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浙工大周密教授課題組 ACS AMI:熒光聚合物自組裝策略的科研轉(zhuǎn)化,用于構(gòu)建OSCC診斷紙基傳感器
2023-05-12  來源:高分子科技

  浙江工業(yè)大學(xué)周密教授課題組長期聚焦于聚芴基熒光共聚物材料的設(shè)計與合成,特別是近年來在熒光聚合物自組裝領(lǐng)域取得一系列進展(European Polymer Journal, 2018, 103, 304-311. European Polymer Journal, 2019, 112, 248-254. Macromolecular Rapid Communications, 2021, 42, 4, 2000544. Macromolecular Rapid Communications, 2021, 42, 16, 2100248.);谝陨涎芯炕A(chǔ),為將科研成果轉(zhuǎn)化、將所設(shè)計的熒光聚合物用于提升口腔鱗狀細胞癌(OSCC)的無創(chuàng)診斷準(zhǔn)確率,周密教授課題組和浙江大學(xué)醫(yī)學(xué)院附屬第一醫(yī)院口腔科合作、構(gòu)建一種基于熒光聚合物復(fù)合自組裝膠束的雙層紙基熒光傳感器。這種紙基傳感器結(jié)構(gòu)上由負載復(fù)合熒光聚合物膠體PF-PDMTP/對苯二酚(HQ)的熒光層和負載氧化酶的反應(yīng)層所組成。傳感器對唾液樣本中乳酸和膽堿含量的同步檢測應(yīng)具有高精度、高選擇性、高穩(wěn)定性等特點,以實現(xiàn)對OSCC的高診斷準(zhǔn)確率。


  作者通過熒光共聚物PF-PDMTP中兩種熒光團(聚芴和卟吩)在球形組裝體中的差異化分布(前者集中在組裝體核心,后者則存在于組裝體殼層),實現(xiàn)了組裝體的紅、藍雙色熒光發(fā)射,并以此通過物理吸附作用制作出顯示鮮亮紅色的紙基傳感器。得益于氧化酶對目標(biāo)底物(乳酸和膽堿)的特異性高效氧化,由HQ氧化所生成的苯醌類物質(zhì)能夠通過熒光能量轉(zhuǎn)移對兩種熒光團產(chǎn)生差異化的熒光猝滅效果,整體表現(xiàn)為紅色熒光的猝滅。與此同時,雙層設(shè)計的紙基傳感器通過液體在紙片中的水平和垂直遷移使檢測中底物氧化和熒光響應(yīng)性猝滅兩個過程得以分離,降低了樣品溶液中有色成分對結(jié)果的影響,使得這種靈敏的色彩變化可通過智能手機掃描識別來實現(xiàn)對底物濃度的定量分析。


  該傳感器不僅具有較高的檢測精度,整體檢出限(LOD)達到了μM級的水平,而且還結(jié)合了聚合物膠束優(yōu)秀的穩(wěn)定性,能夠經(jīng)受長時間的儲存,且不易受唾液樣本中其他物質(zhì)的影響。為驗證紙基傳感器在診斷中的實際應(yīng)用前景,作者對比了傳感器和HPLC對唾液樣本的檢測結(jié)果,明確了傳感器和唾液檢測在OSCC無創(chuàng)診斷中的重要價值。在劃定的陽性標(biāo)準(zhǔn)下(乳酸濃度0.3 mM以上且膽堿濃度30 μM以上),傳感器對OSCC的篩查準(zhǔn)確率超過了83%。這項工作為聚合物基熒光傳感器提供了一種新的制作策略。



1 通過合成的復(fù)合熒光共聚物膠體制備用于唾液樣本快速檢測的雙層紙基熒光傳感器。 



2聚合物復(fù)合膠體對H2O2的高靈敏響應(yīng)和相關(guān)響應(yīng)機制。 



3 紙基傳感器對于乳酸和膽堿的穩(wěn)定且精確的灰度響應(yīng)性。 



4 紙基傳感器在臨床試驗中表現(xiàn)出對目標(biāo)底物的高度選擇性和對樣本穩(wěn)定且出眾的檢測能力。


  以上研究工作日前“A Paper-Based Fluorescent Sensor for Rapid Early Screening of Oral Squamous Cell Carcinoma”為題,發(fā)表ACS Applied Materials & Interfaces》。論文的第一作者為浙江工業(yè)大學(xué)的博士研究生何澤堅,浙江工業(yè)大學(xué)周密教授、浙江大學(xué)醫(yī)學(xué)院附屬第一醫(yī)院余丹副主任醫(yī)師、佐治亞理工/埃默里大學(xué)張冬博士為論文通訊作者。


  論文鏈接:https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.3c03545 

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