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江南大學(xué)馬松琪教授《Chem. Soc. Rev.》綜述：可閉環(huán)回收高分子 - 從單體和高分子設(shè)計(jì)到聚合-解聚循環(huán)
2024-08-27  來源：高分子科技

  塑料等高分子材料在現(xiàn)代社會(huì)中扮演著至關(guān)重要的角色，但其廣泛利用消耗了大量有限的、不可再生的化石資源，并在陸地或海洋中產(chǎn)生了大量的廢棄物，因此，塑料等高分子廢棄物的回收再利用具有巨大的生態(tài)和經(jīng)濟(jì)效益？砷]環(huán)可回收高分子具有固有的可回收性，容易高選擇性地解聚成高純度的單體，可重新聚合成具有相同性能的高分子，被認(rèn)為是下一代高分子回收利用技術(shù)，引起了學(xué)術(shù)界和工業(yè)界越來越多的關(guān)注。


  近期，江南大學(xué)化學(xué)與材料工程學(xué)院馬松琪教授團(tuán)隊(duì)在英國(guó)皇家化學(xué)化學(xué)會(huì)創(chuàng)辦的化學(xué)類國(guó)際頂級(jí)期刊《Chemical Society Reviews》（2023年影響因子 IF = 46.2）上發(fā)表了題為《Closed-loop recyclable polymers from monomer and polymer design to polymerization-depolymerization cycle》（Chem. Soc. Rev., 2024, DOI: 10.1039/D4CS00663A）的綜述性學(xué)術(shù)論文。這篇綜述詳細(xì)闡述了單體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)對(duì)高分子閉環(huán)回收的影響，并對(duì)單體聚合和所制備的高分子解聚的機(jī)理進(jìn)行了系統(tǒng)性闡述。此外，文章評(píng)論了可閉環(huán)回收高分子的發(fā)展對(duì)環(huán)境、經(jīng)濟(jì)、資源的影響，還指出發(fā)展可閉環(huán)回收材料科學(xué)的重要性，并對(duì)未來可閉環(huán)回收高分子的發(fā)展提出了展望。其中，江南大學(xué)化學(xué)與材料工程學(xué)院2023級(jí)博士生楊帥其為本論文第一作者，馬松琪教授為通訊作者。


圖1：圖文摘要（開發(fā)可閉環(huán)回收高分子有利于塑料等高分子材料的綠色及可持續(xù)發(fā)展）

  首先對(duì)可閉環(huán)回收高分子在解聚過程中需不需要其他小分子參與，分成了兩類（如圖2）。


  不同于基于水解和動(dòng)態(tài)交換解聚等需要小分子參與的可閉環(huán)回收高分子，本綜述主要總結(jié)了基于可逆開環(huán)聚合和可逆加成聚合等不需要其他小分子參與的可閉環(huán)回收高分子的研究進(jìn)展。為了便于總結(jié)與討論，根據(jù)內(nèi)酯、硫代內(nèi)酯、環(huán)狀碳酸酯、受阻烯烴、環(huán)烯烴、熱不穩(wěn)定烯烴共聚單體、環(huán)狀二硫化物、環(huán)狀（硫代）縮醛、內(nèi)酰胺、Diels-Alder加成單體、Michael加成單體、酸酐-仲酰胺單體、環(huán)狀酸酐-醛單體等不同單體和端基可活化高分子等又分成了很多小類。


圖2：基于可逆共價(jià)鍵或化學(xué)的可閉環(huán)回收高分子：（A）解聚需要其他小分子參與（如水解、醇解、氨解等）;（B） 解聚不需其他小分子參與（本綜述）

  其次，對(duì)每一類可閉環(huán)回收高分子的聚合/解聚機(jī)理、單體結(jié)構(gòu)（如圖3所示環(huán)內(nèi)酯結(jié)構(gòu)）、聚合/解聚條件的演變（如圖3所示催化劑結(jié)構(gòu)）、以及對(duì)應(yīng)的聚合轉(zhuǎn)化率、聚合物分子量、聚合物性能、單體回收率等進(jìn)行了總結(jié)與討論，并對(duì)每一類可閉環(huán)回收高分子的進(jìn)展與不足進(jìn)行了小結(jié)。


圖3：內(nèi)酯單體結(jié)構(gòu)（左）和聚合和解聚催化劑（右）

  考慮到解聚裝置的重要性，本綜述單獨(dú)對(duì)解聚的裝置進(jìn)行了總結(jié)討論（圖4）。在解聚過程中，解聚和聚合是一個(gè)平衡反應(yīng)，如若單體不斷從體系中提取出來，反應(yīng)會(huì)不斷向解聚方向進(jìn)行，從而可以獲得高的解聚率，甚至實(shí)現(xiàn)高分子100%解聚成單體。因此，合適的解聚裝置不僅可以得到高純度的單體，還能顯著的提高單體回收率。


圖4：已報(bào)道的可實(shí)現(xiàn)高解聚率的實(shí)驗(yàn)室裝置：（A）短程真空蒸餾裝置；（B）旋轉(zhuǎn)蒸發(fā)儀；（C）升華裝置

  在最后的總結(jié)部分，作者對(duì)各種單體的聚合和對(duì)應(yīng)的可閉環(huán)回收高分子的解聚進(jìn)行了總結(jié)，其中環(huán)狀單體的聚合性和解聚性與單體環(huán)張力大小相關(guān)（圖5）。并對(duì)本綜述中涉及的每類可閉環(huán)回收高分子進(jìn)行了比較。最后，也指出了可閉環(huán)回收高分子存在的挑戰(zhàn)及未來發(fā)展方向：1）聚合與解聚的平衡；2）解聚和性能的平衡；3）回收過程無（或低）副產(chǎn)物；4）可接受的回收成本；5. 基于可再生資源的可閉環(huán)可回收高分子；6.可重復(fù)使用的解聚催化劑；7）工業(yè)化研究。


圖5：不同單體結(jié)構(gòu)與聚合/解聚的關(guān)系。（A）環(huán)狀單體及其高分子的開環(huán)聚合和解聚，以及環(huán)張力與聚合和解聚之間的相關(guān)性；（B）影響內(nèi)酯、硫內(nèi)酯、環(huán)狀碳酸鹽、內(nèi)酰胺、環(huán)縮醛和環(huán)烯烴單體環(huán)張力的因素


  上述工作得到國(guó)家自然科學(xué)基金、無錫太湖人才計(jì)劃創(chuàng)新領(lǐng)軍人才、江南大學(xué)科研啟動(dòng)基金等項(xiàng)目資助。


  原文鏈接：https://pubs.rsc.org/en/content/articlelanding/2024/cs/d4cs00663a

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