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  近年來，隨著對便攜式/可穿戴電子產(chǎn)品、電動汽車的需求不斷增加，高能量密度儲能器件的發(fā)展被迅速推動。然而，傳統(tǒng)液體電解質(zhì)由于充放電過程中容易生成鋰枝晶從而刺穿隔膜引發(fā)短路，以及在彎曲變形過程中容易造成電解液泄漏，可能會引發(fā)嚴(yán)重的安全問題。因此，不少人提出了固態(tài)電解質(zhì)的概念，以其可靠的機(jī)械性能，阻燃性和固/固界面間可能發(fā)生較慢的副反應(yīng)來消除液態(tài)電解質(zhì)的缺點。

  離子液體(ILs)具有高離子導(dǎo)電性、不易燃燒、熱穩(wěn)定性和電化學(xué)穩(wěn)定性好、揮發(fā)性低等優(yōu)點，是替代傳統(tǒng)有機(jī)液體電解質(zhì)的理想選擇。此外，ILs還可以通過共價鍵與聚合物網(wǎng)絡(luò)連接，或以自身為單體合成固態(tài)聚合物，即聚離子液體(PILs)。PILs不僅繼承了單體ILs的優(yōu)點（阻燃性、熱穩(wěn)定性和電化學(xué)穩(wěn)定性），還保持了聚合物的強(qiáng)機(jī)械韌性。將ILs固定在PILs基體上的材料類似于凝膠聚合物電解質(zhì)(GPE)，可以使其成為兼顧ILs和骨架材料優(yōu)點的離子凝膠電解質(zhì)(Ionogel)。

  近期，來自湖南工業(yè)大學(xué)的廖海洋以及電子科技大學(xué)張永起團(tuán)隊合作報道了一系列以環(huán)氧基功能化咪唑類ILs為基體，并通過光聚合制備出具有雙交聯(lián)/網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的聚合物電解質(zhì)，其電化學(xué)性能可通過控制網(wǎng)絡(luò)密度進(jìn)行調(diào)節(jié)。

圖1 PIL-PEI的合成示意圖：(a) 雙功能離子液體的制備; (b) 雙交聯(lián)凝膠電解質(zhì)的制備

（圖片來源：Chem. Eng. J.）

  其中，一類通過環(huán)氧ILs與聚乙烯亞胺(PEI)，聚乙二醇二丙烯酸酯(PEGDA)進(jìn)行雙交聯(lián)聚合制備出準(zhǔn)固態(tài)PILs電解質(zhì)(PIL-PEI)（如圖1）。該電解質(zhì)良好的阻燃性與熱穩(wěn)定性保證了電解質(zhì)在鋰離子電池中應(yīng)用時的安全性，且其電導(dǎo)率與鋰離子遷移率分別可高達(dá)1.03 mS cm^-1與0.47，電化學(xué)窗口相比于液態(tài)電解質(zhì)拓展至5 V (vs Li/Li⁺)以上。采用PIL-PEI組裝的半電池在0.1 C倍率下的初始放電比容量和庫侖效率分別為165 mAh g^-1和99%，當(dāng)循環(huán)200次后，其容量保持率為97.1%。

圖2 PIL-PEI的熱穩(wěn)定性與電化學(xué)性能研究：(a) 熱穩(wěn)定性; (b-c) 阻燃性; (d-f) 電解質(zhì)電化學(xué)性能; (g-i) 電解質(zhì)的電池應(yīng)用性能

（圖片來源：Chem. Eng. J.）

  而在不同倍率性能測試中，當(dāng)電流密度增加至5 C后，其依舊可達(dá)到87.1 mAh g^-1可觀的放電比容量（圖2）。此外，由此電解質(zhì)組裝的軟包電池在不同程度的破壞條件下，依舊可成功點亮LED燈，這一現(xiàn)象證明了以PIL-PEI為電解質(zhì)的軟包電池在柔性/可穿戴設(shè)備上有潛在的應(yīng)用前景（圖3）。

圖3 PIL-PEI軟包電池應(yīng)用情況

（圖片來源：Chem. Eng. J.）

  基于上述工作，研究者將1-乙基-3-甲基咪唑雙(三氟甲磺酰)亞胺(EMIm-TFSI)固定于交聯(lián)環(huán)氧聚離子液體和聚偏氟乙烯-六氟丙烯共聚物(PVDF-HFP)的雙網(wǎng)絡(luò)中（圖4），制備出一種強(qiáng)柔韌、不燃的高離子導(dǎo)電性雙網(wǎng)絡(luò)離子凝膠電解質(zhì)(DN-Ionogel)。

圖4 DN-Ionogel的合成示意圖

（圖片來源：ACS Appl. Mater. Interfaces）

  得益于雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)，DN-Ionogel可以承載300 wt%的EMIm-TFSI且不發(fā)生流失，同時不犧牲其力學(xué)性能，從而產(chǎn)生高達(dá)1.8 mS cm^-1的高離子電導(dǎo)率。將制備好的DN-Ionogel電解質(zhì)組裝成LiFePO₄的半電池，該電池在0.5 C的電流密度下其初始放電比容量為150.5 mAh g^-1，庫侖效率為99%。在經(jīng)過200次循環(huán)后，其放電容量仍然保持初始放電容量的98%，同時還有98%的庫侖效率。由DN-Ionogel組裝成的軟包電池可成功點亮二極管(LED)和維持多功能手表工作長達(dá)7天以上（圖6）。

圖5 DN-Ionogel的物理性質(zhì)與電化學(xué)性能研究：(a) 力學(xué)性能; (b) 熱穩(wěn)定性; (c) 阻燃性; (d-f) 電解質(zhì)的電化學(xué)性能; (g-h) 電解質(zhì)的電池應(yīng)用性能

(圖片來源：ACS Appl. Mater. Interfaces)

圖6. DN-Ionogel軟包裝電池應(yīng)用情況

(圖片來源：ACS Appl. Mater. Interfaces)

  綜上，聚離子液體電解質(zhì)可通過形成雙交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)以及構(gòu)筑雙網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)來保證電解質(zhì)的機(jī)械性能和電化學(xué)性之間的平衡，而探究聚合物電解質(zhì)網(wǎng)絡(luò)結(jié)構(gòu)的大小與其電化學(xué)性能之間的關(guān)系，對后期探尋高性能聚合物電解質(zhì)體系有著重要意義。

  原文作者：1. Ling Liang, Wenfang Yuan, Xianhong Chen and Haiyang Liao

  DOI:10.1016/j.cej.2021.130000

  2. Ling Liang, Xianhong Chen, Wenfang Yuan, Han Chen, Haiyang Liao, and Yongqi Zhang

  DOI: 10.1021/acsami.1c06077

  原文鏈接：

  1.https://www.sciencedirect.com/science/article/abs/pii/S1385894721015849

  2.https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsami.1c06077