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  木質(zhì)素，作為儲(chǔ)量僅次于纖維素的生物質(zhì)原料，具有無毒、抗氧化、可生物降解、生物相容性良好的特點(diǎn)。而高強(qiáng)韌水凝膠作為一類與生物體組織接近的軟物質(zhì)材料，具有很大的生物醫(yī)用潛力。木質(zhì)素和水凝膠的結(jié)合可以為木質(zhì)素在生物醫(yī)用材料領(lǐng)域的應(yīng)用提供更多可能性。然而，由于木質(zhì)素結(jié)構(gòu)復(fù)雜、分子結(jié)構(gòu)剛性強(qiáng)、且可反應(yīng)基團(tuán)含量低，未改性的木質(zhì)素很難應(yīng)用于水凝膠的制備。通過化學(xué)修飾來提高木質(zhì)素的反應(yīng)性，是近年來實(shí)現(xiàn)木質(zhì)素基水凝膠合成及應(yīng)用的主要途徑。但化學(xué)修飾往往過程繁瑣，且制得的水凝膠木質(zhì)素含量低且機(jī)械強(qiáng)度較弱，無法滿足其在具體應(yīng)用中的要求。

  為了實(shí)現(xiàn)高木質(zhì)素含量、高強(qiáng)韌木質(zhì)素水凝膠的制備，研究人員基于多能量耗散結(jié)構(gòu)構(gòu)筑高強(qiáng)韌材料機(jī)理，提出一種通過溶劑交換實(shí)現(xiàn)基于多級(jí)疏水作用的制備高強(qiáng)韌木質(zhì)素水凝膠的策略。該策略選用含疏水側(cè)基的親水聚合物聚(N,N-二甲基丙烯酰胺)(PDMA)與木質(zhì)素結(jié)合，通過簡(jiǎn)單的“溶解-干燥-溶脹“的溶劑交換(DDSSE)方法(圖1)，制備出基于多尺度疏水作用的超強(qiáng)韌木質(zhì)素基水凝膠。通過SEM、SAXS、流變以及分子模擬等共同分析證明，該水凝膠的多級(jí)耗散結(jié)構(gòu)中存在多尺度富木質(zhì)素相充當(dāng)?shù)牟豢苫謴?fù)的可犧牲鍵以及PDMA鏈在富木質(zhì)素相表面貼合的可恢復(fù)的可犧牲鍵。因此，該木質(zhì)素基水凝膠在木質(zhì)素含量為58%(干重)的超高占比條件下，表現(xiàn)出高彈性模量(2.5 MPa)、高拉伸強(qiáng)度(2.5 MPa)和高拉伸應(yīng)變(11.3)及超高撕裂能（16000 J m^-2以上）（如圖2）。由于高木質(zhì)素含量，該水凝膠表現(xiàn)出優(yōu)異的抗氧化性能（如圖3）。此外，該水凝膠還具有無生物毒性的優(yōu)點(diǎn)。該工作不僅為木質(zhì)素基高強(qiáng)度水凝膠的制備提供了新的思路，同時(shí)也提高了木質(zhì)素基水凝膠在生物醫(yī)用材料中的應(yīng)用潛力。

圖1. 超強(qiáng)韌木質(zhì)素水凝膠的制備示意圖（DDSSE過程）

圖2. (a)不同木質(zhì)素水凝膠樣品的應(yīng)力-應(yīng)變曲線;(b)不同木質(zhì)素水凝膠的彈性模量和破壞能；(c-d)木質(zhì)素水凝膠樣品（DL_8:11）在應(yīng)力作用下的照片;(e)不同材料的破壞能和楊氏模量對(duì)比

圖3. (a)不同水凝膠樣品對(duì)DPPH自由基殘留量影響的時(shí)間變化曲線；(b)不同水凝膠對(duì)DPPH自由基清除能力效果的照片

  相關(guān)工作發(fā)表在《ACS Applied Materials & Interfaces》上。論文的第一作者和通訊作者為陜西科技大學(xué)輕工科學(xué)與工程學(xué)院游翔宇副教授，碩士研究生王雪蓮為共同一作，陜西科技大學(xué)張慧潔副教授和李新平教授為共同通訊作者。

  原文鏈接：https://dx.doi.org/10.1021/acsami.0c10657