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  近日，鄭州大學材料物理教育部重點實驗室的史志鋒副教授等人與吉林大學合作，在新型鈣鈦礦基發(fā)光器件方面取得新進展，成功制備出高效穩(wěn)定的全無機鈣鈦礦綠光LED，該器件表現(xiàn)出非常優(yōu)異的工作穩(wěn)定性。相關結(jié)果發(fā)表在《納米快報》上。

  鈣鈦礦材料最初引起人們的廣泛關注是在新型太陽能電池領域，在短短的幾年內(nèi)鈣鈦礦基太陽能電池已實現(xiàn)超過22%的轉(zhuǎn)換效率，展現(xiàn)出良好的應用前景。但是，受限于鈣鈦礦薄膜較差的成膜特性以及相對較低的熒光量子效率，其在發(fā)光、顯示以及激光領域的發(fā)展一直比較緩慢。同時，穩(wěn)定性不高也一直制約著傳統(tǒng)有機-無機雜化鈣鈦礦材料在光電器件中的應用。為了克服以上困難，研究人員嘗試采用全無機鈣鈦礦CsPbBr3量子點作為發(fā)光層來改善器件的發(fā)光性能。該新型量子點體系采用簡單的低溫溶液方法制備，熒光量子效率超過85%，較傳統(tǒng)的鎘系量子點具有更高的發(fā)光純度。

圖1：（a）CsPbBr3量子點的透射電子顯微鏡照片，插圖為單個CsPbBr3量子點高分辨透射電鏡圖；（b）CsPbBr3量子點的尺寸分布圖；（c）CsPbBr3量子點的能量色散譜圖；（d）CsPbBr3量子點薄膜的X射線衍射圖；（e）CsPbBr3量子點溶液的光發(fā)射和吸收譜，以及n-MgZnO和p-MgNiO薄膜的吸收譜；（f）CsPbBr3量子點溶液的瞬態(tài)熒光曲線。

圖2：（a）上方為p-MgNiO/CsPbBr3/n-MgZnO/n+-GaN異質(zhì)結(jié)器件的制備流程圖，下方為每一層所對應的掃描電子顯微鏡表面形貌圖；（b）器件結(jié)構(gòu)示意圖；（c）整個器件結(jié)構(gòu)的斷面掃描電子顯微鏡照片；（d）該多層異質(zhì)結(jié)夠的簡化能帶示意圖。

圖3：（a）該發(fā)光器件的電流密度-電壓曲線以及亮度-電壓曲線；（b）器件在不同電壓下的電致發(fā)光譜以及6伏驅(qū)動電壓下的發(fā)光照片；（c）器件的電流效率-電壓曲線以及外量子效率-電壓曲線；（d）器件的色坐標圖，以及器件工作時照亮“鄭州大學”logo的實物圖。（e）實驗證實：鈣鈦礦綠光LED可用于激發(fā)CdSe量子點的熒光發(fā)射；（f）鈣鈦礦LED的發(fā)光區(qū)域在不同驅(qū)動電壓下的顯微鏡照片，用于評價器件的發(fā)光均勻性。

圖4：（a）工作電壓為8伏時，鈣鈦礦LED的發(fā)光強度隨時間的變化；（b）鈣鈦礦LED連續(xù)工作10小時下的發(fā)光強度衰減曲線，插圖顯示在不同工作時間內(nèi)的器件發(fā)光照片；（c）鈣鈦礦LED連續(xù)工作10小時內(nèi)電致發(fā)光譜的演變。

  對于鈣鈦礦LED而言，工作穩(wěn)定性是限制其走向?qū)嵱没年P鍵。而目前已報道的鈣鈦礦基LED均是采用有機或聚合物材料作為電荷注入層，其本身的不穩(wěn)定性不利于器件在大電流下的長時間工作。鄭州大學材料物理教育部重點實驗室的史志鋒等人創(chuàng)新性地采用無機氧化物半導體作為電荷注入層，首次制備出基于CsPbBr3量子點的全無機異質(zhì)結(jié)構(gòu)（p-NiMgO/CsPbBr3/n-MgZnO/n+-GaN），該器件的亮度可達3809 cd/m2，外量子效率約為2.39%。更重要的是，該多層異質(zhì)結(jié)構(gòu)器件在無封裝、空氣環(huán)境條件下，可在直流驅(qū)動下連續(xù)工作10小時以上，其工作穩(wěn)定性要大大優(yōu)于采用傳統(tǒng)聚合物材料（如PCBM、PEDOT等）作為載流子注入層的鈣鈦礦LED報道。該器件結(jié)構(gòu)既可以充分發(fā)揮CsPbBr3量子點材料高光學增益的獨特優(yōu)勢，又能結(jié)合Zn(Mg)O、Ni(Mg)O系薄膜材料工藝成熟、導電穩(wěn)定和結(jié)晶特性良好等優(yōu)點，對于新型鈣鈦礦LED的研制及其電致發(fā)光的物理機制研究具有重要意義。這對未來高穩(wěn)定性鈣鈦礦基LED的設計與發(fā)展提供了新的思路，有望推動其產(chǎn)業(yè)化進程。

  該工作得到了國家自然科學基金、中國博士后科學基金以及鄭州大學優(yōu)秀青年教師發(fā)展基金等項目的支持。

  原文鏈接：http://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acs.nanolett.6b04116