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  具有圓偏振發(fā)光（CPL）特性的光學(xué)材料由于在各個(gè)領(lǐng)域的巨大潛力而獲得了廣泛的關(guān)注。而具有較高發(fā)光不對稱因子 (g_lum) 的CPL材料是實(shí)現(xiàn)有效應(yīng)用的關(guān)鍵，然而目前大多數(shù)報(bào)道的光學(xué)材料所得到的發(fā)光不對稱因子(g_lum)普遍較低，而且圓偏振發(fā)光區(qū)域都位于可見光區(qū)，相對較低的能量限制了其有效應(yīng)用。因此，開發(fā)出具有高g_lum值的圓偏振紫外發(fā)光（CPUVL）材料，并進(jìn)一步擴(kuò)展其應(yīng)用是非常必要的。

  近日，國家納米科學(xué)中心段鵬飛研究員團(tuán)隊(duì)首次構(gòu)筑了一個(gè)基于三重態(tài)-三重態(tài)湮滅上轉(zhuǎn)換和手性向列相液晶的發(fā)光體系，實(shí)現(xiàn)了對圓偏振發(fā)光的逐級放大過程，最終得到了發(fā)光不對稱因子g_lum約為0.2的體系，并且可以實(shí)現(xiàn)由可見光到紫外光的上轉(zhuǎn)換圓偏振紫外發(fā)光（UC-CPUVL）。進(jìn)一步將其產(chǎn)生的上轉(zhuǎn)換圓偏振紫外光應(yīng)用于聯(lián)乙炔的聚合反應(yīng)中，得到光學(xué)活性高度可控且穩(wěn)定的手性聚聯(lián)乙炔，這項(xiàng)工作為使用低功率光源進(jìn)行手性聚合提供了概念驗(yàn)證，并為將來CPL材料的實(shí)際應(yīng)用奠定了基礎(chǔ)。

圖1: 逐級放大CPUVL的過程

  研究人員以手性R(S)-4,12-聯(lián)苯[2,2]對環(huán)芳烴（R-/S-TP）作為上轉(zhuǎn)換受體和熱激活延遲熒光（TADF）分子4CzIPN作為非手性敏化劑。成功實(shí)現(xiàn)了可見到紫外的上轉(zhuǎn)換圓偏振光的發(fā)射，應(yīng)當(dāng)指出的是，由TADF分子在較小的S1-T1間隙（ΔEST）中具有出色的性能，并且在系間竄越過程中的能量損失較少，因此該組合顯示出較高的光子上轉(zhuǎn)換效率（ΦUC= 7.9％ ）。面手性分子R- / S-TP在稀溶液中顯示出良好的CPL性能（| g_lum | = 3.1×10^-3，圖1），加入敏化劑以后，成功實(shí)現(xiàn)了可見到紫外的上轉(zhuǎn)換圓偏振光的發(fā)射，同時(shí)上轉(zhuǎn)換發(fā)光過程可以進(jìn)一步增強(qiáng)CPUVL的發(fā)光不對稱因子（| g_lum | = 9.2 × 10^-3）。有趣的是，他們將該上轉(zhuǎn)換體系摻雜到室溫向列型液晶中之后，可以獲得手性向列相液晶（N * LC）和glum值達(dá)到0.19的UC-CPUVL。從N * LC產(chǎn)生的具有很高glum 值的UC-CPUVL已成功應(yīng)用于聯(lián)乙炔的聚合反應(yīng)中，得到光學(xué)活性高度可控且穩(wěn)定的手性聚聯(lián)乙炔（圖2）。該研究工作不僅將為基于TTA-UC產(chǎn)生的UC-CPUVL進(jìn)行手性聚合提供概念驗(yàn)證，而且還將為進(jìn)一步開發(fā)CPL材料的功能性應(yīng)用鋪平道路。

圖2: UC-CPUVL引發(fā)聯(lián)乙炔對映選擇性光聚合

  相關(guān)結(jié)果發(fā)表在Nature Communications, DOI: 10.1038/s41467-020-19479-1

  原文鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-020-19479-1