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  油-水乳液是最常見的食品形態(tài)之一。而用固體粒子乳化油-水界面又是食品乳液（凝膠）制備及形態(tài)調(diào)控的常用方法。近年來，采用不同拓撲結(jié)構(gòu)的多糖納米晶，如片狀淀粉納米晶、棒狀纖維素納米晶或球形的殼聚糖納米粒子，來制備油水乳液逐漸受到研究者們的關(guān)注。一是因為這些基于天然多糖的納米粒子相較于納米二氧化硅等傳統(tǒng)顆粒，被認為是相對安全的（GRAS，Generally Recognized As Safe），因此更適用于食品和化妝品等領(lǐng)域；二是相較于傳統(tǒng)的球形/不規(guī)則粒子，多糖納米晶豐富的拓撲結(jié)構(gòu)（剛性棒狀、柔性纖維狀、半剛性盤片狀等）能夠讓乳液制備和形態(tài)調(diào)控的路徑更加多樣化。

  課題組在前期的研究工作中詳細探究了基于棒狀纖維素納米晶（Polymer, 2018, 156, 136; Food Hydrocolloids, 2019, 94, 114; Journal of Physical Chemistry C, 2017, 121, 18615）和片狀淀粉納米晶（Journal of Colloid & Interface Science, 2022, 607, 1613; Carbohydrate Polymers, 2020, 245, 116561; 230, 115575）的油-水、水-水體系Pickering乳液的制備和形態(tài)調(diào)控，發(fā)現(xiàn)除表面電荷和潤濕性外，各向異性多糖納米晶本身的拓撲結(jié)構(gòu)，包括長徑比等，都強烈影響其乳化效果和乳液最終的形態(tài)；且不同種類的納米晶，由于表面性質(zhì)和拓撲結(jié)構(gòu)的差異，乳化效果通常差異性較大。一般來說，通過化學改性降低納米晶的親水性（提升油相的潤濕性）是提升其乳化能力的重要途經(jīng)之一，但表面化學改性通常有悖于GRAS，且增加了乳液制備的步驟與成本。如果能用未改性的不同種類的多糖納米晶來協(xié)同調(diào)控乳液形態(tài)，倒不失為理想的方法之一。但這首先需要明確不同種類的多糖納米晶乳化油水體系的差異性及其產(chǎn)生的原因。

  因此，本工作采用纖維素納米晶（CNC）和甲殼素納米晶（ChNC）兩種棒狀多糖納米晶為乳化劑，以橄欖油-水體系為模板，開展了乳液的制備與形態(tài)研究。兩種酸解法制備的納米晶雖然長度和直徑略有差異（圖1上），但長徑比幾乎相同（~28）。因此它們在稀懸浮液體系中的力學狀態(tài)幾乎一致，高達10⁴的自系數(shù)說明它們在體系中都表現(xiàn)為剛性短棒的平衡態(tài)，不會彎曲或自我纏結(jié)。不過它們的表面性質(zhì)則完全不同：正電性的CNC親水性較強，相比而言，負電性的ChNC親水性下降；因此兩者在水性懸浮液中粘度差異達一個數(shù)量級，而在油性懸浮液中，ChNC體系的粘度比CNC體系卻高了近兩個數(shù)量級（圖1下）。由此可見，雖然ChNC和CNC僅在多糖骨架C2位上存在一個酰胺基團的差異（圖1上），但卻足以導致兩者的表面性質(zhì)完全不同。

圖1 未改性的CNC和ChNC的TEM照片以及粒徑分布（上），兩種納米晶的表面浸潤性以及水、油懸浮液的粘度（下）

  因此，采用這兩種未改性的納米晶來乳化同種乳液，有可能存在乳化效果和乳液形態(tài)上的差異，且由于兩種納米晶在乳液中的力學狀態(tài)一致，因此可能的差異性歸結(jié)于兩種納米晶表面性質(zhì)的不同。正如所料，ChNC表現(xiàn)出比CNC高的多的乳化能力，甚至可以乳化高油占比的體系（7/3 w/w）（圖2上）；相反，當油水比達到5/5以后，CNC則喪失了乳化能力。不過由于ChNC乳化的體系中易形成液滴簇形態(tài)，因此相比CNC乳化的體系，前者具有較高的應(yīng)變敏感性和較強的觸變性（圖2下）。

圖2 不同粒子濃度的CNC和ChNC穩(wěn)定的不同油/水比的油-水乳液（上）和對應(yīng)的兩種乳液體系的流動曲線（下）

  雖然CNC的乳化能力不如ChNC，但CNC乳化的體系其離心穩(wěn)定性卻明顯強于ChNC乳化的體系（圖3左）。L-B膜測試結(jié)果表明，兩種未改性的納米晶的擴散動力學皆較慢，因此液滴表面包覆率的差異性并不是導致兩種乳液體系離心穩(wěn)定性差異的主要原因。ChNC乳化的體系其離心穩(wěn)定性遜色于CNC乳化的體系主要歸因于ChNC較低的表面電荷水平，以及體系中液滴簇的形成。

圖3 CNC和ChNC穩(wěn)定的不同油/水比的油-水乳液（左）和對應(yīng)的兩種乳液體系的動態(tài)模量及損耗因子對油水比的依賴性（右）

  因此，同為棒狀結(jié)構(gòu)、且長徑比也幾乎相同的ChNC和CNC在橄欖油-水體系中扮演的角色不盡相同，CNC更有利于乳液穩(wěn)定，而ChNC則有著更好的乳化能力。但總體而言，未改性的ChNC仍為親水性粒子，即使在高油占比的情況下乳液體系內(nèi)也不會形成雙連續(xù)相形態(tài)，因此不能用于制備bijels。但隨著油占比增大，乳液粘彈性會出現(xiàn)突變（圖3右），這歸因于體系的形態(tài)從液滴密堆積到局部內(nèi)相的轉(zhuǎn)變（圖4右）。

圖4 ChNC穩(wěn)定的不同油/水比的油-水乳液（高油占比）的激光共聚焦照片

  這份研究工作不僅揭示了同為棒狀結(jié)構(gòu)的CNC和ChNC在Pickering乳液體系中扮演的不同角色，也為乳液形態(tài)調(diào)節(jié)路徑的多樣化提供了有趣信息。該工作得到了和國家自然科學基金的資助，發(fā)表于Food Hydrocolloids上，揚州大學化學化工學院的碩士研究生彭光霓為第一作者，吳德峰教授為通訊作者。暮春四月，作者在此慶祝揚州大學建校120周年，在揚辦學70周年，以及化學化工學院建院20周年。

  原文鏈接：https://www.sciencedirect.com/science/article/pii/S0268005X22003289