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  “上帝創(chuàng)造了固體，惡魔創(chuàng)造了表面”。在反式鈣鈦礦電池器件中也不例外，相對(duì)于鈣鈦礦上界面而言，其下界面具有更多微米、納米級(jí)的孔洞。作為鈣鈦礦生長(zhǎng)的基底，聚[雙(4-苯基)(2,4,6-三甲基苯基)胺] (3Me-PTAA)這一明星空穴傳輸材料 (HTM)與鈣鈦礦前驅(qū)體溶液脾性不合，即由于極性溶劑和缺電子的陽(yáng)離子和富電子的PbI₃^-離子之間的靜電相互作用，使鈣鈦礦前驅(qū)體溶液具有強(qiáng)極性；由于非極性的三芳基基團(tuán)包裹著氮核，使3Me-PTAA表面呈現(xiàn)非極性。這種非極性表面阻礙了鈣鈦礦前驅(qū)體溶液的均勻鋪展，產(chǎn)生了高缺陷態(tài)密度的埋底界面，增強(qiáng)了界面非輻射復(fù)合，從而降低電池性能。

  近日，福建物構(gòu)所先進(jìn)功能材料實(shí)驗(yàn)室高鵬研究團(tuán)隊(duì)設(shè)計(jì)了一種新型的空穴傳輸材料——聚[雙(4-苯基)(2,4-二甲氧基苯基)胺] (2MeO-PTAA)。宛宛類卿，可2MeO-PTAA是有些高表面能在身上的。這是因?yàn)閮蓚�(gè)非對(duì)稱取代給電子的極性甲氧基基團(tuán)增強(qiáng)了2MeO-PTAA的色散分量，增加了表面極性，從而提高了其表面能。這種較高的表面能可以增加異相成核過程中鈣鈦礦晶核與聚合物空穴傳輸層之間的粘附力，2MeO-PTAA/鈣鈦礦界面接觸更加緊密 (SEM截面圖)，不僅促進(jìn)了空穴的抽取 (TRPL, EIS, TPC)，而且降低了載流子復(fù)合損失(TAS, TPV)。基于2MeO-PTAA的鈣鈦礦電池器件效率為20.23%，填充高達(dá)84.31%。其較低的理想因子意味著Shockley–Read–Hall陷阱復(fù)合也得到了抑制。

  此外，根據(jù)細(xì)致平衡模型擬合實(shí)際的J-V曲線進(jìn)一步分析了器件內(nèi)部的能量損耗機(jī)制。將能量損耗細(xì)分為串聯(lián)電阻損耗、并聯(lián)電阻損耗、體復(fù)合損耗和表面復(fù)合損耗。仿真結(jié)果表明，基于2MeO-PTAA的器件表面復(fù)合損耗和并聯(lián)電阻復(fù)合損耗比例大大降低，這得益于無孔洞高質(zhì)量的2MeO-PTAA/鈣鈦礦界面。本研究提供了一種更有效的改善鈣鈦礦前驅(qū)體溶液在聚合物HTM上浸潤(rùn)性的方法。

圖1 分子的物理性質(zhì)

圖2鈣鈦礦在兩種分子上的結(jié)晶過程

圖3 器件的光電轉(zhuǎn)化性能

圖4 器件高填充的分析

圖5器件內(nèi)部損耗機(jī)制的分析

  文章鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsami.1c23942

通訊作者介紹：

  高鵬，博士，博士生導(dǎo)師，研究員，海外高層次人才引進(jìn)計(jì)劃青年項(xiàng)目入選者。于2010年畢業(yè)于德國(guó)馬普高分子研究所并獲得化學(xué)博士學(xué)位。2011-2015年于洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院從事博士后工作，專注于近紅外吸收染料及雜化鈣鈦礦材料設(shè)計(jì)合成。博士和博士后期間在SCI期刊上發(fā)表原創(chuàng)性論文與綜述90多篇，受邀撰寫書章節(jié)2部。其中部分研究成果以第一/通訊作者身份發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、Chem. Mater.、Chem. Sci.等高檔次雜志期刊上，多篇論文被選為期刊封面或熱點(diǎn)論文。截止目前根據(jù)google scholar統(tǒng)計(jì)，個(gè)人SCI H-index為58, 文章總引用近30000次。2017年1月籌建先進(jìn)功能材料實(shí)驗(yàn)室（LAFM），擔(dān)任研究員和課題組長(zhǎng)，專注于與稀土元素相結(jié)合的有機(jī)光電功能材料，開發(fā)新型高效光伏及電（光）致發(fā)光材料。