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  近日，日本北海道大學(xué)的龔劍萍教授團(tuán)隊(duì)在Matter上發(fā)表題為“Tiny yet tough: Maximizing the toughness of fiber-reinforced soft composites in the absence of a fiber-fracture mechanism”的研究成果。該研究提出了一種簡便通用的力學(xué)模型，能夠精準(zhǔn)預(yù)測并優(yōu)化小尺寸下軟復(fù)合材料的斷裂韌性，成功在材料體系上實(shí)現(xiàn)了“小尺寸”和“高韌性”兩種看似矛盾的性能結(jié)合。論文通訊作者是龔劍萍、Daniel R. King; 第一作者是崔為。

  世界上的尖端應(yīng)用（軟體機(jī)器人，先進(jìn)醫(yī)療器械等）往往需要整合一系列的優(yōu)異性能，比如小尺寸、低彎曲剛度、高強(qiáng)度、高韌性。分子尺度的復(fù)合材料如雙網(wǎng)絡(luò)材料，納米復(fù)合材料，能夠?qū)崿F(xiàn)上述部分性能的結(jié)合，但要將這些優(yōu)異但相互矛盾的性能全部整合到一個(gè)材料體系仍然是一個(gè)巨大挑戰(zhàn)。

  北海道大學(xué)龔劍萍教授團(tuán)隊(duì)在2020年通過結(jié)合高強(qiáng)度高模量纖維及低模量高韌性高粘附性粘彈性體，開發(fā)出了一種超強(qiáng)韌的軟復(fù)合材料（Adv. Mater., 2020, 32, 1907180），最高斷裂韌性可達(dá)2500 kJ m^-2，超越任何已知材料。作者通過系統(tǒng)研究該復(fù)合材料體系在不同尺寸的斷裂行為，發(fā)現(xiàn)其主要呈現(xiàn)三種斷裂方式：纖維抽出（小尺寸），纖維抽出/纖維破壞并存（中尺寸），以及纖維破壞（大尺寸）。

圖1：（a）纖維增強(qiáng)粘彈性體軟復(fù)合材料在不同尺寸下的斷裂韌性。（b）該材料在不同尺寸下的斷裂行為可以被細(xì)分為三個(gè)區(qū)域：纖維抽出（小尺寸，region I）、纖維抽出/纖維破壞并存（中尺寸，region II）、纖維破壞（大尺寸， region III）。（c）圖a中region I的放大圖。

  在2020年的工作中，大尺寸下軟復(fù)合材料斷裂行為及增韌機(jī)理已經(jīng)被闡明。如果能夠闡明該材料小尺寸下的斷裂機(jī)理并進(jìn)行優(yōu)化，將大大推動(dòng)同時(shí)具備上述“矛盾性能”的材料開發(fā)。

圖2：軟復(fù)合材料的微結(jié)構(gòu)。（a）材料截面的SEM圖像。（b）對應(yīng)圖a的示意圖。（c）縱向纖維束的SEM圖像。可以看出單根纖維被基體充分浸潤并環(huán)繞。（d）縱向/橫向纖維束交界處的SEM圖像。交界處的空隙被基體充分填滿。

  在今年的工作中，作者通過集中研究該軟復(fù)合材料在小尺寸下的斷裂行為，發(fā)現(xiàn)其獨(dú)特的能量耗散機(jī)制：纖維抽出導(dǎo)致的纖維束周圍基體破壞而非界面脫粘。

圖3：軟復(fù)合材料的纖維抽出行為。（a）軟復(fù)合材料在撕裂測試中的力-位移曲線，圖中不同字母表示其在測試過程中不同時(shí)間點(diǎn)的狀態(tài)。（b）橫向/縱向纖維束的初始狀態(tài)。（c）橫向/縱向纖維束在撕裂測試剛剛開始時(shí)的狀態(tài)�？梢钥闯隼w維的抽出導(dǎo)致連接處的基體開始發(fā)生形變。（d）橫向/縱向纖維束在測試結(jié)束時(shí)的狀態(tài)�；w被嚴(yán)重破壞，但仍然良好吸附在纖維束上。以上結(jié)果表明纖維抽出導(dǎo)致的是基體破壞而非界面脫粘。

  根據(jù)此破壞行為，作者提出了一個(gè)力學(xué)模型，將軟復(fù)合材料的斷裂韌性與其本體尺寸、纖維幾何結(jié)構(gòu)、基體機(jī)械性能相關(guān)聯(lián)。通過調(diào)控三種影響因素，作者成功實(shí)現(xiàn)了小尺寸下軟復(fù)合材料斷裂韌性的預(yù)測及優(yōu)化，使其在不到1cm的寬度下也能達(dá)到500 kJ m^-2以上的超高韌性。

圖4：根據(jù)軟復(fù)合材料的纖維抽出行為建立相應(yīng)纖維抽出的力學(xué)模型。

圖5：力學(xué)模型的實(shí)驗(yàn)結(jié)果驗(yàn)證。（a）固定尺寸下，材料斷裂韌性受到基體韌性和纖維幾何機(jī)構(gòu)影響。（b）不同尺寸下，復(fù)合材料斷裂韌性與本體尺寸成正比關(guān)系。復(fù)合材料斷裂韌性有一個(gè)最小值，為基體本身的斷裂韌性（c）圖b中的斜率與基體斷裂韌性和纖維幾何結(jié)構(gòu)因子乘積成正比。

圖6：力學(xué)模型的通用性。由不同基體，不同纖維組成的復(fù)合材料在不同測試速度下的結(jié)果表明，該力學(xué)模型允許通過組分參數(shù)對復(fù)合材料的斷裂韌性進(jìn)行預(yù)測。

  通過該工作，作者強(qiáng)調(diào)了三個(gè)新發(fā)現(xiàn)：

1）纖維增強(qiáng)粘彈性體復(fù)合材料即使在小尺寸下也可以達(dá)到超高韌性；

2）小尺寸復(fù)合材料中的纖維即使本身不通過破壞耗散能量，其幾何結(jié)構(gòu)也會顯著影響復(fù)合材料的斷裂韌性；

3）小尺寸復(fù)合材料的斷裂韌性能夠通過組分的相關(guān)參數(shù)進(jìn)行預(yù)測和優(yōu)化。

圖7：韌性放大因子對復(fù)合材料寬度作圖。結(jié)果表明，在小尺寸復(fù)合材料的斷裂過程中，即使纖維本身不發(fā)生破壞，其幾何結(jié)構(gòu)也會顯著影響復(fù)合材料的斷裂韌性。

  該工作為新型超韌迷你材料的開發(fā)提供了非常重要的實(shí)驗(yàn)參考及理論依據(jù)。

  相關(guān)論文信息：http://doi.org/10.1016/j.matt.2021.08.013