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  超分子塑料，是指由非共價(jià)鍵，包括：氫鍵、金屬配位鍵、離子鍵、主客體作用，通過高密度堆積形成具有類塑料性質(zhì)的聚合物材料。超分子塑料因聚合物網(wǎng)絡(luò)內(nèi)具有動(dòng)態(tài)可逆的非共價(jià)鍵可以實(shí)現(xiàn)重整和修復(fù)，不會(huì)產(chǎn)生嚴(yán)重的白色污染問題。高密度非共價(jià)鍵的堆積雖然可以賦予超分子塑料高硬度和高強(qiáng)度，但是，同時(shí)也帶來了高脆性和水汽/溫度敏感性，這將極大限制超分子塑料的實(shí)際應(yīng)用潛力。

  為了解決這一問題，南京理工大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院傅佳駿教授團(tuán)隊(duì)提出了一種通過精細(xì)剪裁氫鍵結(jié)構(gòu)來制備無色透明高性能超分子塑料(SMP)的策略，制備的SMP同時(shí)兼具高硬度、高強(qiáng)度、高韌性、環(huán)境穩(wěn)定性和可修復(fù)/可回收的特性。選擇異佛爾酮二異氰酸酯(IPDI)和1,4-丁二醇(2-氨基丙基)醚(BEA)作為原料，通過簡(jiǎn)單的一步縮聚反應(yīng)的就可制得SMP。SMP無色透明(透光率>90%)，斷裂強(qiáng)度為63.1 MPa，楊氏模量達(dá)到0.96 GPa，韌性為32.7 MJ m^-3，斷裂韌性高達(dá)2.41 MPa m^-1/2，材料還具有良好的耐濕、耐溫和耐酸堿性。此外，由于SMP多級(jí)氫鍵網(wǎng)絡(luò)的動(dòng)態(tài)可逆性，SMP在高溫下可以重整。同時(shí)，借助于痕量異丙醇(IPA)加速網(wǎng)絡(luò)重構(gòu)，SMP可以在更溫和的條件下(60 °C)下實(shí)現(xiàn)高效修復(fù)。

圖1. a)SMP的合成路線以及組裝示意圖；b)SMP和普通塑料(厚度：1 mm)的透光率光譜圖；c)SMP的 FTIR-濃度曲線；d)SMP的¹H-NMR-濃度曲線；e)SMP的DSC 曲線；f)SMP 的 XRD 圖；g)SMP的SAXS圖。

圖2. a–c) SMP的高硬度、高強(qiáng)度和高韌性的證明；d)在溫度~ 25 °C；濕度~ 60%下測(cè)試SMP和SMP-C₁(對(duì)比樣)的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線；e)力學(xué)性能參數(shù)對(duì)比圖；f, g)SMP 和 SMP-C₁的力-位移曲線以及K_IC值對(duì)比；h)SMP和典型塑料的韌性和 K_IC 比較；i)MD計(jì)算拉伸過程中SMP 和 SMP-C₁氫鍵數(shù)量的變化；j)SMP同步和異步二維FTIR光譜圖；k)拉伸2D梯度FTIR圖；l, n)和m, o)SMP和SMP-C₁拉伸和斷裂界面對(duì)比圖。

圖3. a)SMP在不同溫度下應(yīng)力-應(yīng)變曲線; b)SMP和 SMPs-C₂(對(duì)比樣)的儲(chǔ)能模量-溫度曲線；c)SMP在不同溫度下的蠕變性能；d)SMPs在潮濕環(huán)境(相對(duì)濕度~70%，溫度~25 °C)中暴露不同時(shí)間后的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線；e)SMP和SMP-C₂的水蒸氣吸附和脫附等溫線；f)SMP在不同溶劑中浸泡演化圖；g-l)SMP和SMP-C₂的MD模擬水分子滲入過程和分子內(nèi)氫鍵數(shù)目對(duì)比。

圖4. a)SMP原始樣品和修復(fù)后的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；b)SMP可修復(fù)證明圖; c)斷口用痕量IPA處理后SMP樣品ATR-FTIR-時(shí)間譜; d)斷裂面的熒光顯微鏡演化圖；e)SMP 在不同溫度下的蠕變回復(fù)圖; f)τ與SMP的1000/T的Arrhenius圖；g)SMP樣條在不同回收循環(huán)次數(shù)的拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線。

圖5. a)不同溫度下SMP 的介電常數(shù)/介電損耗-頻率圖；c, d)SMP薄膜展示高透明度和柔韌性；e)不同厚度的SMP薄膜在以3 mm的曲率半徑反復(fù)彎曲10000次后的透光率; f, g)SMP 薄膜的2D和3D AFM圖像； h)SMP薄膜可修復(fù)表面劃痕；i)基于SMP的觸摸屏覆蓋窗口演示：用手指可以流暢地繪制圖案。

  為了保護(hù)液晶顯示器(LCD)或有機(jī)發(fā)光二極管(OLED)屏幕，目前市場(chǎng)對(duì)兼具硬度、抗沖擊、可修復(fù)的無色透明可折疊介電保護(hù)膜的需求非常緊迫。由于聚合物網(wǎng)絡(luò)內(nèi)大量的極性基團(tuán)，SMP在商用觸摸屏的工作頻率下(10⁶Hz)表現(xiàn)出高介電常數(shù)(~10)和低介電損耗(~0.028)。相較下，聚苯乙烯、聚(4-乙烯基苯酚)和聚甲基丙烯酸甲酯的介電常數(shù)分別僅為2.6、4.1和3.5。SMP作為保護(hù)窗，展示了優(yōu)異的柔韌性和耐磨性，手指折疊和摩擦10,000次循環(huán)后，沒有出現(xiàn)明顯折痕，透明度也保持不變。SMP在30 min內(nèi)借助IPA蒸汽就可以實(shí)現(xiàn)自主愈合，非常適合作為保護(hù)屏使用。

  文章鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202212564