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中科院福建物構(gòu)所廈門稀土材料研究中心高鵬研究員課題組 Small：揭示可控?fù)诫s供體-受體共聚物中增強(qiáng)的熱電性能：區(qū)域規(guī)整性的影響
2023-01-08  來源：高分子科技

  有機(jī)熱電材料在重量，柔韌性，環(huán)境友好性等方面，擁有傳統(tǒng)無機(jī)熱電材料難以企及的優(yōu)勢。但由于缺少完整的分子設(shè)計(jì)策略體系，高熱電性能聚合物分子的框架結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)仍然是一個(gè)具有挑戰(zhàn)性的課題。古語言：無規(guī)矩，不方圓。因此，規(guī)整性對熱電性能是否有影響值得探究。


  近期，中科院福建物構(gòu)所廈門稀土材料研究中心高鵬研究員團(tuán)隊(duì)在兩個(gè)區(qū)域規(guī)整性不同的共軛聚合物的基礎(chǔ)上，使用FeCl3作為p型摻雜劑進(jìn)行摻雜過程后，比較二者之間熱電性能的差異（圖1）；并對形成差異的內(nèi)部因素進(jìn)行探究，發(fā)現(xiàn)區(qū)域規(guī)整性有利于提高摻雜水平，從而提高最終的熱電性能（圖2）；而且，摻雜后的聚合物分子的p-p堆積距離更加緊密，有利于空穴獲取（圖 3）；最后與理論計(jì)算相結(jié)合，揭示摻雜過程的內(nèi)部機(jī)理（圖4）。該工作以 “Revealing the Enhanced Thermoelectric Properties of Controllably Doped Donor-Acceptor Copolymer: The impact of Regioregularity”為題發(fā)表在《Small》上（Small, 2023, 2206233）。 


圖1.（a）P2F和（b）PRF的化學(xué)結(jié)構(gòu)和相應(yīng)的高溫1H NMR光譜。不同濃度FeCl3溶液摻雜的（c，d，e）P2F和（f，g，h）PRF聚合物薄膜的熱電性能：（c, f）電導(dǎo)率（d, g）Seebeck系數(shù)和（e, h）PF值。（i）Seebeck系數(shù)（頂部）和PF值（底部）與電導(dǎo)率之間的函數(shù)分布關(guān)系。 


圖2. （a）P2F和（b）PRF聚合物薄膜在不同摻雜劑濃度下的UV-Vis-NIR吸收光譜。根據(jù)UV-Vis-NIR光譜計(jì)算的（c）極化子濃度和（d）雙極化子濃度。（e）摻雜前后P2F和PRF的能級示意圖。 


圖3. （a）未摻雜P2F聚合物薄膜，（b）摻雜后P2F聚合物薄膜，（d）未摻雜PRF聚合物薄膜、（e）摻雜后的PRF聚合物薄膜的2D GIWAXS圖像。2D GIWAXS數(shù)據(jù)相應(yīng)的摻雜前后的（c）P2F和（f）PRF薄膜的1D GIWAXS分布。插圖顯示了q=1至2?-1的放大圖像。（g）摻雜前后P2F和PRF薄膜的π-π堆疊距離變化。以及摻雜前后（h）P2F和（i）PRF薄膜的層狀結(jié)構(gòu)示意圖。 


圖4.（a）未摻雜P2F聚合物薄膜，（b，c，）摻雜后P2F聚合物薄膜，（d）未摻雜PRF聚合物薄膜和（e，f）摻雜后PRF聚合物薄膜的分子堆積示意圖。黃點(diǎn)、綠點(diǎn)和綠線分別表示摻雜劑分子、電荷載流子和載流子傳輸路徑。（g） FeCl3摻雜機(jī)理示意圖。FS、HS、T1、T2和BT分別是Fe3+的位置。（h，i）通過密度泛函理論計(jì)算得到的各位置的相對能量。


  該工作是團(tuán)隊(duì)近期關(guān)于有機(jī)熱電材料相關(guān)研究的最新進(jìn)展之一。中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所廈門稀土材料研究中心張英堯、鄧龍輝和韓國蔚山科學(xué)技術(shù)院的Yongjoon Cho為該論文共同第一作者。論文通訊作者為中國科學(xué)院福建物質(zhì)結(jié)構(gòu)研究所廈門稀土材料研究中心高鵬研究員和韓國蔚山科學(xué)技術(shù)院的Changduk Yang教授。


作者團(tuán)隊(duì)簡介：


  高鵬，中科院福建物構(gòu)所研究員，博士生導(dǎo)師，海外高層次人才引進(jìn)計(jì)劃青年項(xiàng)目入選者。于2010年畢業(yè)于德國馬普高分子研究所并獲得化學(xué)博士學(xué)位。2011-2015年于洛桑聯(lián)邦理工學(xué)院從事博士后工作，專注于近紅外吸收染料及雜化鈣鈦礦材料設(shè)計(jì)合成。


  2017年1月籌建先進(jìn)功能材料實(shí)驗(yàn)室（LAFM），擔(dān)任研究員和課題組長，專注于用化學(xué)手段與稀土元素相結(jié)合制備新型半導(dǎo)體材料并應(yīng)用于能源轉(zhuǎn)換器件。持續(xù)獲得廈門市雙百人才計(jì)劃，福建省百人計(jì)劃，福建省引進(jìn)海外高層次人才B類等人才項(xiàng)目資助。累計(jì)發(fā)表SCI期刊原創(chuàng)性論文與綜述190多篇，受邀撰寫書章節(jié)6部。其中部分研究成果以第一/通訊作者身份發(fā)表在J. Am. Chem. Soc.、Adv. Mater.、Energy Environ. Sci.、Adv. Energy Mater.、Chem. Mater.、Nature Commu.等權(quán)威期刊，多篇論文被選為期刊封面或熱點(diǎn)論文。截止目前根據(jù)google scholar統(tǒng)計(jì)，個(gè)人SCI H-index為67, 文章總引用36000余次。2018年-2022年連續(xù)四年獲評Clarivate Analytics全球交叉學(xué)科領(lǐng)域“高被引科學(xué)家”。


  先進(jìn)功能材料實(shí)驗(yàn)室（LAFM）長期招聘有科研熱情和半導(dǎo)體材料合成表征經(jīng)驗(yàn)（太陽電池，晶體管，熱電等）的博士后，有儀器搭建經(jīng)驗(yàn)者優(yōu)先。他們的信條是“探索未知，突破極限，藝術(shù)科學(xué)”。聯(lián)系郵箱peng.gao@fjirsm.ac.cn.


  原文鏈接：https://onlinelibrary.wiley.com/doi/abs/10.1002/smll.202206233

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（責(zé)任編輯：xu）
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