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  隨著人類經(jīng)濟(jì)和社會(huì)的飛速發(fā)展，社會(huì)生產(chǎn)對(duì)能源的需求日益增加。截至 2019 年底，我國在建核電機(jī)組 13 臺(tái)，總裝機(jī)容量 1387.1 萬千瓦，在建機(jī)組裝機(jī)容量為全球第一。在我國核電事業(yè)快速發(fā)展的形勢(shì)下，核環(huán)境應(yīng)急已經(jīng)成為公共安全領(lǐng)域非常重要的組成部分。放射性碘是核工業(yè)產(chǎn)生的主要有害核素之一，核事故發(fā)生后，放射性碘泄漏污染的主要特點(diǎn)為散布快、范圍廣、危害大。因此，實(shí)現(xiàn)對(duì)痕量放射性碘蒸汽的快速實(shí)時(shí)檢測(cè)，是核應(yīng)急早期預(yù)警及放射性碘有效控制與治理的關(guān)鍵環(huán)節(jié)。

  針對(duì)這一問題，華道本教授團(tuán)隊(duì)與徐靜娟教授團(tuán)隊(duì)聯(lián)合報(bào)道了應(yīng)用電化學(xué)發(fā)光（ECL）技術(shù)實(shí)現(xiàn)高靈敏度痕量碘蒸汽檢測(cè)的研究工作。該工作基于具有聚集誘導(dǎo)ECL（AIECL）行為的自增強(qiáng)聚合物點(diǎn)（Pdots）探針，獲得了低達(dá)0.13 ppt的檢測(cè)限及高抗干擾能力，并且制成配套小型化上采光ECL暗室。與目前已有的檢測(cè)方法（如γ射線檢測(cè)儀、碘檢測(cè)試紙等）相比，該方法具有超高靈敏度及儀器小型化、便攜化、低成本的優(yōu)點(diǎn)，更適合核應(yīng)急條件下實(shí)時(shí)實(shí)地的痕量碘監(jiān)測(cè)，有利于核事故的早期預(yù)警及放射性碘污染治理工作。該工作亦提出并探究了共反應(yīng)劑中毒（CGP）這一蒸汽檢測(cè)的新機(jī)理，為該領(lǐng)域后續(xù)研究奠定了理論基礎(chǔ)（圖1）。

圖1. AIECL自增強(qiáng)Pdots碘蒸汽探針用于核應(yīng)急早期預(yù)警中的放射性碘蒸汽高靈敏度快速監(jiān)測(cè)。（Copyright 2021, The Royal Society of Chemistry.）

  該工作利用芴、四苯乙烯及二噻吩苯并噻二唑三種單體通過Suzuki偶聯(lián)反應(yīng)合成了具有AIECL性質(zhì)的共軛聚合物，并在側(cè)鏈上修飾三級(jí)胺共反應(yīng)基團(tuán)，使其具有自增強(qiáng)ECL行為（圖2）。其側(cè)鏈上的共反應(yīng)基團(tuán)可被碘蒸汽毒化從而淬滅ECL信號(hào)，實(shí)現(xiàn)對(duì)痕量碘蒸汽的精確檢測(cè)（圖1）。

圖2.共軛聚合物的合成方法。（Copyright 2021, The Royal Society of Chemistry.）

  碘蒸汽是以I₅⁺的形式與共軛聚合物的芳環(huán)π電子或三級(jí)胺孤電子對(duì)結(jié)合。相比芳環(huán)π電子，痕量的I₅⁺更易于結(jié)合三級(jí)胺孤電子對(duì)，使三級(jí)胺共反應(yīng)基團(tuán)中毒，失去在ECL過程中給出電子的能力，破壞Pdots的ECL發(fā)射過程，從而達(dá)到淬滅其ECL信號(hào)的目的（圖3A）。這個(gè)過程最終導(dǎo)致了Pdots的ECL信號(hào)強(qiáng)度隨碘蒸汽濃度的增大而不斷降低（圖3B）。該探針對(duì)碘蒸汽的檢測(cè)限可達(dá)0.13 ppt，低于絕大部分已知放射性碘蒸汽檢測(cè)法（圖3C）。該探針在不同類型有機(jī)蒸汽及水蒸氣（均為飽和濃度）存在下，對(duì)10 ppb的碘蒸汽響應(yīng)幾乎不受影響，這說明該探針具有很好的選擇性（圖3D）。

圖3.（A）CGP機(jī)理示意圖；（B）不同濃度碘蒸汽存在下Pdots的ECL強(qiáng)度；（C）碘蒸汽檢測(cè)線性；（D）Pdots對(duì)碘蒸汽的選擇性。（Copyright 2021, The Royal Society of Chemistry.）

  為了適應(yīng)核應(yīng)急條件下碘蒸汽快速實(shí)時(shí)實(shí)地精確檢測(cè)的需要，在實(shí)際工作中可使用Pdots修飾絲網(wǎng)印刷電極（SPCE）制成成本極低（1~3 RMB）的一次性檢測(cè)元件，以替代前處理復(fù)雜、成本高昂的玻碳電極（GCE）。而SPCE向上發(fā)光的特性決定了適應(yīng)GCE的傳統(tǒng)ECL下采光暗室無法適用（圖4C）。為解決這一問題，該工作設(shè)計(jì)了配套的便攜式上采光暗室（圖4A）并制作了樣機(jī)（圖4B），目前該樣機(jī)正在調(diào)試中。

圖4. (A)上采光暗室原理圖；（B）上采光暗室樣機(jī)；（C）傳統(tǒng)暗室及上采光暗室對(duì)比圖。（Copyright 2021, The Royal Society of Chemistry.）

  由于該裝置具有靈敏度高、裝置便攜、檢測(cè)步驟簡易等優(yōu)勢(shì)，因此適用于核應(yīng)急中的早期預(yù)警。以切爾諾貝利核事故為例，向空氣中釋放了1.76×10¹⁸ Bq (382 g)。通過碘蒸汽的總量可以進(jìn)行一個(gè)粗略的估算，在事故發(fā)生之時(shí)，這些碘蒸汽在500 m以下的低空、核反應(yīng)堆周圍5.88 km²范圍內(nèi)的平均濃度在0.13 ppt，可以被檢測(cè)到。在核事故發(fā)生時(shí)靠近反應(yīng)堆的空間內(nèi)，碘-131蒸汽的濃度遠(yuǎn)遠(yuǎn)大于該檢測(cè)裝置的檢測(cè)限，說明該檢測(cè)器在核泄漏發(fā)生時(shí)具有準(zhǔn)確預(yù)警的能力。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在J. Mater. Chem. A2021, DOI: 10.1039/d1ta02158c。蘇州大學(xué)放射醫(yī)學(xué)與輻射防護(hù)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的博士后王子昱及副研究員徐美蕓為共同第一作者，通訊作者為華道本教授，共同通訊作者為南京大學(xué)生命分析化學(xué)國家重點(diǎn)實(shí)驗(yàn)室的徐靜娟教授。同時(shí)，該技術(shù)正在申請(qǐng)國家專利，申請(qǐng)?zhí)枺?020113146609。

  論文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlepdf/2021/ta/d1ta02158c