_SC。(e)連續(xù)照片展示了NUSS-TENG在被反復(fù)踩踏(1,2)后為數(shù)字時(shí)鐘供電，并保持其自清潔能力(3,4)。(f) 一個(gè)0.47 μF的電容器被NUSS-TENG充電的充電曲線。插圖:等效電路圖原理圖。(g)原始、損傷和修復(fù)后用100 mL水沖洗的NUSS-TENG的V_OC。(h) 經(jīng)歷不同的腐蝕修復(fù)周期后，原始的NUSS-TENG和NUSS-TENG經(jīng)100 mL水沖洗后的V_OC。

  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S2211285524003094