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  自修復(fù)高分子材料的開(kāi)發(fā)能夠提高合成高分子材料的可靠性、耐久性和服用周期，在可穿戴電子皮膚、人工肌肉、柔性電子器件、鋰離子電池、組織工程和涂料等領(lǐng)域具有廣泛的應(yīng)用。自修復(fù)高分子材料室溫化和快速化修復(fù)及其力學(xué)高性能化和水性化是其當(dāng)前的重要發(fā)展趨勢(shì)，但目前已報(bào)道的自修復(fù)高分子材料在兼具快速室溫自修復(fù)性能與高力學(xué)性能方面仍需進(jìn)一步提高，同時(shí)其環(huán)保性也是亟待解決的問(wèn)題。光修復(fù)具有簡(jiǎn)單易得、來(lái)源廣泛、可操控性強(qiáng)和可遠(yuǎn)程定點(diǎn)投送等優(yōu)點(diǎn)，可通過(guò)光或光熱轉(zhuǎn)化來(lái)誘發(fā)動(dòng)態(tài)化學(xué)鍵的可逆反應(yīng)，進(jìn)而實(shí)現(xiàn)高分子材料的自修復(fù)。其中，可見(jiàn)光修復(fù)由于不存在紫外光修復(fù)時(shí)高分子的潛在降解問(wèn)題，也不存在紅外光修復(fù)時(shí)的顯著光熱效應(yīng)，有望成為一種更有前景的室溫修復(fù)方式。

  為了在水性高分子材料中實(shí)現(xiàn)其室溫自修復(fù)和高力學(xué)性能的良好平衡，金勇教授團(tuán)隊(duì)開(kāi)發(fā)了一種具有可見(jiàn)光動(dòng)態(tài)響應(yīng)特性的芳香席夫堿（ASB）鍵，并將其引入到水性聚氨酯的分子結(jié)構(gòu)中，賦予了水性聚氨酯材料（ASB-WPU）良好的室溫可見(jiàn)光自修復(fù)性能（24 h修復(fù)效率為83.8%）和高力學(xué)性能（拉伸強(qiáng)度14.32 MPa 、韌性64.80 MJ m^-3），在水性高分子膜材料中實(shí)現(xiàn)了室溫自修復(fù)和高力學(xué)性能的良好平衡。同時(shí)，還通過(guò)可見(jiàn)光實(shí)現(xiàn)了ASB-WPU膜材料的室溫可見(jiàn)光再加工。

圖1.（a）含動(dòng)態(tài)ASB鍵水性聚氨酯的室溫可見(jiàn)光自修復(fù)機(jī)理和修復(fù)樣品的拉伸及承重；（b）含動(dòng)態(tài)ASB鍵水性聚氨酯的室溫可見(jiàn)光再加工示意圖

  該團(tuán)隊(duì)還利用具有可見(jiàn)光動(dòng)態(tài)響應(yīng)特性的雙碲鍵（126 KJ /mol），通過(guò)在水性聚氨酯的分子主鏈同時(shí)引入動(dòng)態(tài)雙碲鍵和2-脲基-4[1H]-嘧啶酮（UPy）四重氫鍵作用，合成出具有的室溫可見(jiàn)光自修復(fù)特性的超分子水性聚氨酯（DTe-WSPs）。通過(guò)調(diào)節(jié)DTe-WSPs中的雙碲含量和UPy含量，在DTe-WSPs中同時(shí)實(shí)現(xiàn)了快速室溫可見(jiàn)光自修復(fù)（光照10 min修復(fù)效率85.6%）和高力學(xué)性能（拉伸強(qiáng)度、斷裂伸長(zhǎng)率和韌性分別為19.47 MPa、1144.3%和105.2 MJ m^-3），且其韌性達(dá)到目前已報(bào)道的室溫自修復(fù)高分子材料的最高水平。

圖2. 基于動(dòng)態(tài)雙碲鍵水性聚氨酯材料的室溫可見(jiàn)光自修復(fù)機(jī)理及其與已報(bào)道室溫自修復(fù)高分子材料的修復(fù)時(shí)間和韌性對(duì)比圖

  此外，該團(tuán)隊(duì)還利用具有可見(jiàn)光動(dòng)態(tài)響應(yīng)特性的雙硒鍵（172 KJ/mol），通過(guò)在水性聚氨酯的分子主鏈引入動(dòng)態(tài)雙硒鍵，并在其側(cè)鏈引入U(xiǎn)Py四重氫鍵作用，合成出具有的室溫可見(jiàn)光自修復(fù)特性的超分子水性聚氨酯（DSe-WSPs）。通過(guò)調(diào)節(jié)DSe-WSPs中的雙硒含量和UPy含量，在水性高分子膜材料中同時(shí)實(shí)現(xiàn)了快速室溫可見(jiàn)光自修復(fù)（10 min修復(fù)效率超過(guò)95.0%）和高力學(xué)性能（拉伸強(qiáng)度、斷裂伸長(zhǎng)率和韌性分別為15.34 MPa、762.3% 和69.1 MJ m^-3），在很大程度上克服了當(dāng)前自修復(fù)高分子材料中室溫快速自修復(fù)和高力學(xué)性能難以兼具的瓶頸問(wèn)題。

圖3. 兼具快速室溫可見(jiàn)光自修復(fù)和高力學(xué)性能的含雙硒鍵超分子水性聚氨酯

  以上相關(guān)成果分別發(fā)表在Journal of Materials Chemistry A (J. Mater. Chem. A, 2020, Advance Article), ACS Applied Materials & Interfaces (ACS Appl. Mater. Interfaces, 2020, 12, 6383-6395.)和Polymer (Polymer, 2020, 190, 122199-122210.)上。論文的第一作者為四川大學(xué)輕工科學(xué)與工程學(xué)院博士生樊武厚，通訊作者為金勇教授。

  論文鏈接：

  https://doi.org/10.1039/C9TA13928A

  https://doi.org/10.1021/acsami.9b18985

  https://doi.org/10.1016/j.polymer.2020.122199