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  高熱導(dǎo)率聚合物復(fù)合材料因其成本低，易制取等優(yōu)點(diǎn)在需要快速散熱的領(lǐng)域具備很好的應(yīng)用前景。目前，研究者探索了包括碳納米管，金屬納米線，陶瓷顆粒等填充材料。但是在電子器件封裝等場景，良好的絕緣性要求限制了碳納米管，金屬納米線等填充材料的使用，而氮化硼納米管因其優(yōu)良的絕緣性能，穩(wěn)定性，以及高熱導(dǎo)率等特點(diǎn)極具應(yīng)用潛力。在聚合物復(fù)合材料中，納米填充物和聚合物中間的界面熱阻極大地限制了熱導(dǎo)率的提升。限于對納米尺度界面熱阻測量的困難，研究者通常先對宏觀材料進(jìn)行測量，再通過物理模型對界面熱阻進(jìn)行擬合。實(shí)驗(yàn)結(jié)果與模型擬合往往存在較大偏差，如何準(zhǔn)確描述納米尺度界面導(dǎo)熱特性仍是目前亟待解決的一大難題。

圖1.實(shí)驗(yàn)測量裝置電鏡圖（插圖展示了BNNT和PVP接觸部分的形貌特征）

  為實(shí)現(xiàn)對納米尺度界面導(dǎo)熱特性的直接測量，李德玉教授課題組借助自制的微納操作臺，搭建了單一的氮化硼納米管-聚乙烯吡咯烷酮（PVP）-氮化硼納米管接觸界面，成功地研究了納米尺度接觸界面的導(dǎo)熱輸運(yùn)特性。

  該團(tuán)隊(duì)首先探索了沒有PVP中間層、納米管直接接觸時界面的導(dǎo)熱特性：單位面積界面熱導(dǎo)與納米管直徑具有明顯的相關(guān)性，展示出彈道輸運(yùn)的特點(diǎn)：納米管直徑越小，單位面積界面熱導(dǎo)越小。實(shí)驗(yàn)和模擬結(jié)果表明，氮化硼納米管法向聲子自由程較長（室溫下可達(dá)~100nm）。納米管直接接觸時，聲子在納米管內(nèi)壁的反射極大地限制了界面熱導(dǎo)，使得氮化硼納米管聚合物復(fù)合材料無法形成高效的熱滲透網(wǎng)絡(luò)。

圖2.（a）氮化硼納米管直接接觸時的單位面積界面熱導(dǎo)特性(b)層狀氮化硼法向聲子自由程(c)聲子反射作用對界面熱阻的貢獻(xiàn)(d)PVP中間層對界面熱導(dǎo)的雙向調(diào)節(jié)作用

  進(jìn)一步的研究表明，PVP中間層的添加，改變了氮化硼納米管直接接觸時聲子彈道輸運(yùn)的傳輸模式，有效減少了聲子反射引起的熱阻。值得注意的是，PVP中間層的添加會引入額外的擴(kuò)散熱阻，這與減少聲子反射的作用相互競爭，使得PVP中間層對界面熱導(dǎo)產(chǎn)生了雙向調(diào)節(jié)作用：對于大直徑納米管，由于聲子反射貢獻(xiàn)較小，PVP中間層降低了界面熱導(dǎo)；而對于小直徑納米管，通過有效降低聲子反射作用，PVP中間層提升了界面熱導(dǎo)。

  該研究揭示了氮化硼納米管聚合物復(fù)合材料中復(fù)雜的界面熱輸運(yùn)現(xiàn)象，展示了PVP中間層在界面導(dǎo)熱過程中出乎意料的雙向調(diào)節(jié)作用，為高熱導(dǎo)率聚合物復(fù)合材料設(shè)計提供了新的思路。

  以上相關(guān)成果發(fā)表在Nano Letters （DOI：10.1021/acs.nanolett.1c02504) 。論文的第一作者為范德堡大學(xué)工程學(xué)院博士生潘治良，通訊作者為李德玉教授。

  論文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.1c02504