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  能量轉(zhuǎn)移在人工光合作用、太陽能電池、化學(xué)檢測、生物成像及生物大分子構(gòu)象變化監(jiān)測等方面有廣泛的應(yīng)用。提高能量轉(zhuǎn)移效率（energy transfer efficiency, ETE）有利于光能的高效轉(zhuǎn)化和利用。近日，香港科技大學(xué)的唐本忠團隊以AIEgens為能量供體，發(fā)展了一種新型的暗態(tài)跨鍵能量轉(zhuǎn)移機制，并基于該機制設(shè)計合成了高效的比例計量型Hg2+探針。

  聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）是唐本忠團隊在2001年首次提出的概念。由于AIE分子(AIEgens)獨特的聚集態(tài)高效發(fā)光特性,受到了國內(nèi)外同行的廣泛關(guān)注,現(xiàn)已有數(shù)十個國家的上百個課題組開展有關(guān)AIE的研究,在發(fā)展新AIE分子,AIE機理,AIE材料在光電器件、生物探針與成像、化學(xué)傳感、智能材料應(yīng)用等領(lǐng)域均取得了顯著的成果。AIE已經(jīng)成為發(fā)光材料和光物理等領(lǐng)域的一個研究熱點,并被中國科學(xué)院文獻情報中心和湯森路透聯(lián)合發(fā)布的《2015研究前沿》報告列為化學(xué)領(lǐng)域的10大研究前沿的第二位。此外, 2016年Nature的News Feature專欄以“The nanolight revolution is coming”(納米光革命正在來臨)為題重點介紹了AIE材料,并評價AIE材料的發(fā)現(xiàn)為當(dāng)前常用的量子點與發(fā)光聚合物點存在的問題提供了解決方案,是新一代的納米發(fā)光材料。

  AIEgens在溶解狀態(tài)下量子產(chǎn)率很低，作為能量供體可以有效降低熒光泄漏，從而降低背景熒光，提高信噪比。香港科技大學(xué)團隊選取了目前應(yīng)用最廣泛的AIE骨架，四苯基乙烯（tetraphenylethene, TPE），為體系的能量供體。由于TPE在溶液中非輻射躍遷速率較快（約1011-1012s-1），會與能量轉(zhuǎn)移過程競爭而降低能量轉(zhuǎn)移效率。傳統(tǒng)的熒光能量轉(zhuǎn)移（FRET）機制需要滿足供體發(fā)射光譜和受體吸收光譜有較好的重疊，限制了供體與受體選擇的多樣性。跨鍵能量轉(zhuǎn)移（TBET）機制對光譜重疊度要求較低，且能量轉(zhuǎn)移速率可達1015s-1級別。因此，唐本忠團隊采用TBET，以羅丹明衍生物為能量受體，發(fā)展了新型的暗態(tài)跨鍵能量轉(zhuǎn)移（DTBET）機制。光物理實驗表明，發(fā)展的DTBET體系中，斯托克斯位移可達280 nm，ETE可達99%，且即使在ETE為69%的情況下幾乎觀察不到供體熒光的泄漏。團隊還結(jié)合理論計算，研究了DTBET體系結(jié)構(gòu)性能之間的關(guān)系，發(fā)現(xiàn)能量供體偶極矩方向與連接體（linker）軸線之間的夾角越小，ETE效率越高。

  在此基礎(chǔ)上，團隊還利用AIEgens在聚集狀態(tài)下高效發(fā)光的性質(zhì)，設(shè)計合成了高性能的比例計量型Hg2+探針。探針自身在含水溶劑中溶解度較低，導(dǎo)致聚集而發(fā)射較強的藍綠色熒光。與Hg2+發(fā)生反應(yīng)后，生成羅丹明發(fā)光團，同時在含水溶劑中溶解度提高，發(fā)生DTBET過程，進而發(fā)射出強烈的橙紅色熒光。探針對Hg2+表現(xiàn)出專一的選擇性，熒光強度比值增強達6000倍以上，檢測限低至0.3 ppb,明顯低于美國環(huán)境保護組織規(guī)定的飲用水汞含量標準（2 ppb）。此外，細胞成像實驗結(jié)果表明，DTBET探針可用于檢測活的HeLa細胞中Hg2+。

  該研究提出了一種新型的DTBET機制，為設(shè)計基于AIE的高性能比例計量型熒光探針提供了新的思路，同時也有利于推動AIEgens在人工光合作用、太陽能電池等領(lǐng)域的潛在應(yīng)用。

  這一成果近期發(fā)表在《Chemical Science》上，文章的第一作者是香港科技大學(xué)博士后陳韻聰和張衛(wèi)杰。

  論文鏈接：http://pubs.rsc.org/en/Content/ArticleLanding/2017/SC/C6SC04206F#!divAbstract

科研思路分析

Q：這項研究的最初目的是什么？
A：如上所述，我們的研究興趣是研究開發(fā)新的AIE分子，AIE機理和AIE材料新的應(yīng)用。利用AIE分子的特殊性質(zhì)，結(jié)合能量轉(zhuǎn)移機制，發(fā)展高效的比例計量熒光探針，用于不同物質(zhì)化學(xué)定量檢測和生物成像。

Q：在研究過程中遇到的最大挑戰(zhàn)在哪里？
A：本項研究中最大的挑戰(zhàn)是如何提高能量轉(zhuǎn)移效率，使受激發(fā)后AIE分子的能量在發(fā)生快速的非輻射躍遷回到基態(tài)之前將能量有效地轉(zhuǎn)移至受體分子。能量轉(zhuǎn)移機制的選擇，分子結(jié)構(gòu)的設(shè)計等都會影響到能量轉(zhuǎn)移的效率。我們通過合理的設(shè)計分子的連接方式結(jié)合理論計算，發(fā)現(xiàn)了該體系中結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系。

Q：本項研究成果最有可能的重要應(yīng)用有哪些？哪些領(lǐng)域的企業(yè)或研究機構(gòu)最有可能從本項成果中獲得幫助？
A：該研究提出了一種新型的DTBET機制，不僅可用于Hg2+的高靈敏度高選擇性的定量檢測，還對基于該機制設(shè)計其他物質(zhì)的熒光探針有指導(dǎo)意義。在化學(xué)檢測，生物成像方面都有廣泛的應(yīng)用前景。同時，由于該機制能實現(xiàn)高效率的能量轉(zhuǎn)移，克服傳統(tǒng)的ACQ現(xiàn)象，在人工光合作用、太陽能電池等領(lǐng)域也有潛在應(yīng)用價值。