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  雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠是一類強(qiáng)韌水凝膠，其由剛而脆的第一重網(wǎng)絡(luò)和軟而韌的第二重網(wǎng)絡(luò)共同組成。龔劍萍教授團(tuán)隊(duì)在之前的研究中發(fā)現(xiàn)，在外力的拉伸作用下，第一重脆性網(wǎng)絡(luò)將會(huì)發(fā)生大范圍的鍵斷裂，從而產(chǎn)生大量自由基。此自由基被稱為機(jī)械自由基，可用于引發(fā)單體聚合。因此，雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠可實(shí)現(xiàn)力響應(yīng)的機(jī)械增強(qiáng)與功能賦予。

  近日，北海道大學(xué)龔劍萍教授團(tuán)隊(duì)將含偶氮烷基的交聯(lián)劑(AAC)應(yīng)用于雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的第一重網(wǎng)絡(luò)中，以進(jìn)一步提高機(jī)械自由基濃度。DFT模擬結(jié)果表明，偶氮烷基交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)中C-(N=N)鍵的斷裂力約為1520~1670 pN, 遠(yuǎn)低于傳統(tǒng)交聯(lián)劑N,N‘-亞甲基(雙丙烯酰胺) (MBA)的斷裂力(3110~3210 pN)，說(shuō)明在外力作用下偶氮烷基交聯(lián)網(wǎng)絡(luò)更易發(fā)生破壞。后續(xù)的拉伸測(cè)試與芬頓顯色反應(yīng)測(cè)試表明，偶氮烷基交聯(lián)劑雖然降低了凝膠的屈服應(yīng)力，但顯著增加了拉伸后產(chǎn)生的機(jī)械自由基濃度。在偶氮烷基交聯(lián)的雙網(wǎng)絡(luò)凝膠中，機(jī)械自由基濃度最高可達(dá)220 μM, 是傳統(tǒng)交聯(lián)劑的5倍。此外，偶氮烷基交聯(lián)劑與傳統(tǒng)交聯(lián)劑的混合使用（MIX）也表現(xiàn)出優(yōu)異的機(jī)械自由基生成性能。機(jī)械自由基的增加大大加速了聚合與交聯(lián)過(guò)程，對(duì)擴(kuò)大力響應(yīng)雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠的應(yīng)用范圍產(chǎn)生積極影響。該工作以“Azo-Crosslinked Double-Network Hydrogels Enabling Highly Efficient Mechanoradical Generation”為題發(fā)表于《J. Am. Chem. Soc.》。

a）雙網(wǎng)絡(luò)水凝膠結(jié)構(gòu)示意圖。 b)傳統(tǒng)交聯(lián)劑MBA與偶氮烷基交聯(lián)劑AAC的化學(xué)結(jié)構(gòu)式。c) 使用不同交聯(lián)劑的雙網(wǎng)絡(luò)凝膠中，機(jī)械自由基濃度與交聯(lián)劑濃度的依賴關(guān)系。

  原文鏈接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/jacs.1c12539