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中山大學(xué)付俊教授團(tuán)隊(duì) Adv. Mater.：基于Hofmeister效應(yīng)的強(qiáng)韌、不溶脹兩性離子水凝膠傳感器用于水下傳感
2024-10-12  來(lái)源：高分子科技

  水凝膠柔性電子設(shè)備在植入式傳感器、電子/離子皮膚、軟機(jī)器人以及健康監(jiān)測(cè)等方面有重要的應(yīng)用前景，成為智能可穿戴領(lǐng)域的研究熱點(diǎn)。在水環(huán)境中，大多數(shù)水凝膠材料易溶脹和變脆，并且面臨著信號(hào)失真和性能下降等問(wèn)題。水流的沖擊和離子濃度變化也會(huì)嚴(yán)重影響水凝膠傳感器的穩(wěn)定性。因此，設(shè)計(jì)超強(qiáng)韌、不溶脹的導(dǎo)電水凝膠，提高水凝膠傳感器在水下環(huán)境中的穩(wěn)定性，是推動(dòng)水凝膠傳感器水下應(yīng)用的關(guān)鍵。


  中山大學(xué)付俊教授團(tuán)隊(duì)利用硫酸和聚兩性離子的霍夫邁斯特效應(yīng)，合成了一種超韌、不溶脹的兩性離子雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠（PVA/PSBMA-H2SO4），應(yīng)用于水下傳感器，監(jiān)測(cè)海洋動(dòng)物運(yùn)動(dòng)。該團(tuán)隊(duì)研究發(fā)現(xiàn)，硫酸和聚兩性離子的霍夫邁斯特效應(yīng)可促進(jìn)聚乙烯醇分子鏈結(jié)晶，形成大量納米晶，這些納米晶與聚兩性離子分子鏈之間的纏結(jié)作用協(xié)同，形成了完全物理交聯(lián)的高強(qiáng)韌、不溶脹的水凝膠（圖1）。


圖1 (a)PVA, (b) PVA/PSBMA, (c) PVA-H2SO4, (d) PVA/PSBMA-H2SO4水凝膠的形成機(jī)理。


  研究發(fā)現(xiàn)，硫酸和聚兩性離子的引入均可以促進(jìn)聚乙烯醇中結(jié)晶域的形成，提升水凝膠的結(jié)晶度（圖2a-c）。WAXS和SAXS研究表明，硫酸和聚兩性離子誘導(dǎo)的結(jié)晶域數(shù)量增多，結(jié)晶尺寸僅幾個(gè)納米（圖2d-f）。大量納米晶域作為主要的交聯(lián)點(diǎn)，起到能量耗散的作用，使水凝膠變得強(qiáng)韌。聚兩性離子與聚乙烯醇之間的物理纏結(jié)充當(dāng)了額外的交聯(lián)，使水凝膠富有彈性。


圖2 PVA, PVA/PSBMA, PVA-H2SO4, PVA/PSBMA-H2SO4水凝膠的結(jié)構(gòu)表征。


  硫酸和聚兩性離子協(xié)同強(qiáng)化了PVA水凝膠的機(jī)械性能，得到的兩性離子水凝膠（PVA/PSBMA-H2SO4）的拉伸強(qiáng)度和壓縮強(qiáng)度分別為2.01 MPa和12.71 MPa，韌性為4.61MJ/m3，遠(yuǎn)高于作為對(duì)照組的其它水凝膠（圖3a-c）。此外，纏結(jié)形成的物理交聯(lián)賦予了水凝膠良好的回彈性（圖3d-e）。該設(shè)計(jì)巧妙地解決了PVA結(jié)晶水凝膠剛而脆、聚兩性離子水凝膠易溶脹而變?nèi)醯膯?wèn)題，取得了優(yōu)異的強(qiáng)度和韌性，為研究制備高性能的兩性離子水凝膠提供了有借鑒意義的新思路（圖3f）。


圖3 PVA/PSBMA-H2SO4水凝膠的機(jī)械性能。


  傳統(tǒng)的兩性離子水凝膠往往在鹽溶液中發(fā)生溶脹，這被稱為反聚電解質(zhì)效應(yīng)。該團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)的兩性離子水凝膠在純水和海水中均表現(xiàn)出長(zhǎng)期穩(wěn)定的不溶脹特性（圖4a-c）。主要原因在于硫酸誘導(dǎo)聚乙烯醇發(fā)生了強(qiáng)烈的霍夫邁斯特效應(yīng)，形成了致密穩(wěn)定的納米網(wǎng)絡(luò)，限制了水凝膠的溶脹。該水凝膠在純水和海水中分別浸泡一個(gè)月后其強(qiáng)度和韌性幾乎沒(méi)有變化，機(jī)械性能的保留率達(dá)到了100 ± 5%（圖4d-e）。與文獻(xiàn)報(bào)道的抗溶脹兩性離子水凝膠相比，該水凝膠的平衡溶脹率極低，實(shí)現(xiàn)了完全不溶脹（圖4f）。


圖4 PVA/PSBMA-H2SO4水凝膠的不溶脹性能。


  該兩性離子水凝膠具有良好的離子導(dǎo)電性能，在水下浸泡后導(dǎo)電性能和傳感性能趨于穩(wěn)定。研究團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步探索了該水凝膠在水下、特別是海洋環(huán)境中的應(yīng)變傳感性能。由于該水凝膠在水下不溶脹，所制備的應(yīng)變傳感器在水下仍保持較高的傳感靈敏度和穩(wěn)定性，可準(zhǔn)確穩(wěn)定地檢測(cè)小應(yīng)變和連續(xù)應(yīng)變（圖5a-c），而且響應(yīng)（160 ms）和恢復(fù)（220 ms）速度快，能夠?qū)崟r(shí)感知水下活動(dòng)（圖5d）。在1000次應(yīng)力應(yīng)變循環(huán)過(guò)程中，海洋應(yīng)變傳感器仍保持性能穩(wěn)定，不衰減，非常有利于實(shí)現(xiàn)長(zhǎng)期的水下傳感（圖5e）。


圖5 水凝膠海洋應(yīng)變傳感器的傳感性能。


  該團(tuán)隊(duì)將海洋應(yīng)變傳感器用于海洋生物模型的運(yùn)動(dòng)監(jiān)測(cè)，并且針對(duì)海洋動(dòng)物的運(yùn)動(dòng)特點(diǎn)制定了該應(yīng)變傳感器的工作狀態(tài)（圖6a-b）。作者選取了龍蝦、海龜、魔鬼魚(yú)和鱟等有代表性的海洋動(dòng)物，研究了它們的運(yùn)動(dòng)方式（圖6c-f）。通過(guò)分析海洋應(yīng)變傳感器輸出信號(hào)的波形、強(qiáng)度和周期，實(shí)現(xiàn)了對(duì)各種不同海洋生物模型的運(yùn)動(dòng)監(jiān)測(cè)。鑒于兩性離子水凝膠的超韌性，海洋應(yīng)變傳感器具備獨(dú)特的抗水流干擾能力，也能夠?qū)︴忯~(yú)這樣速度較快的大型海洋動(dòng)物進(jìn)行實(shí)時(shí)運(yùn)動(dòng)監(jiān)測(cè)（圖6g-h）。


圖6 海洋動(dòng)物模型的水下運(yùn)動(dòng)監(jiān)測(cè)。


  該研究利用硫酸和聚兩性離子的霍夫邁斯特效應(yīng)同時(shí)實(shí)現(xiàn)了兩性離子水凝膠的超韌性和不溶脹性，并且以該水凝膠為基礎(chǔ)開(kāi)發(fā)了適應(yīng)長(zhǎng)期水下環(huán)境的海洋應(yīng)變傳感器，對(duì)于拓展水下水凝膠電子設(shè)備的應(yīng)用具有十分重要的意義。


  該項(xiàng)研究以“Super-tough, Non-swelling Zwitterionic Hydrogel Sensor Based on the Hofmeister Effect for Potential Motion Monitoring of Marine Animals”為題發(fā)表在Advanced Materials。文章的第一作者是中山大學(xué)2022級(jí)博士研究生任家淵，付俊教授和中國(guó)散裂中子源楊華博士為共同通訊作者。該研究得到了國(guó)家自然科學(xué)基金(22375225)和珠海市科技創(chuàng)新計(jì)劃(2320004002395)的支持。


  全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adma.202412162

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