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  形變可編程軟材料（programmable shape-changing soft materials）是指能在外界激勵（如溫度，光照，電場及磁場等）的作用下發(fā)生預(yù)定形變響應(yīng)的一類智能復(fù)合材料。其中，由彈性基體和鑲嵌其中的磁性顆粒組成的磁驅(qū)軟材料（magnetic soft materials, MSM）由于具有在外磁場下進(jìn)行無接觸操控、快速可逆形變、可控運動的特性，故在軟體機(jī)器人、軟驅(qū)動器、生物醫(yī)療設(shè)備等領(lǐng)域展現(xiàn)出廣闊的應(yīng)用前景。而新近開發(fā)的磁驅(qū)形狀記憶高分子復(fù)合材料（Magnetic shape memory polymer, M-SMP）更將遠(yuǎn)程快速可逆驅(qū)動、形狀記憶及可重構(gòu)變形等特性集于一身，功能性得到很大提升（形狀記憶與快速形變的完美結(jié)合《Adv. Mater.》封面 | 俄亥俄州立大學(xué)和佐治亞理工學(xué)院合作開發(fā)新型磁驅(qū)形狀記憶高分子材料）。但目前MSM和M-SMP的相關(guān)研究多僅限于自身，且兩者獨自存在時所能獲得變形模式較為單一，而多功能器件往往要求材料能夠具備多種不同的變形。

  近期，俄亥俄州立大學(xué)趙芮可教授團(tuán)隊和佐治亞理工學(xué)院齊航教授團(tuán)隊通過磁性多材料墨水直寫（Magnetic Multi-material Direct Ink Writing, M³DIW）3D打印技術(shù)首次將MSM和M-SMP整合到同一系統(tǒng)中，設(shè)計出了具有豐富變形模式的磁致動器，并實現(xiàn)了同時具備可變符號泊松比和可切換力學(xué)行為（拉壓彎剪）的磁活性超材料（magnetic active metamaterials）。該研究成果以“Magnetic Multimaterial Printing for Multimodal Shape Transformation with Tunable Properties and Shiftable Mechanical Behaviors”在線發(fā)表于ACS Applied Materials & Interfaces。

  如圖一所示，本研究中3D打印使用的M-SMP和MSM墨水是將微米級釹鐵硼顆粒加入不同配比的聚丙烯酸酯基體中得到的。M-SMP的玻璃轉(zhuǎn)化溫度約66℃，其楊氏模量在玻璃轉(zhuǎn)化溫度上下發(fā)生劇烈變化，從22℃到105℃可從1GPa變?yōu)?MPa，從而實現(xiàn)M-SMP的常溫形狀記憶和高溫快速驅(qū)動。而MSM的玻璃轉(zhuǎn)化溫度低于0°C，從22℃到105℃其模量僅從6MPa變?yōu)?MPa，所以在常溫和高溫下都可快速驅(qū)動。為保證打印結(jié)構(gòu)能在一定時間內(nèi)保持原有形狀，墨水中還加入了一定量的納米級二氧化硅顆粒以調(diào)節(jié)粘度。在打印過程中，墨水中的釹鐵硼顆粒被套在打印針頭處的磁環(huán)引導(dǎo)為統(tǒng)一的取向，從而可以通過打印路徑控制打印的磁極方向。另外，考慮到快速成型的需求，本研究采用紫外光固化打印的結(jié)構(gòu)。

  圖一(b)通過一個簡單的四段式帶狀構(gòu)型展示了M-SMP/MSM復(fù)合結(jié)構(gòu)多變形模式的工作機(jī)理。起初在室溫下，M-SMP剛度很大，只有MSM能夠被磁場驅(qū)動；而提升至高溫時，M-SMP剛度降低，M-SMP和MSM均可被驅(qū)動。如此得到變形模式1和2。隨后在維持磁場的同時降回室溫，再去掉磁場，M-SMP由于形狀記憶固定在已變形狀態(tài)，而MSM恢復(fù)原狀，獲得模式3；最后施加反向磁場，得到模式4。

圖一：M³DIW磁性多材料墨水直寫原理、墨水組成、M-SMP/MSM復(fù)合材料工作機(jī)制示意圖。

  利用M-SMP/MSM復(fù)合結(jié)構(gòu)的這種特性，該團(tuán)隊展示了一系列有趣的應(yīng)用，包括具有豐富變形模式的磁致動器，以及同時具備可變符號泊松比和可切換力學(xué)行為（拉壓彎剪）的磁活性超材料。

  圖二展示了兩種不同設(shè)計的磁致動器。在圖二左側(cè)的星型設(shè)計中，M-SMP部分和MSM部分的變形相對獨立；而右側(cè)的方形設(shè)計中，兩部分通過相互作用獲得更復(fù)雜的形態(tài)。另外，通過改變所有磁場的方向，還能得到對稱的另一組四個變形模式。而這些變形模式不僅能通過一定的磁場/溫度加載路徑相互轉(zhuǎn)化，部分變形模式還能無需磁場即可維持，大大擴(kuò)展了設(shè)計自由度。

圖二：具有多種變形模式的磁致動器。

  目前的活性超材料的力學(xué)行為通常只有軸向的擴(kuò)張/收縮，且泊松比符號不變。而該團(tuán)隊利用M-SMP/MSM復(fù)合結(jié)構(gòu)的特性，設(shè)計出了除軸向變形外，還可自由切換為剪切或彎曲變形，且泊松比可變號的新型磁活性超材料。其中一種手性設(shè)計如圖三所示，其在常溫下表現(xiàn)為剪切變形，泊松比為正，且磁場向上時為豎向剪切，向下時為水平剪切；而在高溫下切換為軸向變形，泊松比為負(fù)，磁場向上時整體擴(kuò)張，磁場向下時整體收縮。

圖三：具有可變號泊松比及可切換力學(xué)行為（拉、壓、剪切）的磁活性超材料。

  另一種沙漏形設(shè)計如圖四所示，在常溫下表現(xiàn)為軸向變形，泊松比為負(fù)，且磁場向上時擴(kuò)張，向下時收縮。而在高溫下，當(dāng)磁場向上時，仍為軸向變形，但泊松比可隨磁場增大而由負(fù)變正；當(dāng)磁場向下時，則切換為彎曲變形，且泊松比為負(fù)。

  這些磁活性超材料雖然幾何外形較為常規(guī)，但通過合理設(shè)計材料分布和磁化方向，可以獲得超常規(guī)的物理特性，體現(xiàn)了熱-磁耦合控制下M-SMP/MSM復(fù)合結(jié)構(gòu)在變形模式上極大的設(shè)計自由度。而這些能夠靈活調(diào)控的變形屬性必然伴隨著其他多種可調(diào)控物理性質(zhì)，如整體剛度、各向異性、孔隙度、聲學(xué)帶隙等，是未來相關(guān)研究的理想載體。

圖四：具有可變符號泊松比及可切換力學(xué)行為（拉、壓、彎曲）的磁活性超材料。

  該工作首次通過磁性多材料墨水直寫技術(shù)將兩種不同的磁性復(fù)合材料集成到同一體系中，展示了具有多種變形模式的磁致動器，并實現(xiàn)了同時具備可變符號泊松比和可切換力學(xué)行為的磁活性超材料，為將來基于多物理場響應(yīng)/多功能磁性材料的可變形結(jié)構(gòu)、生物醫(yī)療器件、軟體智能機(jī)器人等方面的研究提供了新的發(fā)展機(jī)遇。

  文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/abs/10.1021/acsami.0c13863

團(tuán)隊介紹

  該工作由俄亥俄州立大學(xué)軟智能材料實驗室（Soft Intelligent Materials Laboratory，鏈接: http://zhaor.engineering.osu.edu）和佐治亞理工學(xué)院軟機(jī)敏材料力學(xué)和3D打印實驗室（Laboratory for Mechanics of Soft Active Materials and 3D Printing，鏈接: http://www.msm.gatech.edu/jerrys-page）共同完成。該工作的通訊作者為俄亥俄州立大學(xué)的趙芮可教授，共同第一作者為俄亥俄州立大學(xué)博士生馬春平與博士生吳帥，文章的其他作者包括俄亥俄州立大學(xué)的博士后迮棄疾博士與張潤東，佐治亞理工學(xué)院的博士后匡曉博士與齊航教授。