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南京郵電大學陳潤鋒團隊 Chem. Mater.: 聚集誘導能級重構(gòu)促進室溫磷光
2023-08-17  來源：高分子科技

  有機室溫磷光材料由于具有獨特的光物理特性，在光電子學、分子成像、信息加密和防偽等領(lǐng)域極具吸引力。大量研究工作表明聚集/結(jié)晶對于實現(xiàn)室溫磷光至關(guān)重要，高性能的有機室溫磷光幾乎都是在聚集體/晶體中實現(xiàn)的。盡管分子設(shè)計和聚集行為調(diào)節(jié)研究發(fā)展迅速，但相關(guān)機理圖景仍未完全理解，特別是聚集體結(jié)構(gòu)對熒光、磷光等不同發(fā)射對應(yīng)激發(fā)態(tài)的調(diào)控尚不清楚。


  近期，南京郵電大學材料科學與工程學院陳潤鋒教授團隊基于D-A型結(jié)構(gòu)分子，通過在固體膜中構(gòu)建不同的D-A聚集體，實現(xiàn)了從局部激發(fā)（LE）和分子內(nèi)電荷轉(zhuǎn)移（ICT）態(tài)對熒光和磷光的實質(zhì)性調(diào)制。系統(tǒng)的研究表明，D和A單元之間的聚集敏感的二面角（φ）決定電子之間的相互作用，導致φ減小時不同激發(fā)態(tài)能量的D-A耦合增強，ICT降低，而由于缺乏D-D堆疊，LE能量不受影響。這些不同的行為導致了D-A材料在聚集條件下明顯的能量重排，特別是在明顯發(fā)生聚集的結(jié)構(gòu)下，對不同發(fā)光行為的三重態(tài)激子捕獲產(chǎn)生了顯著影響。在形成聚集體或者晶體時，單線態(tài)ICT（1ICT）在能量上更接近單線態(tài)LE（1LE），甚至高于三線態(tài)LE（3LE），這使得從1LE到1ICT的內(nèi)轉(zhuǎn)換和從1ICT到3LE的系間竄越更加有效，促進了分子聚集體的RTP。這項工作對聚集引起的激發(fā)態(tài)能量重排有著深入的光物理見解，為理解固態(tài)RTP發(fā)射和開發(fā)具有D-A結(jié)構(gòu)的高效RTP材料提供了重要的線索。


  該工作以“Realignment of Local and Charge Transfer Excited States in Promoting Room-temperature Phosphorescence of Organic Aggregates”為題發(fā)表在Chemistry of Materials, 2023, DOI: 10.1021/acs.chemmater.3c01103。文章第一作者是南京郵電大學博士后方佳文博士和南京郵電大學教師李平博士。該研究得到國家自然科學基金委的支持。


圖1 局域激發(fā)態(tài)和電荷轉(zhuǎn)移激發(fā)態(tài)的能量重排促進有機聚集體的室溫磷光機理示意圖


圖2.隨濃度增加，熒光圖譜發(fā)生紅移和磷光圖譜發(fā)生藍移。


圖3.測試了從78到298K的磷光圖譜，以區(qū)分3LE和3ICT的能級結(jié)構(gòu)變化。


圖4.激子動力學測試進一步驗證了能級結(jié)構(gòu)的變化。


  該工作是團隊近期關(guān)于高性能有機室溫磷光、長余輝分子制備與機理研究的最新進展之一。在過去幾年，團隊系統(tǒng)發(fā)展了晶體工程、主客體摻雜、聚合等方法，在調(diào)節(jié)有機長余輝材料壽命和發(fā)光顏色等方面取得了顯著進展：利用主客體方法制備了在水相仍有5s長余輝性質(zhì)的材料（Angew. Chem. Int. Ed. 31 (2021): 17094-17101），首次實現(xiàn)了單組分多彩圓偏振有機超長余輝發(fā)光（Nat. Commun. 13.1 (2022): 429），發(fā)展了全彩水溶性聚合物長余輝材料 （Sci. Adv. 8.15 (2022): eabk2925），并探索了及其在多彩安全打印中的應(yīng)用，提出一種簡單而有效的主體敏化和穩(wěn)定孤立發(fā)色團策略（Nat. Commun. 14.1 (2023): 475），研制出兼具長壽命、高效率以及高色純度的超余輝聚合物；利用2D超晶格嵌入策略制備出同時具有高效率、超長發(fā)光壽命、超高穩(wěn)定性的全彩純有機長余輝（Adv. Mater. 34.44 (2022): 2206712）；利用共振體系真實電子狀態(tài)在不同結(jié)構(gòu)之間共振的動態(tài)調(diào)節(jié)特性，建立光電材料分子設(shè)計和功能的動態(tài)調(diào)控方法，創(chuàng)制了新型動態(tài)共振有機長余輝(J. Am. Chem. Soc. 144.15 (2022): 6946-6953；J. Am. Chem. Soc., 145(13): 7343-7351, 2023)。


  原文鏈接：

  Realignment of Local and Charge Transfer Excited States in Promoting Room-temperature Phosphorescence of Organic Aggregates

  Jiawen Fang, Ping Li, Xudong Xue, Hui Li, Dongyue Cui, Jingyu Zhang, Yang Wang, Tushar Debnath, Yanni Jie, Wei Huang, and Runfeng Chen*

  Chemistry of Materials, 2023, DOI: 10.1021/acs.chemmater.3c01103

  https://doi.org/10.1021/acs.chemmater.3c01103

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（責任編輯：xu）
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