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東華大學(xué)武培怡/孫勝童團(tuán)隊(duì)《Nat. Commun.》：自修復(fù)納米纖維網(wǎng)增韌離子皮膚 - 耐疲勞性能媲美真實(shí)皮膚
2022-07-31  來源：高分子科技

  發(fā)展具有真實(shí)皮膚力學(xué)和電學(xué)性能的可拉伸離子感知材料對未來人機(jī)交互和軟體機(jī)器人至關(guān)重要。然而，人工合成材料實(shí)現(xiàn)類似皮膚的導(dǎo)電、可拉伸、柔軟、強(qiáng)韌、自修復(fù)和耐疲勞等綜合性能是極為困難的，因?yàn)檫@些性能往往基于不同甚至截然相反的分子設(shè)計(jì)策略。就提高可拉伸材料使用壽命而言，自修復(fù)和耐疲勞性能同等重要，但多數(shù)自修復(fù)離子皮膚難以耐受循環(huán)疲勞斷裂。究其原因，基于均一高分子網(wǎng)絡(luò)設(shè)計(jì)的自修復(fù)離子皮膚在缺陷存在時(shí)極易發(fā)生裂紋擴(kuò)展，從而引發(fā)結(jié)構(gòu)整體性破壞。常見的力學(xué)耗散增韌策略往往只能解決離子皮膚單次拉伸的抗撕裂韌性問題，對多次循環(huán)拉伸無效。如何同時(shí)賦予離子皮膚自修復(fù)能力和高耐疲勞韌性已逐漸成為制約高性能可拉伸離子感知材料發(fā)展的瓶頸難題。


  東華大學(xué)武培怡-孫勝童研究團(tuán)隊(duì)近年來致力于通過黏彈網(wǎng)絡(luò)分子設(shè)計(jì)和相結(jié)構(gòu)調(diào)控策略開發(fā)多種力學(xué)和電學(xué)性能可控的可拉伸離子導(dǎo)體材料：基于兩性離子超分子競爭網(wǎng)絡(luò)制備了應(yīng)變硬化自修復(fù)離子皮膚（Nat. Commun. 2021, 12, 4082）；基于熵驅(qū)動(dòng)的聚丙烯酸-礦物納米簇可逆物理吸附相互作用，制備了可強(qiáng)烈熱致硬化的離子導(dǎo)電水凝膠（Angew. Chem. Int. Ed. 2022, e202204960）；受泳道啟發(fā)，基于液晶組裝誘導(dǎo)相分離制備了電導(dǎo)率隨拉伸急劇提升的離子導(dǎo)電液晶彈性體纖維（Adv. Mater. 2021, 33, 2103755）；通過強(qiáng)弱氫鍵競爭制備了可力學(xué)適應(yīng)任意復(fù)雜曲面的聚硫辛酸離子凝膠（Adv. Funct. Mater. 2021, 31, 2101494）；結(jié)合拉伸紡絲或褶皺芯鞘纖維等先進(jìn)加工技術(shù)，提高了離子導(dǎo)電器件的感知靈敏度 (Adv. Funct. Mater. 2020, 30, 1910387；Mater. Horiz. 2021, 8, 2088)等。



  針對目前離子皮膚自修復(fù)性和耐疲勞性難以兼得的關(guān)鍵問題，近期該研究團(tuán)隊(duì)提出了如下的解決策略：模擬真實(shí)皮膚的可修復(fù)納米纖維復(fù)合結(jié)構(gòu)，將高模量自修復(fù)聚氨酯納米纖維網(wǎng)與另一自修復(fù)低模量離子導(dǎo)電基質(zhì)進(jìn)行復(fù)合，可獲得具有極高耐疲勞性能（疲勞閾值，Γ0 ~2,950 J m-2）的新型自修復(fù)離子皮膚材料，同時(shí)兼有透明、柔軟、應(yīng)變硬化、高拉伸、自粘附等多種優(yōu)異性能，綜合性能媲美真實(shí)皮膚。此外，納米纖維網(wǎng)絡(luò)拉伸擠壓吸濕性離子導(dǎo)電基質(zhì)，迫使其脫水造成電導(dǎo)率下降，由此帶來的應(yīng)變傳感靈敏度高達(dá)66.8，為已報(bào)道本征可拉伸離子導(dǎo)體的最高值。 


圖1. 耐疲勞自修復(fù)離子皮膚的仿生設(shè)計(jì)與綜合性能對比


  通過模擬皮膚的纖維復(fù)合結(jié)構(gòu)，復(fù)合離子皮膚表現(xiàn)出與真實(shí)皮膚非常相似的力學(xué)行為。例如，復(fù)合離子皮膚初始模量較低（1.8 MPa），但拉伸具有典型的J形應(yīng)力-應(yīng)變曲線，表現(xiàn)為強(qiáng)烈的應(yīng)變硬化行為，模量提升約37倍。這一特殊力學(xué)響應(yīng)符合皮膚真實(shí)力學(xué)行為，觸摸柔軟，而拉伸迅速硬化以抵抗進(jìn)一步力學(xué)破壞。此外，納米纖維復(fù)合結(jié)構(gòu)也賦予復(fù)合離子皮膚非常高的抗刺穿、抗撕裂和抗疲勞斷裂的能力，在缺口存在下可耐受10000次反復(fù)循環(huán)拉伸而不發(fā)生明顯力學(xué)破壞。材料斷裂能（Γ）約16.3 kJ m-2，疲勞閾值（Γ0）約2950 J m-2，優(yōu)于肌肉組織（Γ0 ~1000 J m-2）及絕大多數(shù)合成彈性體和水凝膠材料。其增韌機(jī)制為，拉伸取向的納米纖維有效提升了斷裂面的能量密度，從而釘死裂紋以實(shí)現(xiàn)缺口鈍化和應(yīng)力分散。


 圖2. 復(fù)合離子皮膚的優(yōu)異力學(xué)性能


  得益于兩種組分的優(yōu)良自愈能力，復(fù)合離子皮膚可自發(fā)修復(fù)損傷。在80%濕度條件下修復(fù)24小時(shí)后，納米纖維網(wǎng)和離子基質(zhì)的切口可基本消除，修復(fù)效率達(dá)85%。材料自修復(fù)存在兩個(gè)同時(shí)進(jìn)行的過程：一是聚氨酯納米纖維通過動(dòng)態(tài)二硫鍵實(shí)現(xiàn)室溫自愈合，二是離子導(dǎo)電基質(zhì)在高濕度環(huán)境下物理交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)動(dòng)態(tài)重組實(shí)現(xiàn)自愈合。此外，離子導(dǎo)電基質(zhì)豐富的官能團(tuán)和吸濕特性使得材料具有極好的粘附性、保濕性和抗凍性能。


 圖3. 復(fù)合離子皮膚的自修復(fù)性、粘附性及環(huán)境穩(wěn)定性


  作者進(jìn)一步考察了復(fù)合離子皮膚的可拉伸感知能力。與純離子導(dǎo)體基質(zhì)和恒電導(dǎo)率導(dǎo)體(如離子液體、液態(tài)金屬)相比，復(fù)合離子皮膚表現(xiàn)出更高的電阻響應(yīng)。630%應(yīng)變下電阻響應(yīng)靈敏度（GF）高達(dá)66.8，遠(yuǎn)遠(yuǎn)超過以往報(bào)道的本征可拉伸離子導(dǎo)體材料。這一高靈敏度使得復(fù)合離子皮膚對微小應(yīng)變表現(xiàn)出極高的電學(xué)響應(yīng)，在手勢識(shí)別、語音識(shí)別、電生理信號(hào)采集等領(lǐng)域均有著較高的應(yīng)用潛力。 


圖4. 復(fù)合離子皮膚的高應(yīng)變感知能力


  作者進(jìn)一步利用對比分析、偏光顯微分析、光散射、二維相關(guān)紅外光譜、分子動(dòng)力學(xué)模擬等多尺度表征技術(shù)探究了復(fù)合離子皮膚高應(yīng)變感知靈敏度的原因。分析表明，其應(yīng)變感知增強(qiáng)機(jī)制歸因于納米纖維網(wǎng)與離子基質(zhì)的相互影響。納米纖維網(wǎng)拉伸產(chǎn)生的內(nèi)部擠壓應(yīng)力迫使吸濕性離子導(dǎo)電基質(zhì)發(fā)生一定程度的水脫附（此過程可逆），從而降低了材料的離子電導(dǎo)率。在分子水平上，離子導(dǎo)電基質(zhì)脫水主要受高濕度敏感的Ca2+:COO-絡(luò)合相互作用驅(qū)動(dòng)，繼而影響了載流子Cl-的電荷擴(kuò)散效率。


 圖5. 復(fù)合離子皮膚應(yīng)變感知強(qiáng)化的機(jī)理分析


  以上研究成果近期以“Fatigue-free artificial ionic skin toughened by self-healable elastic nanomesh”為題，發(fā)表在《Nature Communications》(Nat. Commun. 2022, 13, 4411)上。東華大學(xué)化學(xué)與化工學(xué)院博士研究生王繼強(qiáng)為論文第一作者，武培怡教授和孫勝童研究員為論文共同通訊作者。


  該研究工作得到了國家自然科學(xué)基金重大項(xiàng)目、重點(diǎn)項(xiàng)目、中波國際合作項(xiàng)目等的資助與支持。德國于利希中子散射中心（JCNS）吳寶虎博士和東華大學(xué)魏鵬博士也參與了該研究。


  論文鏈接：https://www.nature.com/articles/s41467-022-32140-3

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