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鄭州大學(xué)申長(zhǎng)雨院士/劉春太教授團(tuán)隊(duì) Macromolecules：具有規(guī)整定向孔結(jié)構(gòu)的高性能多孔聚乳酸薄膜
2023-09-04  來(lái)源：高分子科技

  對(duì)聚乳酸（PLA）而言，高脆性和耐熱性差是限制其應(yīng)用的主要因素，尤其是具有孔隙結(jié)構(gòu)的PLA材料。多孔雖賦予了其極高的應(yīng)用潛力，但密集孔隙造成的大面積缺陷也使得多孔PLA的力學(xué)性能和熱穩(wěn)定性更差，難以滿足多方面的應(yīng)用需求。通常選用長(zhǎng)鏈分支改性以及與石油基聚合物或填料共混的方式來(lái)對(duì)PLA進(jìn)行改性，盡管能夠取得顯著的效果，但卻破壞了其特有的可降解和生物相容性。因此，在不引入任何添加體系的情況下，通過(guò)微觀結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)和調(diào)控來(lái)實(shí)現(xiàn)高性能多孔PLA薄膜的制造似乎是一個(gè)最優(yōu)的策略。


圖1 高性能多孔PLA薄膜的制備：(a)制備流程，(b)實(shí)物圖，(c)優(yōu)異的強(qiáng)度和(d)柔性。


  熱致誘導(dǎo)相分離法制備的多孔材料由于孔隙率高而備受研究者青睞，但高孔隙率往往意味著極差的延展性。近期，鄭州大學(xué)橡塑模具國(guó)家工程研究中心申長(zhǎng)雨院士和劉春太教授團(tuán)隊(duì)的劉憲虎課題組基于前期相分離法制備多孔PLA材料（Macromol. Rapid Comm. 2018, 39, 1800635; ACS Appl. Mater. Interfaces 2019, 11, 362; Chinese Chem. Lett. 2020, 31, 365; Polymer 2020, 204, 122833; Polymer, 2021, 218, 123528; Polymer, 2022, 43, 124994; Macromol. Rapid Comm. 2022, 43, 200177; Adv. Funct. Mater. 2022, 32, 2207414; Macromol. Rapid Comm. 2023, 44, e2300065）的經(jīng)驗(yàn)，引入簡(jiǎn)便的刮涂技術(shù)（剪切作用），成功構(gòu)筑了具有規(guī)整取向孔隙結(jié)構(gòu)的PLA薄膜（圖1a），取向結(jié)構(gòu)賦予薄膜優(yōu)異的可彎曲性能，可以像包裝紙一樣任意彎折（圖1d）。此項(xiàng)工作是關(guān)于熱致誘導(dǎo)相分離法制備柔性多孔PLA薄膜的首次報(bào)道。其中，所制得的純PLA薄膜的斷裂伸長(zhǎng)率達(dá)45.5%（圖4c）。又基于晶體和孔隙相似的成核–生長(zhǎng)機(jī)理，引入立構(gòu)復(fù)合晶體（SCs）來(lái)實(shí)現(xiàn)孔徑的調(diào)控，定制了葉脈狀的均勻孔隙（圖2d）。PLLA/PDLA共混膜更加兼具優(yōu)異力學(xué)性能和高孔隙率（斷裂伸長(zhǎng)率為10~40%，孔隙率為80~90%）。SCs形成的晶體網(wǎng)絡(luò)對(duì)材料整體起到了很好的骨架支撐作用，防止孔隙在溶劑揮發(fā)時(shí)發(fā)生坍塌。此外，由于結(jié)晶能力的提高，相分離過(guò)程中的結(jié)晶速率比溶劑擴(kuò)散更快，迫使溶劑堆積在最初建立的片狀晶體中，最終完成了在規(guī)整大孔中納米級(jí)微孔的定制（圖2）。50/50共混膜的斷裂伸長(zhǎng)率為10.4%，抗拉強(qiáng)度為4.1 MPa（圖4），比模量為328.2 MPa cm3 g?1，孔隙率為90.1%（圖3），孔徑范圍為0 ~ 10 μm（圖2）。同時(shí)該薄膜的耐熱性也由于結(jié)晶度的改善而獲得顯著提升（圖5）。這項(xiàng)研究將為PLA在微濾膜、包裝材料和共混改性應(yīng)用等領(lǐng)域開(kāi)辟一條全新的途徑。


圖2 PPF0、PPF10、PPF30和PPF50的(a?d)SEM圖像和(i?l)孔徑分布。(e?h)為(a?d)的局部放大圖像。


圖3 PPFs的孔隙率和密度。


圖4 PPFs的力學(xué)測(cè)試: (a)應(yīng)力-應(yīng)變曲線，(b)楊氏模量和拉伸強(qiáng)度，(c)斷裂伸長(zhǎng)率和韌性，(d)該工作與以往研究中報(bào)道的其它PLA材料對(duì)比。


圖5 PPFs的 (a) TGA曲線和 (b) DTG曲線。


  相關(guān)工作以“Porous Poly(L?lactide)/Poly(D?lactide) Blend Film with Enhanced Flexibility and Heat Resistance via Constructing a Regularly Oriented Pore Structure”為題發(fā)表在高分子領(lǐng)域期刊 《Macromolecules》上，文章第一作者為鄭州大學(xué)橡塑模具國(guó)家工程研究中心2021級(jí)碩士生侯仰喆，通訊作者為劉憲虎博士和潘亞敏博士。


  全文鏈接：https://doi.org/10.1021/acs.macromol.3c01296

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