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  化學(xué)可循環(huán)聚合物具有閉合循環(huán)生命周期，在使用生命結(jié)束后可以在特定條件下解聚成原始單體，簡單純化后可重新聚合得到高品質(zhì)聚合物。發(fā)展化學(xué)可循環(huán)聚合物是塑料污染問題的最佳解決方案之一。盡管近年來取得了系列進(jìn)展，但化學(xué)可循環(huán)聚合物仍然面臨著一些挑戰(zhàn)，如合成過程能耗高、單體回收選擇性差、效率低，特別是難以實(shí)現(xiàn)聚合物高效循環(huán)和材料性能間的平衡統(tǒng)一。通過在具有合適環(huán)張力的雜環(huán)單體上引入取代基來構(gòu)筑室溫近平衡聚合體系，以實(shí)現(xiàn)溫和條件下的聚合和反向解聚是一種有效的策略，但目前關(guān)于這種方法的報(bào)道并不多見。

  青島科技大學(xué)沈勇/李志波團(tuán)隊(duì)近年來在可循環(huán)高分子方面取得了系列進(jìn)展。他們利用自主研發(fā)的環(huán)狀有機(jī)磷腈超強(qiáng)堿CTPB與脲組成二元催化體系，成功制備得到高分子量聚（g-丁內(nèi)酯），實(shí)現(xiàn)了a-亞甲基-γ-丁內(nèi)酯的選擇性開環(huán)聚合和共聚（Polym. Chem. 2019, 10, 1231-1237；CCS Chem., 2020, 2, 620-630；Macromolecules, 2020, 53, 3380-3389）。在之前的工作中，他們利用強(qiáng)堿/脲二元催化劑實(shí)現(xiàn)了生物基δ-己內(nèi)酯的快速可控開環(huán)聚合，制備得到完全可循環(huán)聚酯，但該聚酯結(jié)晶度低、力學(xué)性質(zhì)差，無法作為材料單獨(dú)使用（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202201407）。通過在六元環(huán)內(nèi)酯母體結(jié)構(gòu)上引入合適的取代基，開發(fā)具有理想材料性能的化學(xué)可循環(huán)聚酯，實(shí)現(xiàn)循環(huán)和性能的平衡統(tǒng)一，具有重要意義。最近，他們在δ-戊內(nèi)酯的α位引入環(huán)外雙鍵構(gòu)筑得到雙官能度環(huán)內(nèi)酯單體，并且通過篩選合適的強(qiáng)堿/脲二元催化體系，成功實(shí)現(xiàn)了雙官能團(tuán)α-亞甲基-δ-戊內(nèi)酯的化學(xué)選擇性開環(huán)聚合，制備得到可后修飾的化學(xué)可循環(huán)聚酯，該聚酯結(jié)晶度高、力學(xué)性質(zhì)與商品化聚烯烴近似。

  以辛酸亞錫為催化劑，得到的聚酯產(chǎn)物P(MVL)_ROP在130 °C下通過減壓蒸餾可以完全解聚回收得到高純度的MVL（產(chǎn)率~96%）。將回收單體使用CaH₂簡單干燥后，可以重新聚合得到P(MVL)_ROP，從而成功建立“單體-聚合物-單體”的閉合循環(huán)生命周期。

  論文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/anie.202207105