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四川大學(xué)朱劍波教授團(tuán)隊(duì) Nat. Commun.：?jiǎn)误w結(jié)構(gòu)調(diào)控聚合反應(yīng)熱力學(xué)以及材料性能
2023-06-06  來源：高分子科技

  現(xiàn)代人類社會(huì)越來越離不開高分子材料，大量高分子材料廢棄后不當(dāng)處置造成嚴(yán)重的生態(tài)環(huán)境污染和資源浪費(fèi)。近年來，通過單體結(jié)構(gòu)設(shè)計(jì)，發(fā)展新型高性能可回收聚合物，構(gòu)建“單體-聚合物-單體”的閉環(huán)生命周期，被認(rèn)為是解決上述問題的有效手段之一。雖然已經(jīng)有大量基于內(nèi)酯開環(huán)聚合新型聚合體系被報(bào)道，但是單體結(jié)構(gòu)如何影響“聚合—解聚”平衡，聚合物結(jié)構(gòu)與性能之間的關(guān)系仍然是這一領(lǐng)域的難點(diǎn)。


  四川大學(xué)朱劍波教授團(tuán)隊(duì)長(zhǎng)期致力于開發(fā)新型可循環(huán)、高性能高分子材料（Acta Chim. Sinica 2022, 80, 1165–1182; J. Am. Chem. Soc. 2021, 143, 20591–20597; ACS Macro Lett. 2022, 11, 173–178; Angew. Chem. Int. Ed. 2022, 61, e202117639；Sci. China Chem. 2023, 66, 251-258 ）。在此前工作的基礎(chǔ)上，該團(tuán)隊(duì)針對(duì)ε-己內(nèi)酯（ε-CL）環(huán)張力大，所得聚合物聚ε-己內(nèi)酯（PCL）難以降解等問題，詳細(xì)探究了取代基數(shù)目、位阻和位置對(duì)聚合過程中熱力學(xué)參數(shù)的影響。研究結(jié)果表明，隨著取代基數(shù)目的增加或者位阻增大，聚合過程的最低聚合溫度（Tc）呈現(xiàn)下降趨勢(shì)，有利于聚合物解聚回到單體（如圖1所示）。 


圖1 單體結(jié)構(gòu)與聚合反應(yīng)Tc的關(guān)系


  為了兼顧ε-CL衍生單體的聚合活性和回收能力，同時(shí)實(shí)現(xiàn)對(duì)聚合物性能的調(diào)控。該團(tuán)隊(duì)在上述理論的指導(dǎo)下，設(shè)計(jì)了一類螺環(huán)結(jié)構(gòu)內(nèi)酯單體（如圖2所示）。該類聚合物不僅表現(xiàn)出完全降解回收的能力，同時(shí)可以通過改變螺環(huán)結(jié)構(gòu)調(diào)節(jié)聚合物的性能（如圖3所示）。例如，改變螺環(huán)結(jié)構(gòu)的環(huán)大小或者環(huán)剛性可以大范圍調(diào)節(jié)聚合物結(jié)晶性和機(jī)械性能，最終可以得到彈性體或者韌性塑料，為該類型聚合物材料的應(yīng)用提供更多潛力。 


圖2 含螺環(huán)結(jié)構(gòu)七元環(huán)內(nèi)酯單體 


圖3 聚合物的物理與機(jī)械性能表征


  綜上所述，該研究基于ε-CL開環(huán)聚合反應(yīng)，詳細(xì)研究了取代基的數(shù)目、位阻大小和位置對(duì)聚合過程的影響，得出了單體結(jié)構(gòu)與聚合過程熱力學(xué)參數(shù)的變化規(guī)律，為后期開發(fā)新型可化學(xué)回收的聚合物提供了理論指導(dǎo)。同時(shí)，發(fā)展了一系列性能可調(diào)、可完全回收的聚合物材料，拓展了該類聚合物的應(yīng)用范圍。


  該工作以題為“Insights into Substitution Strategy towards Thermodynamic and Property Regulation of Chemically Recyclable Polymers” 發(fā)表于《Nature Communications》。文章第一作者為四川大學(xué)化學(xué)學(xué)院博士研究生涂義民，通訊作者為四川大學(xué)化學(xué)學(xué)院朱劍波教授和蔡中正副研究員。特別感謝科技部、國(guó)家自然科學(xué)基金委、四川大學(xué)的經(jīng)費(fèi)支持。


  文章鏈接：https://doi.org/10.1038/s41467-023-38916-5

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（責(zé)任編輯：xu）
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