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  表面增強拉曼（SERS）光譜是一種用于痕量檢測領域的指紋光譜，以其靈敏性高（單分子檢測）而聞名，被廣泛應用于環(huán)境檢測監(jiān)測、食品安全檢測和醫(yī)療衛(wèi)生診斷等領域。SERS基底的設計和調控是其信號靈敏性和穩(wěn)定性的關鍵性因素。宏觀大面積、均質等離子激元納米粒子單層膜能夠保障在光源輻照同等區(qū)域內收集SERS信號的穩(wěn)定性。而等離子激元納米粒子的組分、大小、形態(tài)、自組裝結構和表面化學性質等將從電磁增強機制和化學增強機制上決定SERS信號的靈敏度。

  前期，杭州師范大學黃又舉教授團隊通過具有超低表面能的全氟分子，賦予納米粒子超高接觸角(>130°)，將液-液界面自組裝體系的動力學和熱力學吸附勢壘降低至極限，可以在5秒內實現超快速自組裝，實現了高普適性、宏觀大面積納米粒子二維單層膜的構建(Science Advances 2021, 7, eabk2852)。利用親水和疏水高分子不對稱性修飾等離子激元納米金棒的端部和側部，實現了宏觀大面積金棒肩并肩定向取向均一組裝單層膜（Advanced Optical Materials 2020, 1902082）。界面自組裝的大面積、均質等離子激元單層膜可制備成柔性等離子激元納米生物傳感器，實現SERS信號的重復性和穩(wěn)定性，并用于人體健康指標的實時監(jiān)測 (ACS Nano 2021, 15, 12, 18822)。

  近期，針對如何通過等離子激元納米材料設計提升SERS基底信號靈敏度的科學問題，黃又舉教授團隊通過逐級精準調控納米粒子形態(tài)，合成了表面刻蝕的針刺狀金銀復合結構(Etched Spiky Au@Ag NPs)，利用液液界面自組裝成等離子激元納米粒子單層膜，不僅實現了SERS信號的穩(wěn)定性和重復性，更實現了“避雷針效應”(Spiky Au NPs)、“核殼效應”(Spiky Au@Ag NPs)及“刻蝕誘導缺陷效應”(Etched Spiky Au@Ag NPs)三重SERS信號放大的集成。相關研究工作以“Etched-spiky Au@Ag plasmonic-superstructure monolayer films for triple amplification of surface-enhanced Raman scattering signals”為題發(fā)表在Nanoscale Horizons（IF=10.989） (2022, DOI: 10.1039/d2nh00023g)上。

  在SERS檢測體系的設計中，納米粒子的形態(tài)和組分對于提高檢測靈敏度扮演著舉足輕重的角色。貴金屬銀納米粒子因其散射大于吸收的特殊光學性質，相對于納米金，在SERS檢測中對分析物表現出更加敏銳的“嗅覺”。然而，銀納米粒子較差的抗氧化性能也阻礙其發(fā)展。因此，納米金-銀核殼結構是兼?zhèn)潇`敏度和穩(wěn)定性的最佳SERS檢測基底之一。另外，相對于球形納米粒子，具有尖銳結構的納米粒子因“避雷針效應”往往呈現出更優(yōu)異的SERS檢測性能。再者，表面粗糙結構的SERS基底更有利于提供更多的熱點耦合，可進一步提高檢測靈敏度。雖然優(yōu)化SERS檢測性能的可調控因素眾多，但是將這些“信號因子”集成于一個納米粒子上實現SERS檢測性能的最大化仍然是巨大的挑戰(zhàn)。

圖1. 基于自組裝針刺狀納米粒子單層膜的高集成SERS信號放大體系設計及檢測示意圖。

  通過FDTD模擬和模型SERS分子檢測，證實相對于球形納米粒子，其檢測靈敏度增強高達2.5ⅹ10⁴。該集成SERS基底不僅表現出極高的信號重復性，對于不同應用領域如環(huán)境污水監(jiān)測、瓜果蔬菜農殘監(jiān)測和醫(yī)療藥物檢測等領域的待檢測物均表現出較高的檢測靈敏度(低至10^-11M)。

圖2. 自組裝針刺狀納米粒子單層膜的SERS用于實際不同樣品的檢測。

  該工作第一作者為碩士研究生劉會芹，共同第一作者為碩士研究生曾俊逸。宋麗平博士，肖志東副教授和黃又舉教授為通訊作者。該工作得到了國家自然科學基金（51873222, 52111530128）、浙江省自然科學基金重點項目（Z22B055324）、安徽省重點研發(fā)項目（202004g01020016, 202104g01020009）及杭州師范大學啟動基金（4095C5021920452）等項目的支持。

  原文鏈接：https://doi.org/10.1039/d2nh00023g

黃又舉教授簡介

黃又舉，博士，教授，博士生導師。2010年在中國科學技術大學獲博士學位，師從李良彬教授。2010-2014年，在新加坡南洋理工大學做博士后。2014-2019年，在中國科學院寧波材料技術與工程研究所任項目研究員。2017-2018年，在德國馬普所高分子所做訪問學者。2019年9月至今，以卓越人才計劃入職杭州師范大學，組建納米生物傳感器關鍵材料課題組。團隊目前有3名教師，1名博士后，2名實驗助理，2名進修醫(yī)生，15名研究生。黃又舉教授長期從事功能高分子材料、膠體與表面科學、生物與食品安全檢測等多學科交叉領域的研究工作。圍繞納米生物傳感器中核心材料和關鍵科學問題，發(fā)展了一系列新型納米生物檢測監(jiān)測技術，并探索了在食品安全、環(huán)境和生物醫(yī)療領域的基礎研究與產業(yè)化。相關工作發(fā)表SCI論文150余篇，其中以第一/通訊作者在Science Advances，Advanced Materials，Advanced Energy Materials，Advanced Functional Materials，ACS Nano，Biomaterials等國際知名期刊發(fā)表SCI 論文80余篇。被引用6500余次，H因子為42。以第一發(fā)明人授權中國發(fā)明專利15件。作為主要起草人，起草浙江省團體標準2項。主持國家省部級等項目20余項，包括4項國家自然科學基金�；谏鲜龉ぷ�，黃又舉教授入選了浙江省海外高層次人才計劃特聘專家（2016）、中國化學會青年化學家元素周期表代言人（2019）、浙江省高校領軍人才（2020）、浙江省高等學�！霸菏拷Y對培養(yǎng)青年英才計劃”（2020），以及首屆浙江省青年科技英才（2021）。