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  近年來，基于光敏液晶彈性體的光化學(xué)驅(qū)動(dòng)軟機(jī)器和軟體機(jī)器人獲得了廣泛的關(guān)注與研究。光化學(xué)驅(qū)動(dòng)為無系繩驅(qū)動(dòng)，其驅(qū)動(dòng)機(jī)理—光化學(xué)反應(yīng)不需要在彈性體中添加額外的吸光顆粒（這些顆粒通常與聚合物網(wǎng)絡(luò)不相溶）。光發(fā)色團(tuán)、液晶分子、彈性體網(wǎng)絡(luò)的化學(xué)組成極大地?cái)U(kuò)展了不同工作條件下的材料選擇空間。此外，相比于其他驅(qū)動(dòng)方式，光驅(qū)動(dòng)幾乎不依賴光波外的環(huán)境因素，如pH、濕度、強(qiáng)電磁場(chǎng)等。合理的設(shè)計(jì)下，光驅(qū)動(dòng)液晶彈性體可以實(shí)現(xiàn)可逆驅(qū)動(dòng)、高頻驅(qū)動(dòng)、大功率驅(qū)動(dòng)。光波中內(nèi)含的高精度可調(diào)控性以及激光的普及，使得光驅(qū)動(dòng)成為微型機(jī)器人的極佳選擇。

  光敏液晶彈性體在光化學(xué)反應(yīng)下的大變形理論研究已經(jīng)展開。然而，現(xiàn)有的理論模型往往專注于某一特定的驅(qū)動(dòng)模式（如桿、板殼的彎曲），并基于這些驅(qū)動(dòng)模式建立等效的熱驅(qū)動(dòng)模型或經(jīng)驗(yàn)?zāi)Ｐ汀１M管這些模型取得了一些成功，但它們由于缺少材料中的微觀機(jī)理，無法進(jìn)一步指導(dǎo)探索新的光驅(qū)動(dòng)模式或復(fù)雜工況下的材料行為。另一方面，Corbett and Warner (Phys. Rev. Lett. 2006) 結(jié)合統(tǒng)計(jì)力學(xué)與連續(xù)介質(zhì)力學(xué)，建立了無外力作用下的光敏液晶彈性體的自由能模型。可是，一個(gè)重要的問題仍然沒有得到解答：在光引發(fā)變形的液晶彈性體中，不同的機(jī)械載荷會(huì)對(duì)材料驅(qū)動(dòng)產(chǎn)生怎樣的影響？

  為了回答這一問題，美國(guó)加州理工學(xué)院白若冰博士、Kaushik Bhattacharya教授基于 Corbett and Warner 建立的統(tǒng)計(jì)力學(xué)與連續(xù)介質(zhì)力學(xué)模型，進(jìn)一步探索了光敏液晶彈性體在光照與機(jī)械載荷共同作用下的光-力耦合行為。通過研究系統(tǒng)的平衡態(tài)，研究人員發(fā)現(xiàn)了液晶向列在偏振光和單軸拉伸下的光排列（photo-alignment）與力排列（mechano-alignment）耦合。與二者相伴產(chǎn)生了彈性體的大變形，以及由非零剪切應(yīng)變引起的微觀條帶域（stripe domain）。此外，研究人員進(jìn)一步預(yù)測(cè)了光驅(qū)動(dòng)引發(fā)的向列-各向同性相變（nematic-isotropic phase transition），與之相伴的材料失穩(wěn)和臨界點(diǎn)，以及描述該相變的光-力相圖。

光化學(xué)驅(qū)動(dòng)液晶彈性體的變形機(jī)理

  光敏向列型液晶彈性體在受到特定頻率的光照下，可以自發(fā)產(chǎn)生顯著的變形，伸長(zhǎng)比可超過100%。通過光化學(xué)驅(qū)動(dòng)的光敏液晶彈性體通常由普通向列型液晶彈性體中加入光發(fā)色團(tuán)（photochromophores，如偶氮苯azobenzene）組成。當(dāng)吸收特定頻率的光子后，液晶彈性體中的偶氮苯發(fā)生異構(gòu)化反應(yīng)，減弱了液晶中的向列序，從而使宏觀的彈性體發(fā)生變形（圖1a）。撤離光照或改變光波頻率后，光發(fā)色團(tuán)則可以通過異構(gòu)化的逆反應(yīng)使彈性體恢復(fù)原本形狀。

圖1. 主鏈光敏向列型液晶彈性體的驅(qū)動(dòng)原理。

理想液晶彈性體的基態(tài)變形

  理想液晶彈性體，是指液晶彈性體沒有記憶聚合時(shí)液晶向列的原始取向的一種理想情況�；鶓B(tài)變形，是指液晶彈性體在不受任何外力或光照的作用下，處于熱力學(xué)平衡狀態(tài)的可能變形。由于常溫狀態(tài)下內(nèi)部液晶向列可以存在不同取向，并且沒有原始取向記憶，理想液晶彈性體擁有無限多個(gè)基態(tài)變形。不同的基態(tài)變形之間可由參考狀態(tài)和當(dāng)前狀態(tài)下的任意兩個(gè)剛體旋轉(zhuǎn)轉(zhuǎn)換（圖2）。

圖2. 液晶彈性體基態(tài)變形的分解。

  正是因?yàn)檫@無限多個(gè)基態(tài)變形的存在，常溫下液晶彈性體往往擁有豐富的微觀材料形貌，如著名的微觀條帶域（stripe domain），即為兩種基態(tài)變形交叉排列構(gòu)成（圖3）。

圖3. 常溫下向列型液晶彈性體中可能形成的微觀條帶域。

二維液晶彈性體薄板中的光-力耦合

  研究人員將本文的理論應(yīng)用于分析二維液晶彈性體薄板受光照和機(jī)械載荷共同作用下的變形。在無外力作用、線偏振光照射下（圖4左），通過分析材料在平衡狀態(tài)時(shí)的自由能分布并進(jìn)行能量最小化（圖4右），研究人員發(fā)現(xiàn)，液晶彈性體中的液晶向列取向與光波的偏振方向垂直。這一“光排列”現(xiàn)象由光發(fā)色團(tuán)的光化學(xué)反應(yīng)造成，并會(huì)導(dǎo)致彈性體網(wǎng)絡(luò)由于液晶向列旋轉(zhuǎn)而產(chǎn)生大變形。

圖4. 二維液晶彈性體薄板在無外力作用、線偏振光照射下的“光排列”現(xiàn)象。

  研究人員進(jìn)一步發(fā)現(xiàn)，在同時(shí)存在單軸拉伸力和線偏振光照射的情況下（圖5左），系統(tǒng)的自由能分布受單軸拉伸力的影響（圖5右）：彈性體中的液晶向列起初與單軸拉伸力平行；隨著光強(qiáng)的增加，向列開始旋轉(zhuǎn)，并最終與光波的偏振方向垂直。這一過程對(duì)應(yīng)了由“力排列”向“光排列”的轉(zhuǎn)變。

圖5. 二維液晶彈性體薄板在單軸拉伸力和線偏振光照射下的“力排列”向“光排列”轉(zhuǎn)變。

光-力耦合下的大變形和條帶域

  光-力耦合下的“力排列”向“光排列”的轉(zhuǎn)變可以進(jìn)一步通過液晶彈性體的大變形分析（圖6）。當(dāng)光強(qiáng)I 很小時(shí)，液晶取向由“力排列”主導(dǎo)，因此材料沿單軸拉伸力方向產(chǎn)生大變形，材料中的液晶向列與單軸拉伸力平行。隨著光強(qiáng)增大，液晶取向逐漸由“力排列”主導(dǎo)轉(zhuǎn)變?yōu)椤肮馀帕小敝鲗?dǎo)，沿單軸拉伸力方向的變形減小。最終，液晶取向垂直于光的偏振方向（此算例中光的偏振方向與單軸拉伸力方向相同），材料由“光排列”主導(dǎo)。

  值得注意的是，在“力排列”向“光排列”的轉(zhuǎn)變過程中，材料內(nèi)部存在非零的剪切應(yīng)變。這一非零剪切應(yīng)變?yōu)閺椥泽w內(nèi)形成條帶域提供了條件，從而造成彈性體在宏觀上的平均剪切應(yīng)變?yōu)榱悖▓D6內(nèi)上示意圖）。

圖6. 光-力耦合下的大變形、非零剪切應(yīng)變、微觀條帶域。

光驅(qū)動(dòng)引發(fā)的向列-各向同性相變與光-力相圖

  當(dāng)光強(qiáng)進(jìn)一步增加，液晶彈性體內(nèi)的向列序會(huì)進(jìn)一步減小，并最終引發(fā)類似于溫度升高作用下的向列-各向同性相變。研究人員通過本文的理論模型，繪制了與這一向列-各向同性相變對(duì)應(yīng)的光-力相圖（圖7）。從相圖中可以清晰地看到一階相變對(duì)應(yīng)的相界以及臨界點(diǎn)。

 圖7. 光驅(qū)動(dòng)引發(fā)向列-各向同性相變的光-力相圖。

總結(jié)與展望

  本文通過統(tǒng)計(jì)力學(xué)與連續(xù)介質(zhì)力學(xué)相結(jié)合的理論模型，探索了光敏液晶彈性體在光照與機(jī)械載荷共同作用下的光-力耦合行為。其中，液晶彈性體內(nèi)產(chǎn)生的光排列（photo-alignment）、力排列（mechano-alignment）、向列-各向同性相變（nematic-isotropic phase transition）在不同的材料體系下都有過實(shí)驗(yàn)研究。然而，這些作用相結(jié)合引發(fā)的光-力耦合在光敏液晶彈性體內(nèi)的實(shí)驗(yàn)研究才剛剛開始。研究人員希望本文提出的模型對(duì)未來的實(shí)驗(yàn)研究有所幫助，并能夠進(jìn)一步啟發(fā)新的光驅(qū)動(dòng)模式。此外，本文的研究有助于解決光驅(qū)動(dòng)機(jī)器人在復(fù)雜工況下的驅(qū)動(dòng)行為，以及為未來光驅(qū)動(dòng)的動(dòng)力學(xué)模型提供理論指導(dǎo)。

作者及單位

  該研究工作近期發(fā)表在固體力學(xué)頂級(jí)期刊Journal of the Mechanics and Physics of Solids。白若冰博士（哈佛大學(xué)博士，加州理工學(xué)院博士后，美國(guó)東北大學(xué)助理教授）為文章第一作者，Kaushik Bhattacharya教授（加州理工學(xué)院教授、副教務(wù)長(zhǎng)）為文章通訊作者。

論文信息與鏈接

  Ruobing Bai, Kaushik Bhattacharya, Photomechanical coupling in photoactive nematic elastomers, Journal of the Mechanics and Physics of Solids (2020).

https://doi.org/10.1016/j.jmps.2020.104115 

招生信息

  白若冰博士將于2021年1月加入美國(guó)東北大學(xué)機(jī)械與工業(yè)工程系擔(dān)任助理教授。課題組計(jì)劃在固體力學(xué)，仿生材料，生物材料，活性軟材料，以及軟體機(jī)器人方面做跨學(xué)科研究，以理論與實(shí)驗(yàn)相結(jié)合為主。目前課題組經(jīng)費(fèi)和實(shí)驗(yàn)室空間充足，在波士頓及周邊也已有很多待開展的合作。課題組現(xiàn)招收多名博士研究生，2021年春季或秋季入學(xué)。課題組也歡迎各個(gè)方向的訪問學(xué)生和學(xué)者。感興趣的老師、同學(xué)可訪問網(wǎng)頁(yè)https://sites.google.com/view/ruobingbai/home了解以往的研究工作，或直接郵件聯(lián)系 ruobing1220@gmail.com 詢問。

  美國(guó)東北大學(xué)目前US News全美排名：#31 in Best Graduate Engineering School, #40 in National Universities, and #1 in Best Co-op/Internships。學(xué)�？蒲型度肓Χ却�，并和工業(yè)界合作緊密。東北大學(xué)坐落于波士頓市中心，臨近波士頓大學(xué)、麻省理工、哈佛大學(xué)、波士頓學(xué)院、塔夫茨大學(xué)等，非常容易建立聯(lián)系。波士頓為美國(guó)一流的科技、文化、教育中心，極具包容性，是生活與就業(yè)的理想選擇。

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