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  顆粒物（PMs）在世界范圍內(nèi)造成了嚴重的空氣污染，嚴重威脅人類健康。傳統(tǒng)的空氣過濾材料（如聚丙烯，聚丙烯腈等）雖然對微米級顆粒物具有較好的過濾效率，但對亞微米級顆粒物的過濾效率不理想，同時其降解性能較差。尤其在冠狀病毒流行病期間對基于無紡布的口罩產(chǎn)生了前所未有的需求，而口罩中最常用的聚丙烯需要幾百年才能降解，處置不當會對環(huán)境造成嚴重的危害。因此，迫切需要一種具有較高的過濾效率同時又能被環(huán)境降解的環(huán)境友好型過濾材料。SF是一種具有良好生物相容性、可降解性和環(huán)境可持續(xù)性的天然高分子材料，是一種極具發(fā)展前景的空氣過濾材料，如何提高SF基膜的機械強度、過濾效率和較好的抗菌性能仍是目前面臨的關(guān)鍵挑戰(zhàn)。

  高效過濾空氣中污染物是目前解決空氣污染問題的一個重要途徑。針對常規(guī)纖維過濾材料對亞微米顆粒的過濾效率不高以及難降解造成的環(huán)境污染問題，本研究制備了一種具有良好力學性能、壓電性能、過濾效率和優(yōu)異降解性的多功能SF基復(fù)合纖維膜。該材料以SF纖維載體，負載LN納米顆粒和g-C₃N₄納米片，可將復(fù)合纖維膜的斷裂強度和斷裂伸長率提高至7.5 MPa和13.6%，對PM2.5的過濾效率達到98%，同時具有低壓降（38 Pa）特性。此外，該材料具有較好的濾菌性能和光催化抗菌性能（99%）以及優(yōu)異的降解性能。該研究提供了一種功能性SF基納米纖維高效空氣過濾材料的制備方法，并展示了其作為環(huán)境友好型材料在空氣凈化領(lǐng)域中的廣闊應(yīng)用前景。

Fig. 1. (a) Schematics of fabricating LN/SF nanofiber membranes. The SEM images of (b) SF nanofiber membranes, (c) LN nanoparticles and (d) LN/SF-2 nanofiber membranes, (insert: TEM image of LN/SF nanofibers). (e) The stress- strain curve of SF-based nanofiber membranes with various concentrations of LN. Copyright 2021, Elsevier Inc.

  材料制備中，首先將蠶繭經(jīng)過脫膠干燥后溶解于甲酸/氯化鈣溶液中，以獲得天然SF納米原纖維結(jié)構(gòu)，然后經(jīng)過甲酸揮發(fā)、洗滌、干燥得到含有天然SF納米原纖維的再生SF。將再生SF重新溶于甲酸中后加入LN和g-C₃N₄，超聲和攪拌使填料均勻分散，最終通過靜電紡絲獲得纖維直徑均勻分布的SF基纖維復(fù)合材料，LN的加入能夠調(diào)控SF纖維膜的力學性能。紅外光譜分峰擬合結(jié)果分析表明，LN通過影響SF中各二級構(gòu)象的含量進而影響了SF纖維膜的宏觀力學性能。g-C₃N₄的加入同樣可以調(diào)控SF基復(fù)合纖維膜的力學性能。

Fig. 2. (a) Piezoelectric measurements of the SF based composite membranes during the repeated press and release cycles. Copyright 2021, Elsevier Inc.

  LN是一種典型的鐵電晶體，具有良好的壓電性能。添加LN一方面為了調(diào)控SF基纖維膜的力學性能，同時利用LN在外界壓力下產(chǎn)生電荷進而通過靜電吸附提高對污染物的過濾效率。為了研究LN/SF纖維膜的壓電性能，將一定的力施加于LN/SF纖維膜上，通過反復(fù)施加力與移除力，利用電化學分析儀記錄回路中電流信號驗證LN/SF纖維膜的壓電性能。沒有力施加在LN/SF納米纖維膜上時，回路中沒有電流信號。而當力施加在薄膜上時，由于LN的極化發(fā)生變化，在外接回路中檢測到電流信號，此時電子從膜的底部流向頂部。移除力后，電子從頂部返回底部，觀察到相反的電流信號。將MWCNTs添加到LN/SF膜后電流信號強度提高約6倍，通過極性轉(zhuǎn)換測試證明電流信號由LN納米顆粒產(chǎn)生。

Fig. 3. (a) Schematics of the air filtration method based on the constructed membrane as the filter. (b) Air filtration and corresponding SEM images of commercial activated carbon fiber cloth, PP melt blown cloth, SF and LN/SF nanofiber membranes with the commercial haze detector. (c) The average diameter of commercial activated carbon fiber cloth, PP melt blown cloth, SF and LN/SF nanofiber membranes before and after filtration. Copyright 2021, Elsevier Inc.

  選擇活性炭口罩和醫(yī)用口罩的中間層（活性炭層和PP熔噴布）作為對照組，活性炭纖維布對煙霧基本沒有過濾效果，PP熔噴布的過濾效率不高，而純SF和LN/SF纖維膜都顯示出明顯的優(yōu)勢。SX-L1056E1儀器過濾測試結(jié)果表明LN/SF纖維膜對PM2.5具有較好的過濾效率（98.1%），同時具有低壓降（38 Pa），得益于SF納米纖維之間形成的較小的孔結(jié)構(gòu)（0.609 μm）以及SF基纖維膜在壓力下通過靜電吸附進一步提高了過濾效率。

Fig. 4. The photocatalytic disinfection feature of the g-C₃N₄/LN/SF fiber membrane. (a) ROS disinfection schematics of g-C₃N₄/LN/SF fiber membrane. (b) The viability of LN/SF and g-C₃N₄/LN/SF fibers membrane against E. coli. (c) Fluorescence microscope images at each sampling time point by using live & dead bacterial staining kit (I and II: LN/SF nanofiber membrane; III and IV: g-C₃N₄/LN/SF fiber membrane, 30 min and 120 min, respectively). Copyright 2021, Elsevier Inc.

  污染空氣中含有大量的細菌和病毒，因此要求過濾材料具有高效的濾菌或殺菌性能。過濾測試結(jié)果表明LN/SF纖維膜對E. coli和S. aureus細菌的過濾效率可達到98%。與金屬基光催化劑和傳統(tǒng)的金屬基抗菌納米材料相比，g-C₃N₄具有生物相容性高和細胞毒性低的優(yōu)點，還可以減少二次污染。g-C₃N₄/LN/SF纖維膜在模擬光源照射下120 min，對E. coli具有較高的殺菌效率（99%），通過電子自旋共振（ESR）測試證實g-C₃N₄/LN/SF纖維膜在光照下可以產(chǎn)生活性氧（ROS），這些自由基具有較強的氧化殺菌能力。

Fig. 5. (a - d) Photographs, (e -h) SEM images and (i) mechanical property g-C₃N₄/LN/SF-2.0% (18 kV) fiber membrane with landfilling treatment for 1 day, 5 days, 9 days, and 15 days, respectively. Red circle and arrows indicate the broken fibers. Copyright 2021, Elsevier Inc.

  采用酶體系和土壤掩埋實驗對g-C₃N₄/LN/SF的降解性能進行了評估，發(fā)現(xiàn)復(fù)合纖維膜在酶體系和自然環(huán)境中能夠較快降解，隨著時間的增加，纖維出現(xiàn)斷裂，纖維膜的力學強度明顯降低，這是由于SF結(jié)構(gòu)中的silk I結(jié)構(gòu)首先被降解，土壤掩埋45天后基本不能找到完整的SF纖維膜，SF基復(fù)合纖維膜表現(xiàn)出優(yōu)異的降解性，極大降低對環(huán)境的危害。而聚丙烯無紡布在相同條件下不能被降解。

  成果發(fā)表在Chemical Engineering Journal (Chem. Eng. J. 2021, 426, 131947)上。論文第一作者為江蘇大學材料科學與工程學院博士生王增凱，通訊作者為中國人民大學關(guān)麗，新加坡南洋理工大學劉政教授，江蘇大學劉磊教授。

  論文鏈接: https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S1385894721035270#f0005