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浙江大學王勇教授團隊 Angew：老樹開新花 - 塑料降解耦合費托過程實現(xiàn)聚烯烴低溫高效制輕芳烴
2025-03-22  來源：高分子科技
關(guān)鍵詞：低溫催化 聚烯烴 輕芳烴

  全球每年產(chǎn)生超過3.6億噸塑料垃圾，其中約79%最終被填埋或流入自然界，不僅對土壤和海洋造成嚴重污染，還可能以微塑料的形式威脅人類健康。傳統(tǒng)的塑料處理方式，如焚燒，不僅碳排放高，而且經(jīng)濟性效益低。尤其是最常見的聚烯烴塑料（如聚乙烯、聚丙烯），由于其高度穩(wěn)定的化學結(jié)構(gòu)，在熱裂解或氫解后通常只能得到一系列碳鏈分布廣泛的混合烷烴/烯烴，難以實現(xiàn)高附加值利用。


  將廢舊聚烯烴高效轉(zhuǎn)化為輕芳烴（BTX）不僅能精準控制產(chǎn)物分布，還可大幅提高產(chǎn)品附加值，使產(chǎn)物重新進入芳烴循環(huán)，延長材料的生命周期。然而，傳統(tǒng)芳構(gòu)化工藝（如石腦油催化重整）通常需要高于500℃的高溫，能耗高，還會導(dǎo)致聚烯烴不可控的自由基裂解。因此，開發(fā)一種低溫高效的催化轉(zhuǎn)化策略，打破聚烯烴的惰性化學鍵，實現(xiàn)選擇性芳構(gòu)化，成為塑料資源化利用的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。


圖1. 廢舊聚乙烯的回收路線對比及大宗化學品及其下游產(chǎn)品的產(chǎn)量分析


  近期，浙江大學的王勇教授團隊創(chuàng)新性地提出了一條全新的反應(yīng)路徑：在合成氣氣氛中，采用Ru/Nb2O5和ZSM-5催化體系，將PE的傳統(tǒng)裂解與費托合成的關(guān)鍵步驟CO插入機制相結(jié)合。在低至280℃的溫和條件下，即可使輕芳烴的收率達到到67%。其中，CO的插入作用至關(guān)重要，它能夠介導(dǎo)聚烯烴裂解過程中形成的Ru-alkyl物種，促進活性含氧化合物和烯烴中間體的生成，同時精準調(diào)控碳鏈長度。這一過程不僅降低了后續(xù)芳構(gòu)化反應(yīng)的能壘，還顯著提高了芳烴選擇性，實現(xiàn)了聚烯烴的高效、低溫升級轉(zhuǎn)化。該工作以“Efficient Upcycling of Polyolefin Waste to Light Aromatics via Coupling C-C Scission and Carbonylation”為題發(fā)表在《Angewandte Chemie International Edition》上（10.1002/anie.202424334）。文章第一作者是浙江大學博士生高瑞良博士。該研究得到國家自然科學基金委的支持。


圖2. PE的低溫高效芳構(gòu)化


  本工藝巧妙結(jié)合了Ru基催化劑與ZSM-5催化劑的協(xié)同作用，實現(xiàn)高效的低溫催化聚烯烴升級轉(zhuǎn)化。同位素標記實驗驗證了CO插入的反應(yīng)機理。此外，我們發(fā)現(xiàn)，在聚乙烯（PE）存在的條件下，CO的消耗速率顯著提升，這歸因于反應(yīng)熱力學的優(yōu)化。具體而言，CO插入Ru-alkyl的活化能降低至1.14 eV，有效繞過了傳統(tǒng)費托合成中的緩慢誘導(dǎo)期，大幅提升了反應(yīng)效率，實現(xiàn)了更高效的聚烯烴升級轉(zhuǎn)化。


圖3. CO在PE降解過程中的參與


  該低溫芳構(gòu)化工藝在技術(shù)經(jīng)濟分析中展現(xiàn)出顯著優(yōu)勢：
  • 應(yīng)用廣泛：不僅適用于商用廢舊聚乙烯，還可以拓展至聚丙烯和聚苯乙烯等聚烯烴，實現(xiàn)更廣泛的塑料升級回收；
  • 經(jīng)濟效益高：即便在無政府補貼的情況下，盈虧平衡點僅為3500ton，靜態(tài)投資回收期僅為3.6年，具備較強的市場競爭力；
  • 節(jié)能減排：與傳統(tǒng)工藝相比，碳排放降低約三分之一，有助于推動綠色可持續(xù)發(fā)展。

圖4. 該催化體系的應(yīng)用性、套用性和技術(shù)經(jīng)濟分析評估


  本研究創(chuàng)新性地提出了一種低溫催化聚烯烴轉(zhuǎn)化為輕芳烴的新路徑。通過引入合成氣，將廢舊聚烯烴的降解過程與現(xiàn)有的石化及煤化工產(chǎn)業(yè)鏈深度融合，不僅為費托合成等關(guān)鍵C-C偶聯(lián)工業(yè)過程提供了全新的視角，也為解決塑料垃圾治理和碳資源循環(huán)利用提供了一種切實可行的技術(shù)方案。

  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/epdf/10.1002/anie.202424334

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（責任編輯：xu）
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