皮膚粘合劑在傷口護理、生物電子器件固定、及用于健康監(jiān)測或疾病治療的透皮貼劑等領(lǐng)域應(yīng)用十分廣泛。然而，傳統(tǒng)的超強皮膚粘合劑在移除時通常會對皮膚造成一定拉扯、疼痛等不適感，尤其面向皮膚嬌嫩的嬰幼兒或皮膚脆弱的糖尿病患者時，超強粘合劑的剝離過程可能會造成皮膚二次損傷、炎癥反應(yīng)等嚴重問題。雖然此前研究中報道了多種基于不同刺激的響應(yīng)性可逆粘附水凝膠，如電刺激、紫外光照、化學(xué)溶液等，但這些刺激條件限制了其在嬰幼兒或者糖尿病患者等特殊人群皮膚上的使用。因此，設(shè)計一種具有足夠粘附強度，并能夠?qū)崿F(xiàn)無痛剝離以避免造成皮膚疼痛和創(chuàng)傷的可逆皮膚粘合劑至關(guān)重要。
針對以上問題，西南交通大學(xué)魯雄教授及中國海洋大學(xué)韓璐教授團隊提出了一種基于多酚-蛋白質(zhì)絡(luò)合策略制備具有體溫觸發(fā)快速粘附及無損傷按需剝離的水凝膠的策略。首先，通過堿性氧化預(yù)聚方式，形成了富含酚基和醌基的多酚預(yù)聚物（PGA）；其次，在雙鍵化明膠（GelMA）成膠過程中利用多酚基團的多重相互作用，打破GelMA分子鏈間的氫鍵作用，調(diào)節(jié)GelMA鏈的纏結(jié)密度，使得GelMA網(wǎng)絡(luò)具有體溫響應(yīng)性，實現(xiàn)在體溫條件下保持穩(wěn)定性的同時分子鏈流動性增強的特性。當該水凝膠與人體皮膚接觸后，體溫觸發(fā)其發(fā)生相轉(zhuǎn)變實現(xiàn)高效快速粘附且能長時間保持粘附穩(wěn)定。對水凝膠表面簡單的降溫后，網(wǎng)絡(luò)中的GelMA分子鏈間重新生成氫鍵，水凝膠粘附力降低，實現(xiàn)無損傷剝離。另外，PGA的引入調(diào)整了GelMA網(wǎng)絡(luò)的交聯(lián)方式，在GelMA網(wǎng)絡(luò)內(nèi)引入了可犧牲的非共價鍵交聯(lián)，從而賦予PGA-GelMA水凝膠與皮膚組織匹配的機械柔韌性和高延展性，避免了水凝膠在皮膚表面剝離時被拉扯造成的傷害。此外，該PGA-GelMA水凝膠還表現(xiàn)出優(yōu)異的抗炎、抗氧化、抗過敏等生物活性，能夠有效避免傳統(tǒng)皮膚粘合劑在長期與皮膚接觸中導(dǎo)致的皮膚刺激或過敏現(xiàn)象。
該水凝膠貼片能夠作為柔性自粘附生物電子界面，助力剛性電子器件在柔軟皮膚表面的長期無刺激穩(wěn)定固定，實現(xiàn)長時間生理信號監(jiān)測。同時，該水凝膠在傷口部位還具有良好的粘附性，并能夠通過調(diào)節(jié)傷口部位免疫微環(huán)境，加速糖尿病皮膚傷口愈合。綜上，該PGA-GelMA水凝膠的設(shè)計能夠助力專門應(yīng)用于嬰幼兒或者糖尿病患者等特殊人群皮膚的新型皮膚粘合劑及皮膚敷料的研發(fā)。
相關(guān)研究以 “Infant skin friendly adhesive hydrogel patch activated at body temperature for bioelectronics securing and diabetic wound healing”為題發(fā)表在《ACS Nano》。西南交通大學(xué)博士研究生姜亞楠和碩士研究生張新、張瑋為論文的共同第一作者。西南交通大學(xué)魯雄教授和中國海洋大學(xué)的韓璐教授為通訊作者。該工作得到了四川省重點研發(fā)計劃項目、國家自然科學(xué)基金等項目的支持。
圖1. 體溫觸發(fā)快速粘附及無損傷按需剝離的皮膚友好型水凝膠貼片設(shè)計策略。
圖2. 通過體溫觸發(fā)實現(xiàn)粘附和降溫實現(xiàn)無損剝離的PGA-GelMA水凝膠。可用于生物電子器件在皮膚表面的溫和無刺激固定，也可用于皮膚傷口的保護。
圖3. PGA-GelMA 水凝膠的物理性質(zhì)。PGA的引入賦予了水凝膠優(yōu)異的柔韌性、耐疲勞等力學(xué)性能，同時還賦予水凝膠良好的可見光透過性及紫外光屏蔽特性，可用于抗紫外傷口敷料。
圖4. PGA-GelMA 水凝膠的細胞親和力的評估。PGA-GelMA水凝膠具有良好的細胞親和性，有利于成纖維細胞在其表面的鋪展，并促進細胞偽足和絲狀偽足的生長，從而促進細胞的增殖和遷移。
圖5. PGA-GelMA水凝膠抗氧化、抗炎、抗過敏能力的體外評價。PGA-GelMA水凝膠具有良好的活性氧清除能力，抗炎活性，及免疫調(diào)節(jié)能力，從而避免對在粘附過程中對對皮膚刺激或引起皮膚過敏反應(yīng)。
圖6. PGA-GelMA 水凝膠促進糖尿病大鼠傷口愈合和再生。在植入傷口部位后，水凝膠能夠清除受損炎癥部位的活性氧自由基，抑制促炎性細胞因子的分泌，促進免疫細胞分泌具有免疫調(diào)節(jié)/再生活性的生物活性分子，從而減輕傷口處炎癥反應(yīng)。同時，多酚功能團良好的細胞親和性，修飾局部環(huán)境并激活內(nèi)源性的前體細胞分泌多種細胞因子，加速糖尿病皮膚等慢性傷口組織修復(fù)和再生。
原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acsnano.2c00662
- 中科院蘭州化物所3D打印摩擦器件團隊《Small》：體溫觸發(fā)的結(jié)構(gòu)化水凝膠傳感器 2025-01-10
- 西南交大鄧維禮/楊維清教授團隊 CEJ：體溫觸發(fā)粘合離子導(dǎo)電水凝膠 2024-09-03
- 南京理工大學(xué)傅佳駿/姜煒教授 AFM：強韌并可快速粘附的水下膠黏劑 2023-09-24
- 安農(nóng)大陳玉霞教授團隊 AFM: 具有高機械強度、抗疲勞性和離子電導(dǎo)率的多功能絲瓜海綿水凝膠用于監(jiān)測人體生命體征 2025-04-05
- 武大常春雨、寧波材料所陳濤/魏俊杰《Adv. Mater.》：面向超靈敏自供電離子皮膚的電場誘導(dǎo)雙梯度水凝膠離子二極管 2025-04-03
- 中國海大田維乾/北林許鳳/青大張利鳴 ACS Nano: 強韌納米纖維素/MXene基離子 - 電子雙導(dǎo)水凝膠膜用于穩(wěn)定鋅負極 2025-04-02
