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澳大張宣軍、黃冠豪團(tuán)隊(duì)/南科大吳長(zhǎng)鋒團(tuán)隊(duì) Nat. Commun.: 圓偏振發(fā)光材料制備新策略 - 細(xì)菌發(fā)酵
2025-02-03  來源：高分子科技

  手性現(xiàn)象在自然界中無處不在，從宏觀的宇宙星云和大氣氣旋，到微觀的蝸牛貝殼和牽；ㄌ俾踔猎跇(gòu)成生命體的核心分子中，都能觀察到手性的存在。圓偏振光（CPL）作為一種光手性現(xiàn)象，在信息加密、信息存儲(chǔ)和3D顯示等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用前景。目前，CPL材料的制備主要依賴于化學(xué)和物理策略，包括手性熒光分子的合成、分子組裝、金屬有機(jī)框架（MOF）、共價(jià)有機(jī)框架（COF）、液晶材料和纖維素材料等方法；瘜W(xué)合成途徑通常涉及復(fù)雜冗長(zhǎng)的步驟和手性拆分過程，而分子組裝途徑則通過分子間弱相互作用將發(fā)光分子置于手性環(huán)境中，但這種方法可能導(dǎo)致產(chǎn)物穩(wěn)定性較差。相比之下，生物合成途徑在生物酶的催化下，具有自發(fā)、綠色和高效的特點(diǎn)。由于生物體內(nèi)富含L-氨基酸、D-葡萄糖等手性分子，生物合成在制備CPL材料方面具有獨(dú)特優(yōu)勢(shì)。然而，由于缺乏生物活性發(fā)光前體和合適的生物反應(yīng)器，CPL材料的可控生物合成仍面臨諸多挑戰(zhàn)。此外，生物活性發(fā)光前體共價(jià)鍵嵌入的確認(rèn)方法也有待進(jìn)一步發(fā)展。


  受微生物輔助不對(duì)稱生物合成的啟發(fā)，澳門大學(xué)張宣軍、黃冠豪團(tuán)隊(duì)與南方科技大學(xué)吳長(zhǎng)鋒團(tuán)隊(duì)合作，開發(fā)了一種通過原位細(xì)菌發(fā)酵制備CPL活性材料的新方法。研究團(tuán)隊(duì)利用Komagataeibacter sucrofermentans細(xì)菌的原位發(fā)酵，成功制備了一系列具有綠色、橙色、紅色和近紅外CPL的細(xì)菌纖維素膜，并開發(fā)了一種基于纖維素酶催化的生物降解方法，用于確認(rèn)生物活性發(fā)光前體通過共價(jià)鍵嵌入細(xì)菌纖維素中。該過程通過細(xì)菌內(nèi)的原位糖苷化反應(yīng)將糖基化分子共價(jià)摻雜到手性細(xì)菌纖維素中，實(shí)現(xiàn)了糖基化分子圓偏振發(fā)光從無到有、從小到大的突破，最大不對(duì)稱因子提升了39倍；谶@種雜化細(xì)菌纖維素膜，研究團(tuán)隊(duì)還實(shí)現(xiàn)了信息加密、信息存儲(chǔ)以及Fe3+的熒光-CPL雙通道檢測(cè)。該研究不僅為CPL材料的制備提供了新思路，還拓寬了細(xì)菌纖維素雜化材料的應(yīng)用領(lǐng)域。相關(guān)成果以“Microbe-assisted fabrication of circularly polarized luminescent bacterial cellulosic hybrids”為題發(fā)表在《Nature Communications》上。



  研究團(tuán)隊(duì)首先設(shè)計(jì)并合成了一系列具有不同熒光顏色的糖基化分子作為細(xì)菌發(fā)酵的活性前體，并評(píng)估了這些分子的CPL性質(zhì)。研究發(fā)現(xiàn)，盡管S1-S4分子基于D-葡萄糖衍生物，但它們并未表現(xiàn)出CPL活性。然而，當(dāng)引入剛性的手性聯(lián)萘結(jié)構(gòu)后，A1-A3分子表現(xiàn)出CPL活性，盡管其不對(duì)稱因子較小，僅為10-4到10-3量級(jí)。為了進(jìn)一步增強(qiáng)CPL性質(zhì)，研究團(tuán)隊(duì)將這些發(fā)光分子與細(xì)菌發(fā)酵葡萄糖培養(yǎng)基進(jìn)行共聚。通過對(duì)雜化細(xì)菌纖維素膜的CPL性質(zhì)評(píng)估，研究發(fā)現(xiàn)，原本無CPL活性的S1-S4分子在細(xì)菌發(fā)酵后表現(xiàn)出CPL活性，而A1-A3分子的不對(duì)稱因子也得到了顯著提升。


圖1 |細(xì)菌發(fā)酵形成CPL活性細(xì)菌纖維素的示意圖。a 細(xì)菌纖維素通過細(xì)菌中的纖維素合酶催化的β-1,4-糖苷反應(yīng)原位生成。b原位細(xì)菌發(fā)酵引發(fā)無CPL活性的糖基化分子表現(xiàn)出CPL。c 弱不對(duì)稱因子的的糖基化分子在原位細(xì)菌發(fā)酵后其CPL性能得到增強(qiáng)。


  此外，研究團(tuán)隊(duì)開發(fā)了一種基于纖維素酶催化的生物降解方法，用于確認(rèn)生物活性發(fā)光前體通過共價(jià)鍵嵌入細(xì)菌纖維素中，而非簡(jiǎn)單吸附在纖維素膜表面。以S2-BC和S3-BC為例，經(jīng)過纖維素酶水解后，質(zhì)譜檢測(cè)到了S2和S3雜化的葡萄糖和寡糖，證實(shí)了糖基化染料通過共價(jià)鍵穩(wěn)定地插入細(xì)菌纖維素中。


圖2 | 細(xì)菌共聚葡萄糖和糖基染料過程中共價(jià)鍵形成的確認(rèn)。a 通過纖維素酶催化的生物降解過程（以S3-BC為例）示意圖。b S2-BC水解產(chǎn)物的熒光光譜（左）和代表性質(zhì)譜分析（右）。c S3-BC水解產(chǎn)物的熒光光譜（左）和代表性質(zhì)譜分析（右）。


  有趣的是，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)現(xiàn)，糖基化分子S4可通過Fe3+催化的碳碳雙鍵斷裂實(shí)現(xiàn)Fe3+的特異性檢測(cè)，但檢測(cè)產(chǎn)物并未表現(xiàn)出CPL活性，即S4無法通過CPL通道檢測(cè)Fe3+，限制了其潛在的應(yīng)用。然而，聚合后的雜化細(xì)菌纖維素S4-BC不僅保留了S4的近紅外熒光發(fā)射特性，還表現(xiàn)出CPL活性，這為Fe3+的熒光-CPL雙通道檢測(cè)奠定了基礎(chǔ)。研究發(fā)現(xiàn)，直接使用S4-BC檢測(cè)Fe3+時(shí)效率較低，可能是由于Fe3+吸附在纖維素膜表面，限制了其與檢測(cè)分子的碰撞。然而，令研究團(tuán)隊(duì)驚喜的是，420 nm LED光可顯著加速檢測(cè)過程。通過電子順磁共振（EPR）實(shí)驗(yàn)，研究團(tuán)隊(duì)檢測(cè)到了僅在Fe3+和纖維素膜共存時(shí)產(chǎn)生的活性氧（ROS），推測(cè)細(xì)菌纖維素中的羥基可能有助于形成Fe3+-細(xì)菌纖維素中間體，在藍(lán)光照射下釋放自由基，從而增強(qiáng)碳碳雙鍵的氧化斷裂；谶@些實(shí)驗(yàn)結(jié)果，研究團(tuán)隊(duì)成功實(shí)現(xiàn)了Fe3+的CPL通道檢測(cè)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)了熒光-CPL雙通道檢測(cè)。


圖3 | 基于S4-BC的熒光和圓偏振發(fā)光雙通道響應(yīng)Fe3+離子。a S4-BC對(duì)Fe3+離子進(jìn)行熒光和圓偏振發(fā)光（CPL）雙通道響應(yīng)過程的示意圖。b 加入Fe3+離子后S4-BC的熒光變化。c 在420 nm LED輔助下加入Fe3+離子后S4-BC的熒光變化。d S4-BC在Milli-Q水中暴露于420 nm LED后的熒光變化。e-g S4-BC在Fe3+溶液中受420 nm光照或不受光照時(shí)的電子順磁共振（EPR）結(jié)果：超氧陰離子自由基（?O??，e）、單線態(tài)氧（1O?，f）和羥基自由基（?OH，g）。h-j S4-BC在Milli-Q水中的圓偏振發(fā)光（CPL）表現(xiàn)。k-m S4-BC在420 nm LED輔助下與Fe3+離子反應(yīng)后的圓偏振發(fā)光（CPL）表現(xiàn)。


  此外，研究團(tuán)隊(duì)還設(shè)計(jì)并合成了具有光開關(guān)性質(zhì)的糖基化分子PS-Glc，并通過細(xì)菌發(fā)酵制備了具有光開關(guān)性質(zhì)的雜化細(xì)菌纖維素膜PS-BC，該材料可用于不同類型的信息存儲(chǔ)。


圖4 | 基于光開關(guān)細(xì)菌纖維素膜的信息加密應(yīng)用。a 光照下PS-Glc和PS-BC的光開關(guān)特性機(jī)制以及微生物輔助制備PS-BC的過程。b 不同信息存儲(chǔ)的光刻（使用254 nm手持紫外燈）和光擦除（使用590 nm LED）。c QR碼信息加密。d 8位ASCII數(shù)據(jù)存儲(chǔ)。流程圖（左）顯示了讀取方法：綠色熒光位置表示“1”，而非熒光位置表示“0”。所有信息均在365 nm手持紫外燈下讀取。


  綜上所述，研究團(tuán)隊(duì)通過糖基化發(fā)光分子的原位細(xì)菌共聚，開發(fā)了一種高效的生物合成策略，用于制備CPL活性材料，展現(xiàn)了良好的普適性。同時(shí)，研究團(tuán)隊(duì)發(fā)展了一種直接表征細(xì)菌纖維素雜合體的方法，確認(rèn)了在細(xì)菌共聚過程中葡萄糖與糖基化發(fā)光分子之間形成了共價(jià)鍵。更重要的是，基于雜化細(xì)菌纖維素膜，研究團(tuán)隊(duì)實(shí)現(xiàn)了信息存儲(chǔ)、加密以及Fe3+的雙通道檢測(cè)。該研究不僅發(fā)展了制備CPL活性材料的生物合成策略，還拓寬了細(xì)菌纖維素膜的應(yīng)用范圍。


  原文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-025-56253-7

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（責(zé)任編輯：xu）
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