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近年來，生物基和生物可降解的聚合物引起了越來越廣泛的關(guān)注，它的出現(xiàn)減少了我們對(duì)石油基聚合物的依賴性，也減少了塑料廢品和二氧化碳的排放量。聚乳酸（PLA）就是最常用的這種聚合物之一，它可以由可再生資源生產(chǎn)。雖然這種可商購(gòu)的材料廣泛用于包裝、生物醫(yī)學(xué)、運(yùn)輸和結(jié)構(gòu)應(yīng)用中，但其較差的熔體粘性、脆性和低熱阻意味著它不能完全滿足工業(yè)和醫(yī)學(xué)應(yīng)用的要求。

為了嘗試并克服PLA的這些問題，并因此拓寬其潛在的應(yīng)用，已經(jīng)有許多學(xué)者研究了各種技術(shù)以改進(jìn)其性質(zhì)和可加工性。例如，用于改進(jìn)聚合物的材料性質(zhì)的方法有添加填料、增塑劑或第二共混組分。填料法是最有效、最實(shí)用和最具成本效益的提高PLA性能的方法之一。典型的填料包括滑石粉、粘土、納米管和石墨烯。此外，聚四氟乙烯（PTFE）被認(rèn)為是用于改善PLA的材料性質(zhì)的填充材料的良好選擇。例如，在共混期間，PTFE傾向于變形為具有大縱橫比的纖維狀結(jié)構(gòu)并且發(fā)展拓?fù)湎嗷プ饔茫ㄎ锢砝p結(jié)）。因此，PTFE填料可以增強(qiáng)PLA基質(zhì)并改善其機(jī)械和發(fā)泡性能。此外，在幾個(gè)研究中觀察到在剪切期間由PTFE形成原纖維。還有報(bào)道指出，在雙螺桿擠出期間，在高剪切應(yīng)力條件下，PTFE顆�？梢栽诰郾┚酆衔锘|(zhì)內(nèi)形成原位纖維化網(wǎng)絡(luò)。

為了解決PLA的問題，我們因此在一組PLA熔融共混實(shí)驗(yàn)中使用PTFE作為填料材料。為了通過雙螺桿擠出制備PLA / PTFE復(fù)合材料，我們首先用0.5%、1%或3％質(zhì)量分?jǐn)?shù)的PTFE熔融加工PLA熔體。然后我們使用微孔注塑（用超臨界氮?dú)庾鳛槲锢戆l(fā)泡劑）進(jìn)行復(fù)合材料發(fā)泡。隨后，我們對(duì)我們的復(fù)合材料的形態(tài)、機(jī)械、流變和發(fā)泡性能進(jìn)行了詳細(xì)研究。

在不使用液氮的情況下“擠出的”PLA-0和PLA-P1固體樣品（即，含有0和1wt％PTFE）的斷裂形態(tài)如圖1所示。掃描電子顯微鏡圖像顯示純PLA（PLA-0）的表面是平滑的，而在PLA-P1樣品中有許多原纖維。此外，顯然，由于非脆性斷裂，原纖維已經(jīng)從PLA基質(zhì)中拉出。原纖維也顯然是自排列和纏結(jié)的。因此，這些結(jié)果證實(shí)PTFE經(jīng)歷了原纖維化并變形為納米原纖維結(jié)構(gòu)（具有大的縱橫比）。我們的微孔注塑PLA和PLA / PTFE拉伸試樣的核心層的形態(tài)如圖2所示。我們發(fā)現(xiàn)所有PLA / PTFE復(fù)合材料的泡孔尺寸都比純PLA小，1wt％PTFE樣品具有最均勻和最小的孔徑。

圖1  （a）純聚乳酸-PLA和（b）包含1wt％聚四氟乙烯（PTFE）的PLA復(fù)合材料樣品的擠出樣品的掃描電子顯微鏡圖像（SEM）。兩個(gè)固體樣品都采用手工斷裂，不浸沒在液氮中。比例尺為50μm。

圖2  （a）純PLA（PLA-P0）、（b）含0.5wt％PTFE（PLA-P0.5）、（c）含1wt％PTFE（PLA-P1）和（d）含3wt％PTFE（PLA-P3）的PLA / PTFE復(fù)合材料的拉伸試條樣品的SEM圖像。圖像顯示出了每個(gè)樣品的相應(yīng)的測(cè)量的孔尺寸分布，其中D是平均孔直徑，Nf是孔密度。

我們拉伸試驗(yàn)的部分結(jié)果顯示于圖3和表1中。我們觀察到樣品的楊氏模量隨PTFE含量線性增加（從純PLA的3380.16MPa增加到含3wt％PTFE樣品的3586.60MPa）。我們認(rèn)為這種線性關(guān)系是由在PTFE顆粒上形成的許多原纖維引起的，這些原纖維產(chǎn)生了潤(rùn)滑效果。因此，我們的結(jié)果表明，在PLA復(fù)合材料中添加PTFE對(duì)PLA基體具有增強(qiáng)和增韌作用。

圖3  實(shí)驗(yàn)所測(cè)的PLA和PLA / PTFE復(fù)合材料的力學(xué)性能。圖中顯示了包含0、0.5、1和3wt％PTFE（PLA-P0、PLA-P0.5、PLA-P1、PLA-P3）的樣品的（a）楊氏模量和（b）斷裂伸長(zhǎng)率。

表1  PLA和PLA / PTFE復(fù)合材料樣品的拉伸性能。

我們測(cè)量的PLA和PLA / PTFE樣品的儲(chǔ)能模量值（G''）如圖4所示。我們的結(jié)果顯示，除了PLA-P3復(fù)合材料（含有3wt％PTFE），G''值的變化都沒有超過測(cè)量頻率的范圍。然而，PLA和PLA-P3復(fù)合材料的線性粘彈性響應(yīng)的差異表明PTFE原纖維可能具有實(shí)質(zhì)性的效果（特別是在低頻率下），并且當(dāng)PTFE質(zhì)量分?jǐn)?shù)為3％時(shí)，G''值大大增加。我們可以用在長(zhǎng)時(shí)間尺度上存儲(chǔ)變形能量的微觀結(jié)構(gòu)（由熔融PLA中的滲透的原纖維物理網(wǎng)絡(luò)組成）的存在來解釋觀察到的低頻區(qū)域。

圖4  PLA和PLA / PTFE復(fù)合材料在一定頻率范圍內(nèi)的儲(chǔ)能模量測(cè)量。

總之，我們研究了使用PTFE作為填充材料以增強(qiáng)PLA的材料性能。我們的熔融共混實(shí)驗(yàn)的結(jié)果表明，PTFE對(duì)我們的PLA / PTFE復(fù)合材料的楊氏模量具有增強(qiáng)作用，并且樣品的斷裂伸長(zhǎng)率可以降低72％（摻入3wt％PTFE） 。此外，添加PTFE顯著改善了樣品在低頻下的儲(chǔ)能模量。因此，僅存在少量的PTFE基本上改善了PLA基質(zhì)的特性。在我們下一階段的工作中，我們計(jì)劃研究PTFE是否可以類似地用于增強(qiáng)其他生物聚合物。

An Huang
University of Wisconsin-Madison

Haoyang Mi
University of Wisconsin-Madison

Hrishikesh Kharbas
University of Wisconsin-Madison

Tom Ellingham
University of Wisconsin-Madison

Lih-Sheng Turng
University of Wisconsin-Madison

Xiangfang Peng
South China University of Technology

  原文鏈接：http://www.4spepro.org/view.php?article=006805-2016-12-13&category=Bioplastics