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  智能水凝膠能夠?qū)ν饨绛h(huán)境的細(xì)微刺激，作出快速靈敏的響應(yīng)�；诰酆衔锓肿娱g化學(xué)鍵隨溫度改變而產(chǎn)生的斷裂和重建過(guò)程，溫敏水凝膠已在許多生物醫(yī)學(xué)前沿領(lǐng)域得到探索和應(yīng)用。為提升水凝膠的可控響應(yīng)性，研究者利用無(wú)機(jī)光熱材料與溫敏聚合物復(fù)合構(gòu)建光刺激響應(yīng)體系，突破了遠(yuǎn)程精準(zhǔn)調(diào)控水凝膠區(qū)域相變的難題。金簇作為一類尺寸超小的無(wú)機(jī)原子團(tuán)簇，具有高效的光熱轉(zhuǎn)換能力。此外，其表面的有機(jī)配體能與聚合物分子結(jié)合，從而制備復(fù)合水凝膠體系。但在制備過(guò)程中，氧化性物質(zhì)會(huì)破壞金簇表面的有機(jī)配體和內(nèi)部的金屬結(jié)構(gòu)，引起金簇聚沉或氧化分解，影響其在復(fù)合體系中發(fā)揮性能。如何克服有機(jī)/無(wú)機(jī)材料界面的不相容性，使金簇與聚合物有效復(fù)合，對(duì)于構(gòu)建該類智能水凝膠具有重要的研究和應(yīng)用價(jià)值。

  李立東教授團(tuán)隊(duì)通過(guò)對(duì)金簇配體進(jìn)行修飾，在谷胱甘肽配體表面修飾不飽和碳碳雙鍵，獲得了新型金簇單體。進(jìn)而與丙烯酰胺和N -丙烯�；拾滨０返认┗悊误w進(jìn)行自由基聚合，制備出具有光熱轉(zhuǎn)換和溫度響應(yīng)特性的智能復(fù)合水凝膠。碳碳雙鍵修飾可有效保護(hù)金簇結(jié)構(gòu)防止其氧化破壞，也使金簇能夠作為共價(jià)交聯(lián)點(diǎn)改善水凝膠的力學(xué)性能。

圖1 （a）金簇（AuNC）修飾不飽和碳碳雙鍵，以及與烯基單體丙烯酰胺（AAm）和N -丙烯�；拾滨０罚∟AGA）進(jìn)行自由基聚合的示意圖。經(jīng)過(guò)自由基聚合后，（b）修飾碳碳雙鍵的金簇與（c）未修飾的金簇中Au元素4f軌道的電子結(jié)合能。

  該團(tuán)隊(duì)進(jìn)一步將透明質(zhì)酸作為靶向單元修飾在復(fù)合水凝膠體系中，可有效捕獲過(guò)表達(dá)CD44蛋白的MDA-MB-231人類乳腺癌細(xì)胞�；趶�(fù)合體系的光響應(yīng)能力，可在660 nm光照刺激下實(shí)現(xiàn)被捕獲細(xì)胞的光控釋放，釋放后的細(xì)胞仍然存活。該捕獲和光控釋放過(guò)程可在同一平臺(tái)上重復(fù)實(shí)現(xiàn)。這項(xiàng)研究工作對(duì)于設(shè)計(jì)基于金簇和聚合物的光功能復(fù)合水凝膠體系提供了一種新的策略。

圖2 （a）復(fù)合水凝膠用于細(xì)胞捕獲和光控釋放過(guò)程的示意圖。（b）復(fù)合水凝膠循環(huán)捕獲/釋放MDA-MB-231細(xì)胞的顯微圖像，及釋放細(xì)胞的存活情況。紅色熒光代表死亡細(xì)胞。標(biāo)尺為200 μm。

  以上相關(guān)研究成果發(fā)表在ACS Applied Materials & Interfaces（ACS Appl. Mater. Interfaces, 2021, DOI: 10.1021/acsami.1c03587）上。論文第一作者為北京科技大學(xué)材料科學(xué)與工程學(xué)院博士生朱書賢，通訊作者為李立東教授和王曉瑜副教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c03587