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  橡膠制品是極其重要的國(guó)家戰(zhàn)略資源，承載著現(xiàn)代社會(huì)和工業(yè)的運(yùn)作。硫化是橡膠獲得高彈性的關(guān)鍵技術(shù)，由于硫化后的橡膠網(wǎng)絡(luò)是由不可逆的永久共價(jià)鍵連接而成，廢棄橡膠制品變得“不溶不熔”且不能二次加工成型，此外還會(huì)占用有限土地資源、滋生蚊蟲，造成黑色污染和火災(zāi)隱患。盡管共價(jià)適應(yīng)性網(wǎng)絡(luò)（CANs）可以賦予橡膠材料自愈性、可回收性和后處理性能，然而，由于其缺乏傳統(tǒng)的硫化體系，強(qiáng)度的嚴(yán)重下降使其應(yīng)用受限。

圖1. 熱塑性聚丁二烯基材料(PB-PV-x%)的合成路線及其應(yīng)力應(yīng)變曲線

  亞胺體系有三種動(dòng)態(tài)平衡，即水解、轉(zhuǎn)氨和復(fù)分解。鑒于此，PB-PV-10%可被賦予優(yōu)良的熱再加工和化學(xué)回收性能。如圖2所示，將材料切割成小塊，在100℃、10 MPa下熱壓1 h即可實(shí)現(xiàn)再加工，且多次重復(fù)加工后應(yīng)力-應(yīng)變曲線基本不變，其性能保持率可達(dá)95%以上。如此優(yōu)異的結(jié)果歸功于動(dòng)態(tài)亞胺基團(tuán)，其復(fù)分解反應(yīng)起著非常重要的作用。此外，將試樣浸泡在CHCl₃/正丁胺的混合溶液中可完全溶解，形成均勻溶液，推測(cè)動(dòng)態(tài)亞胺基團(tuán)通過轉(zhuǎn)氨作用將聚合物網(wǎng)絡(luò)解交聯(lián)，形成初始線性結(jié)構(gòu)。 

圖2. 材料熱致再加工和化學(xué)降解性能

  借助亞胺單元的熱誘導(dǎo)復(fù)分解反應(yīng)，可在斷裂界面之間重新建立“動(dòng)態(tài)共價(jià)橋”，以修復(fù)受損材料并實(shí)現(xiàn)自焊接。如圖3所示，自焊接后的樣品可以輕松舉起至少是自身重量一萬倍的物體。通過高溫誘導(dǎo)的亞胺交換反應(yīng)，該材料可以很容易地定制成各種各樣的復(fù)雜模型，不需要精確的溫度控制和相應(yīng)的3D模具。重要的是，該材料可以實(shí)現(xiàn)接近生理溫度的形狀記憶，在醫(yī)療器械領(lǐng)域具有很大的應(yīng)用潛力。 

圖3. 材料的自焊接，延展性和形狀記憶性能

圖4. 材料的抗菌性能及導(dǎo)電性能

  相關(guān)研究成果以“Renewable Vanillin-Based Thermoplastic Polybutadiene Rubber: High Strength, Recyclability, Self-Welding, Shape Memory and Antibacterial Properties”為題發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces。論文的第一作者為中科院長(zhǎng)春應(yīng)化所博士研究生楊胤鑫和夏鑄，通訊作者為賀劍云副研究員和白晨曦研究員。研究工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的支持。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.2c13339