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  純有機(jī)光熱納米纖維，因其具有出色的太陽(yáng)光吸收并將其轉(zhuǎn)換成熱的特性，在太陽(yáng)驅(qū)動(dòng)水蒸發(fā)、智能服裝、熱管理和癌癥治療等應(yīng)用中具有廣泛用途。然而,有機(jī)分子光熱機(jī)理與纖維性質(zhì)的不相容限制了其光熱轉(zhuǎn)換效率的提高。這是由于分子運(yùn)動(dòng)在纖維中不可避免地受到空間位阻的限制，從而降低了光熱產(chǎn)出。因此，如何通過(guò)改善纖維中的分子運(yùn)動(dòng)來(lái)提高纖維的光熱效率是一項(xiàng)重要而又具有挑戰(zhàn)性的任務(wù)。

  近日，唐本忠院士團(tuán)隊(duì)深圳大學(xué)AIE研究中心在Angew. Chem. Int. Ed.上發(fā)表了題為“Reverse Thinking of Aggregation‐Induced Emission Principle: Amplifying Molecular Motions to Boost Photothermal Efficiency of Nanofibers”（DOI: 10.1002/ange.202008292）的研究論文。報(bào)道了一種巧妙且又通用的策略：逆向思考聚集誘導(dǎo)發(fā)光（AIE）概念，通過(guò)同軸紡絲策略，制備以溶解AIE分子的油溶液為芯相、聚合物為殼層的芯-殼結(jié)構(gòu)纖維。芯-殼結(jié)構(gòu)中的油相與AIE分子的結(jié)合最大限度地凸顯了AIE分子在單分子狀態(tài)可以通過(guò)非輻射躍遷途徑消散激發(fā)態(tài)能量的特點(diǎn)。結(jié)果表明，這種方法制備的新型芯-殼結(jié)構(gòu)顯著提高了纖維光熱效率。

圖1. 同軸靜電紡絲制備芯-殼結(jié)構(gòu)纖維示意圖

  實(shí)際操作中，先將有機(jī)光熱AIE分子（BPBBT）溶解于油溶液（橄欖油）中，然后以聚合物(PVDF-HFP）為殼層將油溶液包裹，通過(guò)同軸靜電紡絲設(shè)備制備芯層為油溶液的芯-殼結(jié)構(gòu)纖維。通過(guò)這種方案， AIE分子可以在纖維內(nèi)部自由旋轉(zhuǎn)/或振動(dòng)，從而使非輻射衰變途徑支配激發(fā)態(tài)能量耗散，使得產(chǎn)生的熱量非常強(qiáng)大。而傳統(tǒng)的直接摻雜方法制備的纖維，則因BPBBT分子在纖維中的分子運(yùn)動(dòng)被聚合物鏈顯著抑制，導(dǎo)致非輻射衰減增強(qiáng)，表現(xiàn)出的量子產(chǎn)率大大高于芯-殼結(jié)構(gòu)纖維。

圖2. 芯-殼結(jié)構(gòu)纖維與傳統(tǒng)纖維性質(zhì)對(duì)比表征

  在一個(gè)太陽(yáng)照射5 min后，芯-殼結(jié)構(gòu)纖維的溫度可以達(dá)到56.1 ℃，而直接摻雜的纖維的溫度僅為40 ℃。他們的光熱轉(zhuǎn)換效率分別為22.36%和0.86%。26倍的提高充分說(shuō)明了芯-殼結(jié)構(gòu)是提高纖維光熱性能有效策略。隨后，通過(guò)調(diào)控纖維直徑，纖維芯層直徑以及殼層厚度，研究了不同參數(shù)對(duì)光熱特性的影響。并且通過(guò)循環(huán)照射、長(zhǎng)時(shí)間放置、以及洗滌等方式，評(píng)估了芯-殼結(jié)構(gòu)纖維的耐久性。選擇不同類型的AIE分子（TFM和TTTMN）來(lái)檢驗(yàn)這種芯-殼結(jié)構(gòu)策略的通用性。結(jié)果表明，利用同軸靜電紡絲技術(shù)制備芯-殼結(jié)構(gòu)是提高纖維光熱效率的一種巧妙而又普遍方法。

圖3.芯-殼結(jié)構(gòu)纖維的結(jié)構(gòu)、光熱性能表征

  這種具有良好光熱效果的芯-殼結(jié)構(gòu)纖維同時(shí)也具有傳統(tǒng)纖維的優(yōu)點(diǎn)：可裁剪性、貼合及透氣。因此，在光熱貼片、光熱服裝以及表面組織藥物控釋等領(lǐng)域均有潛在使用價(jià)值。此外，利用其光熱特性和纖維較大的比表面積，制成三維結(jié)構(gòu)后，在太陽(yáng)光驅(qū)動(dòng)水蒸發(fā)領(lǐng)域發(fā)揮了獨(dú)特的應(yīng)用價(jià)值，在一個(gè)太陽(yáng)下，其蒸發(fā)速率可以達(dá)到1.52 kg/m²/h。通過(guò)逆向思考，解放分子運(yùn)動(dòng)，這項(xiàng)研究所提出的巧妙且通用策略可以顯著提高AIE分子在纖維中的光熱轉(zhuǎn)換效率，并為下一代綠色、零碳排放的光熱轉(zhuǎn)換材料走向?qū)嶋H應(yīng)用提供了基礎(chǔ)。

圖4. 芯-殼結(jié)構(gòu)纖維在光熱貼片及太陽(yáng)光驅(qū)動(dòng)水蒸發(fā)領(lǐng)域的應(yīng)用表征

  該論文的第一作者是深圳大學(xué)AIE研究中心李昊軒博士，深圳大學(xué)的溫海飛為共同第一作者，香港科技大學(xué)唐本忠院士和深圳大學(xué)AIE研究中心王東副教授為論文共同通訊作者。該研究得到國(guó)家自然科學(xué)基金、廣東省自然科學(xué)基金、深圳市自然科學(xué)基金、深圳大學(xué)自然科學(xué)基金及中國(guó)博士后基金等經(jīng)費(fèi)支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1002/ange.202008292