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  超分子水凝膠是由兩親性膠凝劑通過(guò)分子間相互作用自組裝而成，由于其獨(dú)特的性質(zhì)而備受關(guān)注，通常情況下表現(xiàn)出正常的相變行為即加熱溶解冷卻成膠。隨著該領(lǐng)域的迅速發(fā)展，出現(xiàn)了一種特殊類型的水凝膠——熱致超分子水凝膠，這種熱致超分子凝膠表現(xiàn)出完全相反的相變行為，即高溫成膠而低溫溶解。迄今為止，所有熱致凝膠的例子都是實(shí)驗(yàn)中偶然發(fā)現(xiàn)的，對(duì)熱致超分子水凝膠的理性設(shè)計(jì)仍然具有很大的挑戰(zhàn)。該論文提出一種通過(guò)調(diào)節(jié)膠凝劑分子親疏水平衡(HLB)構(gòu)建熱致水凝膠的新策略，并成功制備了可逆熱致超分子水凝膠。這種策略有望成為制備具有熱致行為的功能軟材料的新途徑。 

圖1. a) 凝膠PEBF和??-Cyd的結(jié)構(gòu)示意圖,  b)通過(guò)可調(diào)的HLB主客體相互作用實(shí)現(xiàn)熱致凝膠化示意圖

圖2. 水溶液中兩親性自組裝及PEBF的光物理研究。a) 加入??-CyD前后PEBF的吸收光譜變化。b) 加入??-CyD (PEBF: 0.2 mM，??-CyD: 0-100 eq，??ex = 320 nm)后熒光發(fā)射光譜的變化。c) PEBF溶液與PEBF在??-CyD水溶液中的熒光壽命比較。d) 加入??-CyD后PEBF的熒光量子產(chǎn)率。e) 固定??-CyD濃度下PEBF在緩沖水溶液中隨溫度變化的發(fā)射光譜。f) 圖(e)對(duì)應(yīng)的隨溫度變化的CIE坐標(biāo)圖，表示了不同溫度下發(fā)射顏色變化的軌跡。g) 水溶液中PEBF與??-CyD分子形成絡(luò)合物的可逆過(guò)程示意圖。

圖3. 通過(guò)PL測(cè)量測(cè)定CAC。a) PEBF在1.0 ~ 300 μM水溶液中隨濃度變化的熒光光譜。b) PEBF在396 nm處的熒光強(qiáng)度與CAC為36.7 μM的濃度對(duì)比圖。c) 含有10個(gè)當(dāng)量??-CyD的PEBF在2.5 ~ 300 μM水溶液中隨濃度變化的FL光譜。d) PEBF/??-CyD在396 nm處的熒光強(qiáng)度與CAC為69.2 μM的濃度關(guān)系圖。

圖4.??-CyD存在下PEBF水凝膠的流變特性。a) 水凝膠的刺激響應(yīng)行為和相變。PEBF凝膠(b)和PEBF/??-CyD c)在25或45°c保存后的儲(chǔ)存模量(G′)和損耗模量(G″)隨時(shí)間的變化。d) 不同條件下tan??的平均值。

圖5.形貌表征:在25°C (a)和45°C (c)下使用TEM觀察PEBF水凝膠在水溶液中自組裝的最終形態(tài)。b) 2:1 PEBF/??-CyD溶膠在25°C下的TEM圖像和d) 混合水凝膠在45°C下80 min的TEM圖像(插圖: 圖4b相應(yīng)的表觀尺寸分布)。

圖6. 水凝膠中PEBF/??-Cy D組裝體的可調(diào)手性性質(zhì). a) CPL光譜. b) 320 nm激發(fā)下CPL不對(duì)稱因子glum隨波長(zhǎng)的變化. c) 320 nm相同激發(fā)波長(zhǎng)下2:1 PEBF/??-CyD水凝膠的變溫CPL光譜. d) 2:1 PEBF /??-CyD凝膠的CPL循環(huán)實(shí)驗(yàn).

  綜上所述，本工作提出了一種通過(guò)主客體相互作用調(diào)節(jié)HLB的新策略，進(jìn)而設(shè)計(jì)出一種具有獨(dú)特相行為的功能水凝膠。基于主客體相互作用的可逆性，在熱刺激下實(shí)現(xiàn)了凝膠HLB的可逆調(diào)節(jié)。并開(kāi)發(fā)了可逆熱響應(yīng)性CPL開(kāi)關(guān)的熱致超分子水凝膠，使其成為新一代功能超分子凝膠。該工作以"Heat-Set Supramolecular Hydrogelation by Regulating the Hydrophilic–Lipophilic Balance for a Tunable Circularly Polarized Luminescent Switch"為題發(fā)表于國(guó)際知名期刊《Small》。

  全文鏈接：https://doi.org/10.1002/smll.202307948