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江蘇海大宇平/中國科大余彬 Small：剛?cè)岵?jì)構(gòu)筑高性能含硅咪唑型聚亞胺及其升級回收為強(qiáng)粘合劑
2024-10-16  來源：高分子科技

  塑料污染是當(dāng)今社會(huì)面臨的主要環(huán)境挑戰(zhàn)之一，為有效應(yīng)對大量交聯(lián)型高分子材料使用后處理及面臨的環(huán)境問題，共價(jià)自適應(yīng)性網(wǎng)絡(luò)（CANs）以其動(dòng)態(tài)行為及在各個(gè)領(lǐng)域中潛在應(yīng)用而備受關(guān)注，并正經(jīng)歷著快速增長。然而，CANs通常在機(jī)械/熱性能與動(dòng)態(tài)行為之間存在難以平衡的挑戰(zhàn)。此外，一些開發(fā)的可回收熱固性材料還面臨依賴催化劑進(jìn)行動(dòng)態(tài)鍵交換、苛刻回收條件、回收原始單體困難，以及回收后性能下降等難題，迫切需要進(jìn)一步創(chuàng)新以高效回收處理CANs。與此同時(shí)，聚亞胺網(wǎng)絡(luò)是一類重要的CANs材料，然而，設(shè)計(jì)兼具高機(jī)械/熱性能、阻燃性、自修復(fù)能力以及易于再加工的動(dòng)態(tài)聚亞胺材料仍然面臨挑戰(zhàn)，因此，探索新的結(jié)構(gòu)單體對于構(gòu)筑具有更優(yōu)性能和升級回收潛力的熱固性聚亞胺聚合物材料至關(guān)重要。


  基于此，江蘇海洋大學(xué)宇平團(tuán)隊(duì)與中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彬教授團(tuán)隊(duì)合作，提出將柔性硅氧和剛性咪唑單元協(xié)同引入生物基動(dòng)態(tài)聚亞胺策略，成功開發(fā)一類生物基含硅咪唑型聚亞胺（Bio-Si-PABZs）。通過調(diào)控剛?cè)釂误w摩爾比，該工作系統(tǒng)研究了Bio-Si-PABZs材料的構(gòu)效關(guān)系及其規(guī)律性，并揭示了物化性能和動(dòng)態(tài)功能方面相關(guān)機(jī)理。結(jié)果表明，這類材料表現(xiàn)出高玻璃化轉(zhuǎn)變溫度（162 °C）、高起始熱分解溫度（Bio-Si-PABZ-1和Bio-Si-PABZ-2在270 °C前沒有任何熱分解），以及800 °C下高殘?zhí)柯剩?/span>73.1%），接近10 μm寬度劃口的Bio-Si-PABZ-1膜在熱刺激下，不到2 min可完全修復(fù)。同時(shí)，該類材料還具有優(yōu)異的可再生性、可降解回收性以及一定阻燃性。印象深刻的是，這項(xiàng)工作展示了一種獨(dú)特的酸降解回收中間體策略，Bio-Si-PABZ-1材料通過較低濃度酸降解獲得的特殊中間產(chǎn)物—生物基硅氧烷粘合劑（Bio-Si-R）在各種基材中表現(xiàn)出強(qiáng)粘合性，粘結(jié)強(qiáng)度可達(dá)3.5 MPa。這項(xiàng)工作為動(dòng)態(tài)聚亞胺材料的進(jìn)一步發(fā)展提供了理論指導(dǎo)，優(yōu)異的綜合性能將推動(dòng)聚亞胺材料的未來應(yīng)用，同時(shí)，對減少塑料污染及資源回收再利用具有重要意義。


圖1. 帶有硅氧烷和咪唑鍵的Bio-Si-PABZs制備和亞胺交換機(jī)理示意圖。a）用含磷TMP作為交聯(lián)單元和兩種類型的二胺（PDMS-NH2和PABZ）形成交聯(lián)的Bio-Si-PABZs示意圖。b）Bio-Si-PABZs膜的微觀組成和結(jié)構(gòu)：Bio-Si-PABZs網(wǎng)絡(luò)中亞胺鍵交換機(jī)理（左）、含磷動(dòng)態(tài)骨架（中）和咪唑氫鍵效應(yīng)（右）。


圖2. Bio-Si-PABZs熱重塑和自愈合實(shí)物圖及原理圖。a）在150 °C和10 MPa的壓力下對切碎的Bio-Si-PABZ-1膜分別進(jìn)行1次和3次熱重塑實(shí)驗(yàn)。b）Bio-Si-PABZs膜的熱重塑機(jī)理圖。c）熱重塑后Bio-Si-PABZ-1樣品的應(yīng)力-應(yīng)變曲線。d）Bio-Si-PABZ-1膜表面深劃痕的自修復(fù)光學(xué)顯微鏡圖像。e）Bio-Si-PABZs自修復(fù)機(jī)理示意圖。


圖3. 生物基聚亞胺Bio-Si-PABZs的化學(xué)回收流程及阻燃性能。a）具有“鳥巢”形狀的Bio-Si-PABZ-3塑料的閉環(huán)可回收性圖。b）比較初始Bio-Si-PABZ-3和化學(xué)再循環(huán)的Bio-Si-PABZ-3樣品的代表性拉伸應(yīng)力-應(yīng)變曲線。c）燃燒試驗(yàn)后Bio-Si-PABZ-1照片，以及相應(yīng)的Bio-Si-PABZ-1炭渣SEM圖像。d）燃燒試驗(yàn)后Bio-Si-PABZ-4照片，以及相應(yīng)的Bio-Si-PABZ-4炭渣SEM圖像。e）燃燒后Bio-Si-PABZ-1和f）Bio-Si-PABZ-4的炭渣中的C、N、O、Si和P的EDS圖像。g）Bio-Si-PABZ-4阻燃機(jī)理。


  以上成果近日以“Soft-Rigid Construction of Mechanically Robust, Thermally Stable, and Self-Healing Polyimine Networks with Strongly Recyclable Adhesion”為題在線發(fā)表在期刊Small上。文章第一作者是江蘇海洋大學(xué)環(huán)境與化學(xué)工程學(xué)院本科生賈子辰，共同第一作者為碩士研究生王海躍，文章通訊作者是江蘇海洋大學(xué)宇平博士，其一直致力于發(fā)展高性能、綠色合成，以及多功能、循環(huán)利用的高分子材料，特別是在動(dòng)態(tài)高分子及聚酰亞胺材料領(lǐng)域取得了系統(tǒng)的研究成果（Chin. J. Chem. 2024, 42, 516-522; Chem. Eur. J. 2024, e202401481; Chem. Eng. J. 2024, 481, 148024; ACS Materials Lett. 2024, 6, 3899-3908; Adv. Sci. 2023, 10, 2300958; Chem. Eur. J. 2023, 29, e202203560），中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)余彬教授為文章共同通訊作者，第一完成單位是江蘇海洋大學(xué)，第二完成單位是中國科學(xué)技術(shù)大學(xué)。該研究工作得到國家自然科學(xué)基金委、江蘇省教育廳、綠色高分子材料安徽省重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室、江蘇海洋大學(xué)優(yōu)秀本科畢業(yè)論文培育等支持。在此，也期待更多的基礎(chǔ)性策略和有趣的應(yīng)用場景在動(dòng)態(tài)高分子材料等前沿聚合物材料上得到突破。


  參考文獻(xiàn)

  Jia, Z., Wang, H., Yu, P.*, He, H., Huang, Q., Hong, W.; Liu, C.; Shi, Y.; Wang, J.; Xin, Y.; Jia, X.; Ma, J.; Yu, B*. Soft-rigid construction of mechanically robust, thermally stable, and self-healing polyimine networks with strongly recyclable adhesion. Small, 2024, 2406821.

  全文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/smll.202406821

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