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圖1. PMAm水凝膠的粘彈性的時鹽等效性

圖2. PMAm 水凝膠的力學性質隨著鹽類型的劇烈變化

圖3. PMAm 水凝膠在不同鹽中的低場核磁數據以及a_salt和1/T₂的相關性。

圖4. PMAm水凝膠中的聚合物-水-鹽三元相互作用機制。

  為了探索時鹽等效原理的普適性，作者進一步探究了聚丙烯酰胺（PAAm）水凝膠在不同鹽離子中的粘彈性質，發(fā)現PAAm的儲能模量和損耗模量對剪切頻率的曲線經過平移后也可以疊合到主曲線上，并且平移因子與水的弛豫行為同樣存在相關性。但與PMAm水凝膠不同的是，即便在最強的鹽析離子作用存在下（比如檸檬酸根），PAAm水凝膠仍沒有展現出玻璃態(tài)。這可能是由于PMAm的主鏈α-甲基的疏水作用有助于穩(wěn)定酰胺之間的氫鍵，使PMAm發(fā)生較深程度的相分離并引起玻璃化，而PAAm不具備此效果。

圖5. 不同鹽離子處理后的PMAm水凝膠中的摩擦學測試和重塑加工。

  該工作首創(chuàng)性地提出了“時間-鹽類型等效“的概念，將膠體化學中的經典現象”Hofmeister效應“和高分子物理中的經典原理”時溫等效性“聯系在了一起，揭示了時鹽等效性的物理起源——聚合物-水-鹽三元相互作用，驗證了概念的普適性，并基于這一概念探索了水凝膠的功能鹽調控和鹽加工的可能性。

  以上相關成果發(fā)表在Macromolecules上。論文的第一作者為寧波大學2021級碩士研究生金依潔，通訊作者為寧波大學趙傳壯教授。該工作受到國家自然科學基金的資助，西安交通大學秦立果副教授為摩擦學測試提供了支持。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.macromol.3c02395