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  近日，哈爾濱工業(yè)大學(xué)化工與化學(xué)學(xué)院于淼教授課題組在石墨烯功能化方面取得了重要進(jìn)展。該工作為石墨烯光致精準(zhǔn)功能化的首例，通過精細(xì)調(diào)控局域雜化模式打開石墨烯帶隙，首次在原子尺度實(shí)現(xiàn)了石墨烯的二維長程有序功能化，為石墨烯基二維材料在電子器件和光電器件應(yīng)用方面的關(guān)鍵難題提供了有效解決方法。相關(guān)研究成果以“通過光致環(huán)加成反應(yīng)長程有序原子級(jí)調(diào)控石墨烯雜化（Long-range ordered and atomic-scale control of graphene hybridization by photocycloaddition）”為題，于2020年10月19日在線發(fā)表于國際知名學(xué)術(shù)刊物《自然?化學(xué)》（Nature Chemistry）。于淼教授為論文第一作者（通訊作者），哈爾濱工業(yè)大學(xué)為第一單位，哈爾濱工業(yè)大學(xué)化工與化學(xué)學(xué)科首席學(xué)術(shù)顧問、哈爾濱-奧胡斯多尺度表界面國際研究中心(HAISI)榮譽(yù)主任弗萊明?貝森巴赫院士為共同通訊作者。

  作為世界上首個(gè)真正意義上的二維材料，石墨烯不僅是最薄且最堅(jiān)硬的二維材料，且具有優(yōu)異的導(dǎo)電、導(dǎo)熱性、光學(xué)性質(zhì)和穩(wěn)定性，在航空航天、太陽能利用、透明觸摸屏、電子器件、傳感探測(cè)、生物醫(yī)療、可穿戴器件、高性能復(fù)合材料等領(lǐng)域廣泛應(yīng)用。尤其是，石墨烯在室溫下具有超高的電子遷移率，人們期待它可以取代傳統(tǒng)的硅基材料應(yīng)用于微電子和超級(jí)計(jì)算領(lǐng)域。然而，石墨烯的零帶隙限制了其實(shí)際應(yīng)用的可能性。盡管在過去的十幾年間，已有多種方法用于石墨烯功能化進(jìn)而打開帶隙，如摻雜外來原子、修飾納米顆粒、制造納米結(jié)構(gòu)石墨烯、表面吸附等，長程有序原子級(jí)精準(zhǔn)調(diào)制石墨烯局域雜化仍舊是世界性難題。

  該工作采用帶有馬來酰亞胺和雙羧酸基團(tuán)的BCM分子，在單層石墨烯表面以分子間雙氫鍵形成滿覆蓋二維延展有序網(wǎng)絡(luò)，通過紫外輻照在超高真空條件下觸發(fā)分子網(wǎng)絡(luò)與石墨烯基面間的光致環(huán)加成反應(yīng)（圖1）。掃描隧道顯微鏡、紅外吸收光譜、角分辨光電子譜、拉曼光譜和密度泛函計(jì)算結(jié)果表明，該反應(yīng)包括[2+2]和[2+4]環(huán)加成，反應(yīng)位點(diǎn)具有高度空間選擇性，排列成具有特定對(duì)稱性和周期性(2.65 nm)的二維長程有序排列（圖2），反應(yīng)的發(fā)生和陣列的形成不依賴于石墨烯摩爾條紋。該光致反應(yīng)可精確調(diào)制石墨烯局域雜化模式，改變石墨烯電子結(jié)構(gòu)，有效引入帶隙(170 meV，圖3）。不同于前人采用的長時(shí)間浸泡、加熱、電脈沖和探針施壓等反應(yīng)觸發(fā)方式，光致反應(yīng)不僅為高吸熱反應(yīng)提供了實(shí)用的解決方案，其簡便性、遠(yuǎn)程可控性、與其他光相關(guān)技術(shù)（如光刻）的兼容性更利于在電子和光電器件方面的實(shí)際應(yīng)用。

圖1單層石墨烯與BCM分子間光致環(huán)加成反應(yīng)示意圖

圖2分子網(wǎng)絡(luò)與石墨烯環(huán)加成反應(yīng)后的掃描隧道顯微鏡圖和理論模型

圖3光致環(huán)加成反應(yīng)對(duì)石墨烯的吸收振動(dòng)和能帶結(jié)構(gòu)的影響

  作為第一個(gè)石墨烯與分子網(wǎng)絡(luò)反應(yīng)的范例，該工作解鎖了精確、長程有序調(diào)制石墨烯電子結(jié)構(gòu)的高效途徑，對(duì)進(jìn)一步發(fā)展光誘導(dǎo)表面合成反應(yīng)有重要意義。同時(shí)，這種對(duì)局部雜化的精準(zhǔn)調(diào)控以及功能化后石墨烯的長程有序性為發(fā)展基于石墨烯的尖端納電子和光電器件鋪平了道路。

  研究工作得到了國家自然科學(xué)基金(21473045)和水資源國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室自主課題(2018DX04)的資助。于淼教授課題組長期從事功能性碳基材料的設(shè)計(jì)和性能研究，先后在光致石墨烯精準(zhǔn)功能化、表面合成類石墨烯二維單層高分子、碳基材料在海水淡化及能源電池應(yīng)用等方面取得了突破性成果。相關(guān)成果發(fā)表在Nature Communications、J. Am. Chem. Soc.、Angew. Chem. Int. Ed.、ACS Nano、Nano Letters、Nano Energy等期刊。

  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41557-020-0540-2