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吉林大學(xué)孫俊奇教授團(tuán)隊(duì) AFM: 基于動態(tài)交聯(lián)策略制備高強(qiáng)度、可多次加工和可降解的生物基超分子塑料
2022-09-09  來源：高分子科技

  傳統(tǒng)塑料由于不可降解和難以多次加工利用，引發(fā)了嚴(yán)重的環(huán)境污染和資源浪費(fèi)等問題。盡管科學(xué)家們已開發(fā)出多種可降解塑料，但它們?nèi)匀淮嬖诹W(xué)性能不足、降解效率低和自然環(huán)境下降解困難等問題。以聚乳酸（PLA）塑料為例，雖然其強(qiáng)度較高，但韌性較差，降解需要在堆肥條件下才能實(shí)現(xiàn)。因此，亟需發(fā)展既具有高力學(xué)性能，又可在自然環(huán)境中快速、高效降解的可降解塑料。


  為解決上述問題，吉林大學(xué)超分子結(jié)構(gòu)與材料國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室孫俊奇教授課題組將生物基材料環(huán)氧大豆油（ESO）和低分子量的PLA（~2 kDa）基于硼氧六環(huán)進(jìn)行動態(tài)交聯(lián)，制備了具有高力學(xué)強(qiáng)度、可多次加工利用和能夠在土壤中快速、高效降解的超分子塑料（簡稱ESO-PLA）。具體地，將3-氨基苯硼酸分別接枝到ESO和低分子量PLA上，然后將兩者按特定比例在四氫呋喃（THF）溶液中復(fù)合，經(jīng)溶液加工即可制備薄膜及各種形狀的ESO-PLA超分子塑料制品（圖1）。在相對濕度為~30%的環(huán)境中，ESO4-PLA塑料（塑料中ESO和PLA的質(zhì)量比為4:1）的斷裂拉伸強(qiáng)度高達(dá)43.0 MPa；在相對濕度為~100%的環(huán)境中，該塑料的強(qiáng)度仍能保持在19.5 MPa，說明ESO4-PLA塑料具有高的強(qiáng)度，且在高濕環(huán)境中仍可正常使用（圖2）。硼氧六環(huán)動態(tài)交聯(lián)產(chǎn)生的三維交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)賦予超分子塑料優(yōu)異的力學(xué)強(qiáng)度，ESO及PLA的疏水性賦予塑料良好的耐水性。即使將ESO4-PLA塑料長期浸泡在水中，塑料也不會發(fā)生解離，并能保持較強(qiáng)的力學(xué)強(qiáng)度。


圖1. (a) ESO4-PLA塑料的制備過程及結(jié)構(gòu)示意圖；(b,c) ESO4-PLA塑料薄膜及餐具；(d) ESO4-PLA塑料的紅外譜圖。


圖2. (a) ESO4-PLA塑料的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；(b) ESO4-PLA塑料的熱力學(xué)性能；(c) 濕態(tài)ESO4-PLA塑料的應(yīng)力-應(yīng)變曲線；(d) 濕態(tài)ESO4-PLA塑料的重物承載能力展示。


  得益于塑料內(nèi)部硼氧六環(huán)的動態(tài)可逆性，ESO4-PLA塑料具有優(yōu)異的可多次加工及循環(huán)利用性能。基于熱壓的方法，ESO4-PLA塑料可以實(shí)現(xiàn)焊接加工，焊接后的塑料具有與初始塑料相當(dāng)?shù)牧W(xué)性能（圖1a）。這一性能使得ESO4-PLA塑料可以加工成吸管、包裝袋等塑料制品（圖1b, c）。此外，廢棄的ESO4-PLA塑料碎片可通過熱壓重塑的方式，恢復(fù)其原始的完整性和機(jī)械強(qiáng)度，有效實(shí)現(xiàn)多次循環(huán)利用（圖1d, e）；該循環(huán)利用過程也可以通過將ESO4-PLA塑料溶解在乙醇中，經(jīng)過溶液加工的途徑來實(shí)現(xiàn)（圖1 e）。ESO4-PLA塑料優(yōu)異的可加工及多次循環(huán)利用性對減少塑料消耗具有重要意義。


圖3. (a) ESO4-PLA塑料的焊接加工性能；(b,c) ESO4-PLA塑料制品； (d) ESO4-PLA塑料的可循環(huán)利用性能；(e) 多次循環(huán)利用后的ESO4-PLA塑料的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。


  ESO4-PLA塑料膜具有在土壤中快速、高效降解的能力。厚度為~50 μm的塑料膜在埋入土壤中約60天后會完全降解（圖4a）。在土壤中水和微生物的作用下，塑料薄膜發(fā)生溶脹，內(nèi)部的硼氧六環(huán)解離，塑料破碎，并不斷釋放出易降解的ESO分子及PLA鏈段（圖4b）。這些組分可被土壤中的微生物快速降解為環(huán)境友好的二氧化碳、水及苯硼酸衍生物等無毒物質(zhì)。細(xì)胞實(shí)驗(yàn)和動物實(shí)驗(yàn)表明ESO4-PLA塑料無毒無害。作者認(rèn)為，動態(tài)交聯(lián)低分子量、易降解聚合物這一策略將為制備具有優(yōu)異力學(xué)性能、可循環(huán)利用及可降解的聚合物材料的提供新的設(shè)計(jì)思路。


圖4. (a) ESO4-PLA塑料在土壤中的降解性能；(b) ESO4-PLA塑料降解機(jī)理示意圖。


  該工作以“Dynamically Cross-Linking Soybean Oil and Low-Molecular-Weight Polylactic Acid towards Mechanically Robust, Degradable and Recyclable Supramolecular Plastics”為題發(fā)表在《Advanced Functional Materials》上（DOI: 10.1002/adfm.202208623）。論文第一作者為吉林大學(xué)博士后房旭，通訊作者為吉林大學(xué)孫俊奇教授。


  論文下載地址：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202208623

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（責(zé)任編輯：xu）
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