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  水凝膠電解質(zhì)基柔性鋅離子混合電容器（ZIHCs）由于其集成了鋅電池和電容器的互補(bǔ)優(yōu)勢(shì)，正逐漸成為一種新興的、極具潛力的儲(chǔ)能設(shè)備。然而，鋅離子混合電容器仍面臨著能量密度和循環(huán)壽命之間失衡和鋅負(fù)極枝結(jié)晶的問題。與此同時(shí)，如何實(shí)現(xiàn)高性能的水凝膠電解質(zhì)仍然存在一些挑戰(zhàn)：1）繁瑣的制備過程，需要長(zhǎng)時(shí)間的高溫加熱（60-90 °C，超過2 h）、紫外線照射或有毒的促凝劑；2）性能不足，如力學(xué)強(qiáng)度低、粘接能力弱、低溫適應(yīng)性差。因此，迫切需要設(shè)計(jì)一種簡(jiǎn)便高效的方法制備具有優(yōu)異機(jī)械穩(wěn)定性的自粘和防凍型水凝膠電解質(zhì)，從而滿足柔性鋅離子混合電容器在嚴(yán)苛的環(huán)境下工作。

  鑒于此，北京林業(yè)大學(xué)楊俊團(tuán)隊(duì)在前期研究的基礎(chǔ)上（Chem. Mater. 2018, 30, 3110?3121；ACS Appl. Mater. Interfaces 2020, 12, 56509?56521），設(shè)計(jì)了一種基于“單寧酸-金屬離子”自催化效果的納米增強(qiáng)體系。該體系能夠在室溫下幾分鐘內(nèi)制備出一種新型的抗凍粘附“鹽包水”聚兩性離子水凝膠電解質(zhì)，極大地延長(zhǎng)了柔性鋅離子混合電容器循環(huán)壽命（100000圈），并有效地抑制了鋅負(fù)極枝結(jié)晶的形成。進(jìn)一步研究發(fā)現(xiàn)，組裝的鋅離子混合電容器在電化學(xué)性能和機(jī)械性能方面均表現(xiàn)出優(yōu)異的低溫適應(yīng)性，能夠在冰水浴和真空條件等嚴(yán)苛環(huán)境下正常工作。

  在該研究中，作者通過結(jié)合單寧酸包裹的納米纖維素（TCs）和氯化鋅（ZnCl₂），構(gòu)建了一種自催化的納米增強(qiáng)體系，體系中TCs上的酚羥基被Zn²⁺氧化為醌/半醌自由基，同時(shí)Zn²⁺被還原為Zn，迅速激活過硫酸銨產(chǎn)生SO₄^?·自由基，從而引發(fā)兩性離子甜菜堿（SBMA）和丙烯酸（AA）單體的快速凝膠化，最終成功獲得了具有優(yōu)異力學(xué)穩(wěn)定性、自粘附性和抗凍性能等多功能集成的“鹽包水”聚兩性離子水凝膠電解質(zhì)（PZHE）。這種“鹽包水型”PZHE可以提供大量的離子遷移通道，提高鋅金屬電極的可逆性，從而極大減少副反應(yīng)，延長(zhǎng)循環(huán)壽命（圖1）。

圖1 基于自催化納米增強(qiáng)體系的自粘防凍PZHEs的設(shè)計(jì)策略

  作者首先考察了自催化納米增強(qiáng)體系中的動(dòng)態(tài)氧化還原反應(yīng)（圖2）。

圖2自催化納米增強(qiáng)體系中動(dòng)態(tài)氧化還原反應(yīng)的表征

  其次作者表征PZHEs的力學(xué)性能。結(jié)果表明PZHEs在超高力學(xué)強(qiáng)度方面的優(yōu)越性，能夠承受極大變形和嚴(yán)重機(jī)械沖擊，從而保護(hù)構(gòu)建的ZIHC免受嚴(yán)重機(jī)械變形的影響（圖3）。

圖3 PZHEs的力學(xué)性能

  在粘附性能方面，作者以7.5 M ZnCl₂填充的PZHEs為例，展示了其粘附性能，證明其具有良好的普適性、可靠性、耐久性。總的來說，PZHEs堅(jiān)固耐用的自粘性使電極和電解質(zhì)界面之間實(shí)現(xiàn)了保形、穩(wěn)定和電功能集成，滿足了ZIHC適應(yīng)大形變的要求（圖4）。

圖4 PZHEs的自粘性能

  此外，作者也表征了PZHEs的抗凍保濕性能。結(jié)果表明PZHEs具有優(yōu)異的防凍和抗干燥能力，即使在低溫下也表現(xiàn)出非凡的離子導(dǎo)電性、突出的力學(xué)性能和粘合穩(wěn)定性，保證了ZIHC具有出色的耐用性，能夠承受極端條件，并提高了其環(huán)境適應(yīng)性（圖5）。

圖5 PZHEs的防凍和保濕性能

  最后，基于PZHEs上述整合的優(yōu)勢(shì)，作者組裝了柔性ZIHCs，研究了其在各種環(huán)境下的電化學(xué)性能。結(jié)果表明，ZIHCs在電化學(xué)和力學(xué)性能方面均展現(xiàn)出非凡的低溫適應(yīng)性（圖6和圖7）。

圖6 ZIHCs組裝和ZIHCs在-60到25 °C范圍內(nèi)的電化學(xué)性能。

圖7 在-40 °C下，柔性ZIHCs經(jīng)過一系列力學(xué)沖擊實(shí)驗(yàn)的電化學(xué)性能

  綜上所述，該論文基于自催化的納米增強(qiáng)體系，制備了一種新型的抗凍粘附“鹽包水”聚兩性離子水凝膠電解質(zhì)，實(shí)現(xiàn)了鋅離子混合電容器優(yōu)越的低溫適應(yīng)性，有助于啟發(fā)高性能的PZHEs在環(huán)境適應(yīng)型柔性和可穿戴電子設(shè)備領(lǐng)域的設(shè)計(jì)和應(yīng)用。這一研究成果近期發(fā)表在ACS Nano雜志上，楊俊副教授為本文的通訊作者，博士研究生符慶金為文章的第一作者。該研究得到了中央高校基本科研業(yè)務(wù)費(fèi)等項(xiàng)目的資助。

  全文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/full/10.1021/acsnano.1c08193