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同濟(jì)大學(xué)劉國(guó)鋒課題組 ACS Nano：?jiǎn)蜗蚴中曰獦?gòu)筑雙向手性全色圓偏振發(fā)光固態(tài)薄膜
2024-01-15  來(lái)源：高分子科技

  圓偏振發(fā)光（CPL）是指手性物質(zhì)發(fā)射出左旋或右旋偏振光的現(xiàn)象，其在3D顯示、自旋信息通訊、信息加密與存儲(chǔ)、不對(duì)稱(chēng)催化、生物手性傳感等領(lǐng)域具有重要應(yīng)用前景。圓偏振發(fā)光信號(hào)的強(qiáng)弱與手性方向的控制對(duì)圓偏振發(fā)光材料的開(kāi)發(fā)與應(yīng)用均至關(guān)重要。受限于自然界均一手性（homochirality），如何從單向手性的構(gòu)筑基元出發(fā)，構(gòu)建具有雙向手性的全彩色圓偏振發(fā)光的固態(tài)材料具有重要意義。


  同濟(jì)大學(xué)劉國(guó)鋒課題組與合作者一直致力于理解手性自聚集材料體系中的手性傳遞和調(diào)控的作用機(jī)制與規(guī)律問(wèn)題，在超分子手性傳遞、放大與翻轉(zhuǎn)方面開(kāi)展了系列工作（Chem. Soc. Rev. 2023, 52, 4443; ACS Nano 2023, 17, 2159; Angew. Chem. Int. Ed. 2019, 58, 9366; J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 16275; J. Am. Chem. Soc. 2018, 140, 6467; ACS Nano 2017, 11, 11880）。近期，劉國(guó)鋒課題組利用單向手性的膽固醇衍生物（PVPCC）、鋅鹽和非手性熒光染料（α-DCS、BPEA、Rh6G和RhB）進(jìn)行共組裝，通過(guò)抗衡陰離子或溫度調(diào)控超分子聚集體的手性翻轉(zhuǎn)，獲得具有左右手性全彩色CPL的共組裝體（圖1），進(jìn)一步與聚合物復(fù)合，成功制備了雙向手性的全彩色圓偏振發(fā)光固體薄膜。 


圖1 陰離子和溫度調(diào)控組裝體手性翻轉(zhuǎn)及構(gòu)筑左右手性全色圓偏振發(fā)光


  該研究小組首先利用具有不同抗衡陰離子的鋅鹽與PVPCC組裝，發(fā)現(xiàn)抗衡陰離子可顯著影響超分子聚集體的形貌，并實(shí)現(xiàn)其基態(tài)與激發(fā)態(tài)手性的翻轉(zhuǎn)；其次通過(guò)抗衡陰離子交換法，結(jié)合質(zhì)譜、圓二色（CD）以及CPL光譜等表征手段，證實(shí)了超分子聚集體基態(tài)與激發(fā)態(tài)手性的動(dòng)態(tài)翻轉(zhuǎn)（圖2）；采用共組裝體系中的手性轉(zhuǎn)移和能量傳遞策略，將四種具有不同發(fā)射波長(zhǎng)的非手性熒光染料（α-DCS，BPEA, Rh6G, RhB）與PVPCC/Zn(NO3)2復(fù)合物進(jìn)行共組裝，實(shí)現(xiàn)棒狀組裝體從藍(lán)光到紅光的圓偏振光發(fā)射，并通過(guò)抗衡陰離子調(diào)控聚集體超分子手性方向，獲得全彩色且手性方向可翻轉(zhuǎn)的CPL共組裝體（圖3）。此外，該研究小組通過(guò)調(diào)節(jié)組裝過(guò)程的冷卻溫度（298 K和273 K），發(fā)現(xiàn)組裝溫度可以調(diào)控手性組裝過(guò)程并實(shí)現(xiàn)組裝路徑的切換，進(jìn)而改變超分子聚集體的手性方向，使得熒光染料與PVPCC/Zn(NO3)2的共組裝體圓偏振發(fā)光手性方向發(fā)生翻轉(zhuǎn)；同時(shí)，得益于該類(lèi)組裝體與高分子間的高效手性傳輸，制備了具有左右手性全彩色圓偏振發(fā)光的固態(tài)薄膜材料（圖4）。


 圖2陰離子調(diào)控超分子聚集體基態(tài)與激發(fā)態(tài)手性的動(dòng)態(tài)翻轉(zhuǎn)


 圖3 陰離子調(diào)控?zé)晒馊玖吓c金屬有機(jī)復(fù)合物共組裝體CPL信號(hào)翻轉(zhuǎn)及發(fā)光顏色變化


 圖4 溫度調(diào)控固態(tài)復(fù)合薄膜的圓偏振發(fā)光顏色與手性方向


  該工作不僅揭示了陰離子與組裝溫度調(diào)控超分子聚集體手性的動(dòng)態(tài)翻轉(zhuǎn)的作用機(jī)制，而且為從單向手性基元構(gòu)建具有雙向手性的全彩色CPL固態(tài)材料提供了一種簡(jiǎn)便有效的策略。該項(xiàng)工作近期以“Full-Color Circularly Polarized Luminescence of Supramolecular Polymers with Handedness Inversion Regulated by Anion and Temperature”為題發(fā)表在ACS Nano上。博士生付闊為論文的第一作者，劉國(guó)鋒研究員為論文的通訊作者。該工作得到了國(guó)家自然科學(xué)基金等項(xiàng)目的資助。


  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsnano.3c10151

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