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  超長有機室溫磷光材料是近十年發(fā)展起來的一種激發(fā)光源關閉后仍然能發(fā)光一段時間的材料。由于超長聚合物基室溫磷光材料來源廣泛、官能團易修飾、發(fā)射波長范圍廣、斯托克斯位移大等特點，因此超長聚合物室溫磷光在多色顯示、信息傳感、信息加密和解密等領域有著廣泛的應用前景。但是，目前大多數(shù)有機室溫磷光材料的發(fā)射不具備動態(tài)可調(diào)的特性，其磷光的發(fā)射帶或者余輝時間不會隨外界條件的變化而發(fā)生改變，從而限制了其在復雜環(huán)境條件下的應用，因此開發(fā)高亮度長余輝壽命的輻照依賴性室溫磷光材料極其重要。

圖1. (a-c) 實現(xiàn)聚合物基紫外刺激響應的磷光發(fā)射策略；(d) 八種聚合物基摻雜體系在持續(xù)輻照45分鐘前后的熒光和磷光發(fā)射圖片

  為了開發(fā)具有輻照依賴特性的長壽命室溫磷光材料，重慶理工大學楊朝龍教授課題組與南洋理工大學趙彥利教授課題組合作，通過對磷光分子和摻雜體系的優(yōu)化篩選，并結合抑制磷光體三重態(tài)激子的非輻射躍遷策略，開發(fā)了4,4,-二羥基二苯砜（SDP）等八種聚合物基室溫磷光體系。在紫外光連續(xù)輻照一段時間之后，其磷光的發(fā)射強度增強，余輝時間大幅度提高。例如，室溫條件下，未輻照之前的SDP摻雜薄膜只有非常弱的熒光，幾乎沒有肉眼可見的余輝，磷光壽命僅為58.03ms。而當紫外輻照45分鐘后，其熒光和磷光都有大幅度的增強，其磷光壽命提高到828.81ms，其余輝時間達到8s，其磷光壽命提高了14.3倍，余輝性能展現(xiàn)出明顯的輻照依賴特性(圖1)。

  研究結果表明，在利用254nm的紫外光源持續(xù)輻照之后，其含有大量羥基的聚合物基質(zhì)PVA中的羥基會在長時間的輻照過程中脫水交聯(lián)，形成剛性的醚鍵(C-O-C)。相對于摻雜體系中羥基構成的氫鍵網(wǎng)絡而言，這種新形成的化學鍵會進一步抑制磷光體的非輻射躍遷，使磷光體在激發(fā)后會有性能優(yōu)異的磷光發(fā)射 （圖2）。

圖2. 摻雜體系在紫外輻照條件下的變化和其輻照依賴性發(fā)光機理

  利用這些材料余輝性能的輻照依賴特性，這種對紫外光非常敏感且余輝亮度很高的磷光材料通過無油墨絲網(wǎng)印刷工藝，可以得到一系列高分辨率的印刷圖案，與他們之前的工作（Science Advances, 2018,4, eaas9732）相比，印刷的圖案清晰度和分辨率有了明顯的提高。同時，利用該系列材料在不同輻照時間下展現(xiàn)出不同的磷光發(fā)射性能，可廣泛應用于信息儲存和防偽識別，其加密的防偽信息隨著輻照時間的不同其余輝顏色也隨之改變，從而實現(xiàn)了更多維度的信息加密 （圖3）。

圖3. 輻照依賴性的室溫磷光材料應用于絲網(wǎng)印刷和信息儲存防偽

  以上相關成果以題目為“Ultraviolet irradiation-responsive dynamic ultralong organic phosphorescence in polymeric systems”發(fā)表在Nature communications (Nat Commun 12, 2297, 2021)上。論文的第一作者為重慶理工大學材料科學與工程學院碩士研究生張永鋒，通訊作者為楊朝龍教授，共同通訊作者為南洋理工大學化學與生物化學系趙彥利教授。該研究工作得到了國家自然科學基金、重慶市教委、重慶市科技局、新加坡學術研究基金等項目大力支持，感謝趙老師的無私幫助以及審稿人和編輯的辛勤工作！感謝各位同行以及朋輩一直以來對我們的支持和鼓勵！  

  原文鏈接: https://www.nature.com/articles/s41467-021-22609-y