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中科院武漢物數(shù)所在甲烷催化反應機理研究方面取得新進展
2012-03-08  來源:中國聚合物網(wǎng)

    中科院武漢物理與數(shù)學研究所波譜與原子分子物理國家重點實驗室鄧風研究組,日前在甲烷和一氧化碳催化轉(zhuǎn)化制乙酸的反應機理研究方面取得重要進展。相關(guān)研究結(jié)果已在《德國應用化學》(Angew. Chem. Int. Ed.)上在線發(fā)表。

    甲烷是天然氣的主要成分,作為儲量豐富、價格低廉的化工原料,將其轉(zhuǎn)化為高附加值化學品具有重要的經(jīng)濟價值。然而,甲烷是最穩(wěn)定的天然有機小分子,一直以來,其活化與轉(zhuǎn)化是催化化學領(lǐng)域最具挑戰(zhàn)性的問題之一,最大困難來自于缺乏使之高效活化轉(zhuǎn)化的催化劑和不甚明確的催化反應機理。

    鄧風研究員領(lǐng)導的多相催化磁共振研究組長期致力于固體NMR方法的發(fā)展,以及環(huán)境友好固體催化劑結(jié)構(gòu)和反應性能的研究。針對甲烷C−H鍵活化的特點,該研究組的徐君副研究員、王秀梅博士生等人制備了一種具有酸性和氧化還原性的雙功能Zn改性沸石分子篩催化劑(ZnZSM-5),并利用該催化劑在523K下實現(xiàn)了甲烷與一氧化碳羰基化合成乙酸的溫和轉(zhuǎn)化。

    原位13C固體NMR跟蹤反應過程表明,甲烷和一氧化碳經(jīng)由反應中間體(ZnCH3和ZnOCH3)控制的兩條途徑生成乙酸。通過調(diào)節(jié)反應體系的氧化還原氣氛可以控制反應中間體的生成,進而達到調(diào)控反應通道的目的。

    該研究結(jié)果有望為甲烷及其它低碳烷烴的活化與選擇性轉(zhuǎn)化提供新的途徑。該項研究工作得到了國家自然科學基金委、科技部和中國科學院的重點支持。

Zn改性沸石分子篩上甲烷羰基化制乙酸的反應機理

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(責任編輯:佳)
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