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  橡膠彈性體在日常生活，工程和醫(yī)學(xué)中廣泛存在，如輪胎，密封件，軟機(jī)器等。自1950年以來(lái)，科研人員對(duì)橡膠的失效和斷裂進(jìn)行了廣泛研究；由于橡膠構(gòu)件需經(jīng)常承受循環(huán)載荷，因此橡膠的疲勞性能引起了高度關(guān)注。Lake-Thomas于1967年注意到多種常見橡膠的疲勞門檻值都非常低，僅為Г₀= 50 J/m²，遠(yuǎn)低于其斷裂能（1000?100000 J/m²）。長(zhǎng)期以來(lái)，如何提高橡膠的疲勞門檻值成為懸而未決的問(wèn)題。

  針對(duì)此問(wèn)題，哈佛大學(xué)鎖志剛教授課題組與西安交大軟機(jī)器實(shí)驗(yàn)室青年教師唐敬達(dá)合作，研發(fā)了抗疲勞橡膠彈性體，實(shí)現(xiàn)了500 J/m²以上的疲勞門檻值，比現(xiàn)有橡膠彈性體高一個(gè)數(shù)量級(jí)。該工作受前期研究的啟發(fā)，將橡膠斷裂理論與3D打印技術(shù)相結(jié)合（Wang ZJ, Suo ZG et al, 2018；Xiang CP, Suo ZG et al, 2019；Bai RB, Suo ZG et al, 2019; Lin ST, Zhao XH et al, 2019a, b）。抗疲勞彈性體為可拉伸復(fù)合材料：由硬纖維與軟基體構(gòu)成，纖維與基體均為可拉伸硅橡膠。纖維由直寫3D打印技術(shù)制成，并鑲嵌于基體中；兩者在界面處形成強(qiáng)韌粘接。當(dāng)復(fù)合材料發(fā)生斷裂時(shí)，在裂紋尖端的軟相基體發(fā)生巨大剪切變形，降低了硬相纖維處的應(yīng)力集中，使得纖維儲(chǔ)存了大量彈性能，同時(shí)硬纖維能在一定程度上阻礙裂紋擴(kuò)展。一旦裂紋開始擴(kuò)展，儲(chǔ)存在纖維中的彈性能將釋放出來(lái)。由于宏觀尺寸的纖維所儲(chǔ)存的能量要遠(yuǎn)大于聚合物鏈中儲(chǔ)存的能量，因此該復(fù)合橡膠的疲勞門檻值及斷裂能要遠(yuǎn)大于均質(zhì)橡膠。該抗疲勞橡膠彈性體的研發(fā)可為其長(zhǎng)期服役提供幫助。

1、斷裂能和疲勞門檻值的相圖

  如圖所示，他們從文獻(xiàn)中收集了常見橡膠彈性體的疲勞門檻值和斷裂能數(shù)據(jù)，并繪制了斷裂能-疲勞門檻值相圖�，F(xiàn)有彈性體的斷裂能處在10³?10⁵J/m²量級(jí)，但疲勞門檻值遠(yuǎn)低于其斷裂能，處在10~100 J/m²量級(jí)。典型地，天然橡膠的斷裂能為10000 J/m²，但門檻值僅為50 J/m²（Lake and Thomas，1967）。本文制備了高度可拉伸彈性體復(fù)合物，實(shí)現(xiàn)了500 J/m²的門檻值，比現(xiàn)有彈性體高一個(gè)數(shù)量級(jí)。

2、理論模型

  如圖所示，經(jīng)典Lake-Thomas理論模型為Г₀= Jabn^1/2，Г₀為疲勞門檻值，J為C-C鍵的化學(xué)能，a是單體的長(zhǎng)度，b為每單位體積的共價(jià)鍵數(shù)量，n是聚合物鏈中單體的數(shù)量。結(jié)合以上等式，并從G. J. Lake和A. G. Thomas的原始論文中得到對(duì)應(yīng)參數(shù)，可得到Г₀= 10 J/m²。

  對(duì)于復(fù)合彈性體，他們提出廣義Lake-Thomas模型：Г₀= LMU。其中L是纖維單元的長(zhǎng)度，M是每單位體積的纖維單元的數(shù)量，U是破壞纖維所需的能量。L＝1×10^-2m，M =3×10⁶ m^-3。假定纖維處于單軸拉伸狀態(tài)，可估算U = 0.0133J。該模型給出門檻值為Г₀= 399 J/m²。

3、材料制備

  彈性體復(fù)合物由高模量纖維和低模量基體組成。第一步，打印硬相纖維圖案，并在金屬平臺(tái)上快速聚合。第二步，將軟相基體的預(yù)聚體溶液注入模具中，以填充硬相彈性體留下的空間。第三步，將該復(fù)合物在室溫下放置12小時(shí)，以充分固化軟相基體。無(wú)需任何化學(xué)處理，二者可在界面處形成拓?fù)浼肮矁r(jià)連接。借助3D打印技術(shù)，可實(shí)現(xiàn)不同纖維圖案的快速制作。

4、均質(zhì)彈性體性能測(cè)試

  復(fù)合橡膠彈性體應(yīng)滿足兩個(gè)前提條件：（1）硬相和軟相具有足夠的模量差；（2）硬相和軟相具有牢固界面，以抵抗剪切變形。通過(guò)調(diào)整硬相彈性體化學(xué)組成，他們可調(diào)控其彈性模量，實(shí)現(xiàn)了與軟相彈性體3.76倍的模量比。二者均具有良好的拉伸性。純剪切試驗(yàn)表明，硬相彈性體的斷裂能約為800 J/m²，軟相彈性體的斷裂能約為559 J/m²。180o剝離實(shí)驗(yàn)表明，無(wú)需化學(xué)處理，二者之間均可以形成牢固粘接（~250 J/m²）。

5、彈性體復(fù)合物斷裂行為

  利用橡膠斷裂實(shí)驗(yàn)，他們測(cè)試了均質(zhì)橡膠及一維，二維復(fù)合橡膠的斷裂能，發(fā)現(xiàn)復(fù)合橡膠的斷裂能~6000 J/m²，超過(guò)均質(zhì)橡膠一個(gè)數(shù)量級(jí)。

6、二維增強(qiáng)彈性體的疲勞測(cè)試

  研究人員觀察到復(fù)合物在不同載荷下的四種破壞模式：災(zāi)難性斷裂，纖維被裂紋割斷，裂紋扭結(jié)與纖維斷裂，以及裂紋被纖維阻擋。當(dāng)能量釋放率G = 3130 J/m²時(shí)（λ= 3.1），樣品在第一周就發(fā)生災(zāi)難性破壞。當(dāng)G = 1700 J/m²（λ= 2.75），裂紋穩(wěn)步擴(kuò)展并在60周循環(huán)時(shí)，完全切斷纖維。當(dāng)G = 1068 J/m²時(shí)（λ= 2.25），裂紋首先在50周時(shí)發(fā)生扭結(jié)，在 478周時(shí)，纖維完全斷裂。當(dāng)G = 537 J/m²時(shí)（λ= 2），裂縫首先發(fā)生扭結(jié)（扭結(jié)開始于117周，并在460周時(shí)停止），但直到39200周后，硬相纖維仍保持完整。因此，他們將能量釋放速率G = 537 J/m²視為二維復(fù)合材料的疲勞門檻值下限。

7、G-N曲線

  通過(guò)記錄每個(gè)拉伸比下的能量釋放速率G和相應(yīng)臨界循環(huán)周數(shù)N，他們繪制了G-N曲線如下，存在明顯的下降趨勢(shì)：施加的載荷G越低，循環(huán)周數(shù)N越大。當(dāng)G接近門檻值Г₀時(shí)，循環(huán)周數(shù)N急劇上升。藍(lán)色箭頭表示經(jīng)過(guò)約4萬(wàn)次循環(huán)后，樣品仍保持完整。該G-N曲線給出的門檻值為?500 J/m²，比天然橡膠（50 J/m²）高出一個(gè)數(shù)量級(jí)。

8、結(jié)論

  總而言之，該工作將橡膠斷裂力學(xué)理念與3D打印技術(shù)相結(jié)合，提升了橡膠彈性體的疲勞門檻值，超過(guò)500 J/m²，比現(xiàn)有彈性體高一個(gè)數(shù)量級(jí)，將為抗疲勞材料的研發(fā)提供幫助。

  該工作發(fā)表于固體力學(xué)旗艦期刊Journal of the Mechanics and Physics of Solids (JMPS)。西安交通大學(xué)碩士畢業(yè)生李成海、在讀碩士研究生楊航為共同第一作者。西安交通大學(xué)青年教師唐敬達(dá)，哈佛大學(xué)、美國(guó)工程院/科學(xué)院院士鎖志剛教授為論文共同通訊作者。

  論文信息及鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0022509619307781

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